CN100572915C - 减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的方法 - Google Patents

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Abstract

一种减少循环流化床锅炉(10)二氧化硫排放的方法，其包括以下步骤：将含硫碳质燃料进料(26)到燃烧室(12)中；将碳酸钙以使Ca/S摩尔比为至少0.6并且小于1.2的速度或者以提供递增减硫速度为至少0.355的足够低的速度进料(28)到燃烧室中；使燃料燃烧，以便使硫氧化；将碳酸钙锻烧为氧化钙并且利用氧化钙使二氧化硫硫酸盐化；从燃烧室中排出烟道气和烟道气中所夹带的颗粒；从烟道气中分离(14)颗粒，并且将被分离的颗粒返回到燃烧室；和进一步地在燃烧室下游减少烟道气的硫含量。

Description

减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的方法
技术领域
本发明涉及一种通过在烟道气路径中加入减硫段来减少循环流化床(CFB)锅炉二氧化硫排放的方法。
背景技术
碳质燃料如煤在包括至少一种通常惰性材料如沙和减二氧化硫(sulfur dioxide-reduction)添加剂如石灰石的床中的CFB锅炉的燃烧室(furnace)中燃烧。流态化气体(通常为空气)通过反应器的底部格栅引入以使床材料流化并且使燃料氧化。同时，燃料中的硫主要氧化而形成二氧化硫(SO2)，如果其大量排放到环境中可能是有害的。在燃烧室中占主导地位的高温下，通常750℃-900℃，石灰石的碳酸钙(CaCO3)被锻烧而形成氧化钙(CaO)，其将SO2转化为硫酸钙(CaSO4)，其可以从燃烧室中随燃烧中产生的灰一起被排出。
虽然单独通过将减二氧化硫添加剂，通常为石灰石(碳酸钙)直接进料到燃烧室中，可以在CFB锅炉中获得较好的减硫效率，但为在燃烧室中实现98％或者更好的减排效率，必须将减排添加剂以相对于燃料中的硫过量的方式进料到燃烧室中。例如，尽管石灰石经常以提供Ca/S摩尔比为至少1.5-3的速度被添加，但为了实现98％以上的非常高的减排效率，需要Ca/S比高达4-5。由于上述高Ca/S比，从燃烧室排出的底灰和飞灰总是包含大量过多的CaO，典型地大于20％，这使得灰的使用或处理困难。
另一个与CFB燃烧室中的常规减硫工艺有关的问题是煅烧碳酸钙是吸热反应，反应能为178.4kJ/kmol。因而，煅烧过多量的石灰石形成氧化钙降低了锅炉的热效率。例如，当燃烧含硫2％的煤时，为了实现减硫98％，以提供Ca/S比为5的速度引入石灰石，煅烧所需的能量降低锅炉热效率约2％。
美国专利No.4,309,393公开了一种用于流化床锅炉的减硫方法，其中将石灰石添加到燃烧室中，Ca/S比为1-1.5，以便在燃烧室中提供30-60％的减硫。在燃烧室中产生的灰，其包含大量CaO，被收集并处理以用于设置于反应器下游的烟道气管道中的另一个减硫段。
发明内容
本发明的目的是提供一种减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的高效方法。
根据本发明的优选实施方案，一种减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的方法，其包括以下步骤：
(a)将包括含硫碳质燃料的第一物流进料到锅炉的燃烧室中；
(b)将包括碳酸钙的第二物流以相对于第一物流的速度(rate)进料到燃烧室中，使得第二物流中的钙与第一物流中的硫的摩尔比(Ca/S摩尔比)为约1.2-约0.6。
(c)使燃料燃烧，使得硫被氧化而形成二氧化硫并且在燃烧室中产生灰；
(d)锻烧碳酸钙以在燃烧室中形成氧化钙并且利用氧化钙使二氧化硫硫酸盐化而形成硫酸钙；
(e)从燃烧室中排出烟道气和烟道气中所夹带的颗粒；
(f)使用热回路分离器从烟道气中分离颗粒，并且将被分离的颗粒返回到燃烧室；
(g)从锅炉中排出灰；和
(h)进一步地在燃烧室下游的减硫段中减少烟道气的硫含量。
为了减少硫的排放，常规CFB锅炉通常单独依靠在燃烧室中的减硫。然而近年来，由于期望的减硫水平已变得高达98％，通过仅将石灰石进料到燃烧室来减硫需要使用非常高的石灰石进料速度，相当于Ca/S比高达5或者更大。这反过来增加了减硫添加剂成本，降低了锅炉的热效率，并且导致产生大量的富含CaO的灰。为了将这些缺点降到最低，可以通过引入进一步的燃烧室下游的减硫段(即在烟道气路径中)来满足期望的减硫。
本发明因而涉及一种用于在CFB锅炉中减硫的有利工艺，其包括在烟道气路径中的上述进一步的减硫段。本发明特别涉及一种新方法，其包括将减硫添加剂以有利的进料速度引入上述锅炉的燃烧室中。本发明基于以下发现：使用低于通常所用的减硫添加剂的进料速度导致在CFB锅炉的运转中新的且重要的益处。
当以固定速度将含硫燃料进料到CFB锅炉的燃烧室中时，在燃烧室中二氧化硫硫酸盐化形成硫酸钙的速度随Ca/S比的增加(即随碳酸钙进入燃烧室的进料速度的增加)而增加。在低Ca/S摩尔比时，硫酸盐化的速度与碳酸钙的进料速度基本上呈线性关系，但在较高Ca/S比时，硫酸盐化的速度变平，最后硫转化率达100％。相应地，碳酸钙的利用率在低进料速度时比其在高进料速度时更高。
假定全部进料到燃烧室的碳酸钙被锻烧而在燃烧室中形成氧化钙，煅烧中的能量消耗与碳酸钙的进料速度呈线性比例关系。然而，二氧化硫硫酸盐化而形成硫酸钙是一个放热反应，释放502.4kJ/kmol的热，这大于煅烧所需的热178.4kJ/kmol。因而，在较低Ca/S比时，增加碳酸钙的进料速度增加了在燃烧室中释放的净热，但在较高Ca/S比时，增加碳酸钙的进料速度降低了在燃烧室中释放的净热。
根据热效率，优选的碳酸钙进料速度取决于硫酸盐化的速度对Ca/S比的依赖性。相反，这种依赖性取决于燃料类型，特别是燃料的硫含量以及燃烧室的设计与操作。现已得出，在一般状况下，根据燃烧室的热效率，约1.0的Ca/S摩尔比是优选的。更具体地说，只要递增的减硫为至少约35.5％，即当份额为至少约0.355，178.4kJ/kmol与502.4kJ/kmol之比的所添加的碳酸钙被转化为硫酸钙，增加碳酸钙的进料速度就增加了热效率。
如果碳酸钙的进料速度高于上述限定的最佳值，在燃烧室中硫转化率仍然被强化，但降低了热效率并且增加了灰中的氧化钙的量。相应地，当碳酸钙的进料比低于上述限定的最佳值，在燃烧室中硫转化率和在燃烧室中热效率略有下降，但降低了灰的氧化钙含量。根据本发明，碳酸钙优选以约高达或略低于在燃烧室中提供最佳热效率的进料速度的速度进料到燃烧室中。
优选的Ca/S比通常是约1.0。然而，锅炉的热效率典型地是Ca/S比的较浅作用(shallow function)，并且最佳值有时候可以不是1.0。例如，当燃烧低硫燃料时，或者当硫酸盐化不是非常高效时，例如由于减硫添加剂的较大粒径或者在热回路中低效的颗粒分离器，最佳的Ca/S比可以略大于1.0，例如，约1.1或者1.2。
有时候，用作减硫添加剂的石灰石可包含杂质，特别是白云石，其在燃烧室中消耗能量，但是不参与硫酸盐化工艺。于是，添加剂的有效煅烧热高于178.4kJ/kmol，并且递增的硫酸盐化率的临界值高于上述的35.5％。因而根据热效率，最佳的添加剂进料速度低于纯碳酸钙的情况，并且通常得到的Ca/S比略小于1.0，例如，约0.9或者0.8。
根据本发明的优选实施方案，减硫方法包括在燃烧室中强化碳酸钙平均利用效率的步骤。优选地，进行强化碳酸钙利用效率的步骤使得效率大于约60％，当碳酸钙物流进料速度大约与根据锅炉的热效率的其最佳值相同或略低于该最佳值。碳酸钙利用效率在实践中可以由灰中不同的钙化合物的含量来确定。
根据本发明的另一个优选的实施方案，减硫方法包括在燃烧室中强化硫酸盐化效率的步骤。优选地，进行强化硫酸盐化效率的步骤使得在燃烧室中减少二氧化硫的程度大于约60％，当碳酸钙物流进料速度大约与根据锅炉的热效率的其最佳值相同或略低于该最佳值。在燃烧室中减少二氧化硫的程度在实践中可以通过分析燃烧室和燃烧室下游的减少二氧化硫段之间的烟道气来确定。
强化碳酸钙利用效率或者硫酸盐化程度的步骤可有利地包括将从锅炉排放的底灰和/或飞灰再循环回燃烧室中。灰的再循环强化了进料到燃烧室中的碳酸钙的利用率，因此改善了二氧化硫减少程度对原始进料物流的Ca/S比的依赖性。通常，灰的再循环使得最佳的Ca/S比移动到下限值，并且强化了本发明的有利效果。
强化硫酸盐化效率或者硫酸盐化程度的步骤可有利地包括选择或者制备平均粒度小于约200μm的减硫添加剂。或者另外，强化硫酸盐化效率或者硫酸盐化程度的步骤可有利地包括在热回路中使用颗粒分离器，其对于平均直径为200μm的颗粒的分离效率为至少约99.9％。强化硫酸盐化效率或者硫酸盐化程度的步骤也可包括其它已知工艺，如强化颗粒在燃烧室中的混合或者调整锅炉中的温度或其它条件以便提供碳酸钙的快速煅烧。
未在燃烧室中进行的期望的减硫部分优选通过干减硫工艺、半干减硫工艺和湿减硫工艺中的一种在燃烧室下游进行。各种合适的干减硫工艺、半干减硫工艺和湿减硫工艺为本领域技术人员所熟知，因此未在本文中描述。
根据本发明的另一个优选的实施方案，减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的方法包括以下步骤：
(a)将包括含硫碳质燃料的第一物流进料到锅炉的燃烧室中；
(b)将包括碳酸钙的第二物流以相对于第一物流的速度进料到燃烧室中，使得第二物流中的钙与第一物流中的硫的摩尔比(Ca/S摩尔比)为至少约0.6，并且在足够低的速度下以提供至少约0.355的递增减硫率；
(c)使燃料燃烧，使得硫被氧化而形成二氧化硫并且在燃烧室中产生灰；
(d)锻烧碳酸钙以在燃烧室中形成氧化钙并且利用氧化钙使二氧化硫硫酸盐化而形成硫酸钙；
(e)从燃烧室中排出烟道气和烟道气中所夹带的颗粒；
(f)使用热回路分离器从烟道气中分离颗粒，并且将被分离的颗粒返回到燃烧室；
(g)从锅炉中排出灰；和
(h)进一步地在燃烧室下游的减硫段中减少烟道气的硫含量。
附图说明
以上简要说明、以及本发明进一步的目的、特征和优点将通过参考以下本发明优选的但仍为说明性的实施方案的详细说明并结合附图得到更全面的理解，其中：
图1是根据本发明的CFB锅炉的示意图；
图2是在CFB锅炉中与Ca/S比有关的不同反应热的示意图。
具体实施方式
图1示意地举例说明根据本发明的CFB锅炉10的优选实施方案。该锅炉包括燃烧室12、旋风分离器14和烟道气通道16，其用于使从燃烧室排出的烟道气通过烟囱18通到环境中。燃烧室12包括用于将一次空气通过底部格栅22进料到燃烧室的装置20和用于在燃烧室的较高位置水平处引入二次空气的装置24。用于将一次空气进料到燃烧室的装置20可包括，例如，泵、具有流量控制器的管道和风箱。用于引入二次空气的装置24可包括例如，分支管道和流量控制器。二次空气可以在多个位置水平上引入，但为了清楚的缘故，在图1中显示了单个位置水平。虽然未在图1中举例说明，但是烟道气通道16可任选地包括热量回收区。
燃烧室12还包括用于将燃料进料到燃烧室的装置26和用于将减硫添加剂如石灰石进料到燃烧室的装置28。用于引入燃料和减硫添加剂的装置26和28可包括例如，进料斗或者进料桶、具有进料输送器如皮带或进料螺杆的进料道、进料器斜道、或者气动进料系统。用于引入燃料和减硫添加剂的装置26和28可进一步分别包括用于控制燃料和添加剂的进料速度的装置30和32。用于控制燃料和添加剂进料速度的装置30和32可包括例如，进料速度控制器或者补给气体控制器。
在烟道气通道16中，另一个减硫段34被置于燃烧室12的下游。该段可包括干减硫设备、半干减硫设备和/或湿减硫设备，不同类型的这些设备本身是众所周知，因此未在本文中描述。减硫段34有利地包括装置36，其用于以干颗粒或者半干颗粒的形式或含水泥浆的形式添加第二减硫添加剂，例如氢氧化钙。用于添加第二减硫添加剂的装置36可包括例如，喷管或者喷洒系统。
未燃烧的燃料以及硫酸钙和过多氧化钙通过底灰排出管道40从燃烧室12排出以及通过灰尘分离器44的飞灰排出管道42从烟道气中排出。灰尘分离器44可有利地是静电灰尘分离器或者袋式过滤器。虽然在图1中，所示减硫段34被置于灰尘分离器44的下游，但是有时候它可有利地被置于灰尘分离器的上游。锅炉也可包括未明确地显示于图1中的其它炉气净化设备，例如NOx催化剂。
为了使灰的氧化钙含量最小化，一部分底灰可以被转移通过管路40′和/或一部分飞灰可以被转移通过管路42′，以通过再循环管路46再循环到燃烧室12。灰的再循环强化碳酸钙利用的程度和减少二氧化硫排放的程度。再循环管路46可有利地包括灰处理段48，其中例如，灰颗粒可以被润湿或者被破碎以在颗粒中使活性CaO表面暴露。底灰或者飞灰的再循环速度优选分别通过装置50和52控制，基于灰中的CaO水平或者从燃烧室排出的烟道气中的SO2水平。用于控制灰再循环速度的装置50和52可包括例如，阀或者流化床分流器。
优选地，根据如上所述方法，碳酸钙的利用程度被强化至约60％或更大。优选地，在燃烧室中硫酸盐化效率，即减硫的程度，被强化至约60％或更大。
但使用常规石灰石进料速度和CFB燃烧室温度(即750-900℃)时，全部进料到燃烧室中的碳酸钙被锻烧成氧化钙。因而，煅烧所需的能量与石灰石进料速度或者Ca/S比呈线性比例关系，如图2中的线1所示。相应地，随着Ca/S比增加，二氧化硫硫酸盐化和硫酸盐化能量释放增加，但斜率下降。硫酸盐化能量对Ca/S比的依赖性的两种稍有不同的变化由图2中的线2和2′显示。线2′表示了一种比由线2表示的硫酸盐化工艺效率略高的硫酸盐化工艺。
由线3和3′表示的净能量释放函数分别是线1和2以及线1和2′的总和。当Ca/S比约为1.0时，线3达到其最大值，而当Ca/S约0.9时，线3′到达其最大值。两个最大值点都是在其中硫酸盐化能量曲线2和2′分别具有相同斜率4和4′的Ca/S比的情况下出现。该斜率4和4′与线1的斜率相反，使得总曲线3和3′在其最大值点时是水平的。
优选地，约1.0或者略小于1.0的Ca/S比用于在烟道气路径中包括进一步的减硫步骤的CFB锅炉的燃烧室。当在燃烧室减硫和Ca/S比之间的关系是正确已知时，在燃烧室中提供约0.355或更大的递增减硫速度的石灰石进料速度是优选的。该0.355值相当于煅烧反应热和硫酸盐化反应热的比值，分别为178.4kJ/kmol和502.4kJ/kmol。更高的石灰石进料速度，即，其中小于0.355的被添加的石灰石进行硫酸盐化的那些，导致热效率降低，因此逊于与本发明有关的使用最佳值。
在燃烧室下游的烟道气路径中加入减硫段的固定成本是较高的。本工艺的生产能力取决于泵数和该系统的喷洒水平，但通常固定成本不强烈依赖于本工艺中所期望的减硫的量。因而，根据固定成本，使下游减硫最小化不是特别有益的。下游工艺的不定成本典型地与减硫速度呈线性关系。通常，下游减硫工艺需要比燃烧室型工艺更昂贵的添加剂。然而，在下游工艺中添加剂的利用程度通常是非常高的，至少在一些工艺中处理成本是较低的。
对于燃烧室型减硫来说，固定成本是较小的。不定成本非线性地信赖于减硫的期望水平，由于上述对热效率的影响和灰中CaO的有害增加。
已经发现特别有利的减硫方法通过将在燃烧室中的减硫和下游减硫段的结合来获得，其中仅有限数量的减硫在燃烧室中发生。根据本发明的优选实施方案，通过在燃烧室中提供约1.2或以下的Ca/S摩尔比来限制在燃烧室中减硫。Ca/S比优选为约1.2-约0.6，更优选约1.2-约0.8，最优选约1.2-约0.9。
有时候，通过在燃烧室中提供约1.0或以下的Ca/S摩尔比来有利地限制在燃烧室中减硫。在这些情况下，Ca/S比优选为约1.0-约0.6，更优选约1.0-约0.8，最优选约1.0-约0.9。
最优选的Ca/S比根据燃烧室减硫对Ca/S比的依赖性而改变。如果燃烧室的减排是特别有效的，根据热效率最优选的Ca/S比可以略小于1.0。如果燃烧室的减排不是很有效，那么最优选的Ca/S比可以略大于1.0，例如约1.2。本发明可以有利地与常规强化燃烧室减硫的措施结合，如粒度控制和/或灰的再循环，由此可以降低在燃烧室中最佳的Ca/S比。
根据本发明的优选实施方案，Ca/S比约为1.0或略小于1.0，从燃烧室排出的底灰和/或飞灰作为床材料被再循环到燃烧室以通过在燃烧室中使用它进行减硫来减少灰中CaO的量。优选地，灰被再循环到燃烧室以便提供原始进料碳酸钙的利用程度为大于约60％，由此从燃烧室排出的灰的处理或者利用变得较容易。更加优选地，灰被再循环到燃烧室以便在燃烧室中提供减二氧化硫程度为大于约60％。用于再循环底灰和/或飞灰的回路可有利地包括用于处理灰的段，例如通过破碎灰颗粒以使活性CaO表面暴露。
在实例中，基于对400兆瓦(MWe)CFB锅炉燃烧褐煤的计算，通过用燃烧室和烟道气减硫段间的减硫拆分来代替单独在燃烧室中减硫，总发电厂净热效率收益从40.75％提高到41.60％。在两个案例中，获得了相同的总硫减排量。0.85个百分点的净效率收益有重要的经济价值。
在以上实例的拆分减硫方式中，在燃烧室中Ca/S摩尔比接近1.0，而在基于仅在在燃烧室中减硫的案例中，该比值约为4。在拆分减排方式中，钙同样在下游减排段进料，但总钙消耗量仅约为燃烧室型减排方式中钙消费量的44％。因而，根据本发明使用拆分减硫工艺，使灰和废物处理问题最小化。
尽管本发明在本文中通过与目前所考虑到的最优选实施方案有关的实例进行了描述，应将理解的是本发明不局限于所公开的实施方案，而是意图涵盖包括在如所附权利要求所限定的本发明范围内的本发明各特征和若干其它应用的各种结合或改进。

Claims (12)

1.一种减少循环流化床锅炉二氧化硫排放的方法，其包括以下步骤：
(a)将包括含硫碳质燃料的第一物流进料到锅炉的燃烧室中；
(b)将包括碳酸钙的第二物流以相对于第一物流的速度进料到燃烧室中，使得第二物流中的钙与第一物流中的硫的摩尔比为至少0.6，并且在足够低的速度下以提供至少0.355的递增的减硫率；
(c)使燃料燃烧，使得硫被氧化而形成二氧化硫并且在燃烧室中产生灰；
(d)锻烧碳酸钙以在燃烧室中形成氧化钙并且利用氧化钙使二氧化硫硫酸盐化而形成硫酸钙；
(e)从燃烧室中排出烟道气和烟道气中所夹带的颗粒；
(f)使用热回路分离器从烟道气中分离颗粒，并且将被分离的颗粒返回到燃烧室；
(g)从锅炉中排出灰；和
(h)进一步地在燃烧室下游的减硫段中减少烟道气的硫含量。
2.权利要求1的方法，其中进一步地减硫是通过干减硫工艺、半干减硫工艺和湿减硫工艺中的一种来进行的。
3.权利要求1的方法，其还包括在燃烧室中强化碳酸钙利用效率的步骤。
4.权利要求3的方法，其中进行强化碳酸钙利用效率的步骤从而使得大于60％的碳酸钙被利用以使二氧化硫硫酸盐化来形成硫酸钙。
5.权利要求3的方法，其中强化碳酸钙利用效率的步骤包括使灰再循环到燃烧室。
6.权利要求3的方法，其中强化碳酸钙利用效率的步骤包括将进料到燃烧室中的碳酸钙的平均直径限制为小于200μm。
7.权利要求3的方法，其中强化碳酸钙利用效率的步骤包括配置热回路分离器以对于直径为200μm的颗粒的分离效率为至少99.9％。
8.权利要求1的方法，其还包括在燃烧室中强化硫酸盐化效率的步骤。
9.权利要求8的方法，其中进行强化硫酸盐化效率的步骤使得在燃烧室中大于60％的二氧化硫被转化为硫酸钙。
10.权利要求8的方法，其中强化硫酸盐化效率的步骤包括使灰再循环到燃烧室。
11.权利要求8的方法，其中强化硫酸盐化效率的步骤包括将进料到燃烧室中的碳酸钙的平均直径限制为小于200μm。
12.权利要求8的方法，其中强化硫酸盐化效率的步骤包括配置热回路分离器以对于直径200μm的颗粒的分离效率为至少99.9％。
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