CN101617420B - 能量存储装置的电池用电极以及制造该电极的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的方法用于将碳、硅、金属、金属氧化物等材料高速率淀积到由金属集流器限定的金属基底上。所述材料的颗粒与流体混合并且以高压和高速对着金属带喷射。所述材料的颗粒形成金属集流器的活性层。所述金属集流器用于阴极或阳极，并且与隔离物组合而形成用于电子器件的二次电池的电池单元、金属-陶瓷膜、膜复合金属-陶瓷材料。

Description

能量存储装置的电池用电极以及制造该电极的方法
技术领域
本发明涉及电化学装置的电池单元的电极，所述电池单元具有提高的单元充电容量、循环稳定性、能量和功率。本发明还涉及制造所述电极的方法。 
背景技术
术语“纳米技术”一般指小于100nm大于1nm的物体、系统、机构及装配件。近年来，纳米技术用于制造产品，即，对原材料进行处理和操控直到获得所需的产品。与此相反，纳米技术的特性在于完全使用原子这一基础构件来构造产品。纳米技术中，对原子进行排列以形成创造其它产品所需的材料。此外，纳米技术使得材料变得更强和更轻，如碳纳米管复合纤维。 
持续发展和研究的诸多领域中的一个是能量转换装置领域，诸如能够在放电之后进行充电并且具有至少一个电化学电池单元的二次电池。该电池单元包括一对电极以及设在这两个电极之间的电解质。其中一个电极为阴极，在放电期间一种活性材料在该电极处被还原。另一电极为阳极，在放电期间另一活性材料在该电极处被氧化。二次电池系指能够在放电之后充电的电池。现今，由于二次锂电池的高电压和高能量密度，因而对其有了较深的研究。典型的锂电池的阳极含有在放电期间释放锂离子的活性材料。该活性材料可为金属锂和能够与锂结合的层间插层材料。该活性材料淀积或涂布在由金属带形成的金属集流器上，以增加至少一个电极的导电特性。 
如上所述，现有技术中已使用多种将活性材料淀积到金属集流器上的方法。其中一种方法是包括电子束蒸镀、电热丝蒸镀、及各种溅射淀积的物理气相淀积(PVD)，其目前用于在基底(即金属集流器)上生成薄膜。然而，这一方法有诸多缺点，例如与每单位基底的涂布厚度相关的淀积速率的时间效率低下，一般在每分钟几微米的范围内。另一种公知的方法是包括快速热化学气相淀积(RT CVD)的化学气相淀积(CVD)，其导致将涂层电极到基底上的时间效率低下。已知RF或者DC溅射之类的溅射技术、以及激光蒸镀、等离子弧蒸镀、电火花淀积(ESD)等的淀积率较低。此外，所有前述方法需要昂贵的真空设备来执行，并且涂布至基底的涂层的粘合性不强，这会在多种应用中造成不利，特别是在制造电池之类的能量转换装置的电极过程中。 
已证实前述这些方法的速率为每分钟几十微米。然而，若这些方法的淀积率增大至更高的速率，会对基底之上的涂层的粘合性造成不利影响。由此，这 些方法仅限用于范围为每分钟10-20μm的涂层淀积，而其工业应用有限，如用于制造电子设备中使用的非常薄的电池。然而，这些现有的方法在制造例如车用电池等其它类型的电池时，成本效益较低。 
如上所述，也应用使用真空的其它方法来制造电极的物质。然而，这些方法会对淀积在基底上的材料的晶体成分造成不利影响。本技术领域的技术人员应理解，尖晶石相中缺氧会导致立方形晶体基质变形为会对电化学特性造成不利影响的四方晶体基质。现有的一些应用中，由于碳的导电率低于金属，使用碳作为导电剂会产生诸多缺点，藉此会造成与金属集流器的界面处的额外电压降。 
业界有许多用于形成电池单元的电极用金属集流器的其它方法和装置，Suenaga的第20020177032号美国专利申请；Grugeon的第20030203282号美国专利申请；Kato等人的第20040248010号美国专利申请；以及Tsukanato等人的第6,761,744号美国专利揭露了这些方法和装置。前述这些现有的方法至少有一个共同的缺点，如形成在电极的金属集流器的顶部的活性层界定出它们之间的空间，这会对要求高充电率(C-rate)的应用中正确工作的循环性和可能性造成不利影响。上述方法的对电池寿命和制造成本造成不利影响的其它缺点在于电池结构，在所述结构中活性层形成在金属集流器上，并且有附加的粘附剂作为活性层与金属集流器之间粘合物，从而该金属集流器增加了电池的重量和尺寸，如前所述，这样会对电池的具体特性和相关的制造成本造成不利影响。 
如前所述，现有技术参考文献中均没有教导形成一种可使电池改进的电极的方法，所述电极具有足以使得电解质穿透以与活性材料的颗粒接触之通孔，导电剂应提供活性物质颗粒与集流器的接触。气相动态(冷喷涂)淀积的常规处理中，仅金属颗粒可被淀积至金属基底上。金属集流器中包括陶瓷，并且所述陶瓷颗粒不形成所必须的通孔。将金属粉导入与陶瓷组份的混合物中，使得金属颗粒与陶瓷颗粒的碰撞处发生塑性变形。作为塑性变形的结果，金属颗粒在活性物质的陶瓷颗粒上形成膜。所得到的材料不具有足够的通孔结构，并且机械强度较低。此外，并未提供各颗粒与集流器的电接触。再者，在高淀积能量的情况下，金属颗粒在撞击期间会发生熔合。这样，形成了聚结体。这种聚结体会影响淀积材料的均匀度。 
但即使使用前述技术，尽管在某些方面有效，但总是需要有改进的处理来制造这样一种多孔电极，其轻薄、成本效益高、具有改进的循环能力和单位能能量和功率、在需要较高充电率的应用下能正确工作的能力以及容易制造。 
发明内容
本发明的金属集流器由金属带形成，所金属集流器用于形成诸如阳极的第 一电极和诸如阴极的第二电极，所述第一及第二电极组合出电池单元以产生电力，这一形式不限制本发明的范围。所述第一电极和第二电极的金属集流器具有界定出第一厚度的相反两侧。在所述金属集流器内部形成有活性芯。所述活性芯由第一颗粒和第二颗粒形成，所述第一颗粒与所述金属集流器成为一体并且从其延伸，所述第二颗粒由与所述金属集流器的第一颗粒不同的材料形成。所述第一颗粒与第二颗粒互相连接，以形成位于所述金属集流器内部的所述活性芯的三维结构多孔网格，藉此导致所述金属集流器与所述活性芯成为一体并且形成第二厚度。根据应用的需要，所述第二厚度基本等于或小于所述第一厚度。所述活性芯与电解质混合并由其覆盖。所述第一电极和第二电极的至少之一的所述金属集流器的所述相反两侧中一侧的附近连续地设置有绝缘条层。由锂、碳或其它材料形成阳极层，所述阳极层覆盖所述活性芯并且与所述绝缘条层共面延伸。由铜、镍或其它金属形成阳极集流器，所述阳极集流器在所述阳极层和绝缘条层之上延伸。绝缘层在所述阳极集流器之上延伸，所述阳极集流器夹在所述阳极层和所述绝缘层之间。 
本发明的一个优点是提供一种独特的电极金属集流器，其与具有多孔结构的活性芯成为一体，所述多孔结构通过不使用粘结剂但仍然保持优良的粘附性的方式将活性材料有效淀积至所述金属集流器基底。 
本发明的另一个优点是提供一种集流器，其活性层形成在所述集流器内部，藉此来增进电池单元的具体特性。 
本发明的再一优点是提供一种独特的制造电极的方法，其中金属集流器以低成本的方式具有纳米结构的表面。 
本发明的另一优点是提供一种具有改进的纳米结构的电极材料，其用作燃料电池的阴极或阳极中的至少一个，以达成低的热稳定性和改进的循环能力。 
本发明的再一优点是提供一种采用独特的高压淀积固化法形成具有创造性的电池单元的电极结构的独特方法，其中活性材料的颗粒和作为形成气溶胶混合物的结果而形成的已固化的气溶胶滴形成了网格，所述网格提供了电极的金属集流器的连续表面。 
本发明的另一优点是提供电极的金属集流器，其在较大的放电率和宽的工作温度范围内能稳定地工作。 
本发明的再一优点是提供一种高性能的设备和方法，其能在抑制可能的热化学降解的同时进行活性材料的颗粒的高速淀积。 
本发明概念可有诸多应用，包括但不限于用于成本效益高的可再生能源的高效薄膜光伏太阳能电池、用于环保电源的催化膜之类的燃料电池组件、手机和笔记本计算机等较袖珍轻型手持便携设备的超级电容、用于更有效监视和控制温度和照明及湿度的薄膜传感器、适于制造各种电子设备的低电阻高传导率 的线。 
附图说明
结合附图，参考下文的详细描述，可更佳地理解本发明的其它优点。 
图1A示出了本发明的极性相反电极用的金属集流器结构的剖视图，其中活性材料的颗粒呈现为与大量其它圆形颗粒互联的结晶或非晶型颗粒，所述圆形颗粒为熔化的金属集流器的附着滴和结晶滴； 
图1B示出了图1A的电极的金属集流器结构的立体图； 
图2A示出了电极的金属集流器部分立体图，其中第一颗粒与所述金属集流器碰撞以使其熔化而一些颗粒部分地进入所述金属集流器； 
图2B为具有图2A的金属集流器的电极的部分剖视图； 
图2C示出了金属集流器的部分立体图，第一颗粒处于金属集流器内部，并以虚线示出了金属集流器的局部熔化区域； 
图2D为图2C的金属集流器的部分剖视图，以虚线示出了第一颗粒； 
图2E示出了电极的金属集流器和响应第一颗粒对金属集流器的撞击以及施加的超声振动而从金属集流器溅出的金属滴部分立体图； 
图2F为图2E的电极的部分剖视图； 
图2G示出了电极的金属集流器的部分立体图，金属滴固化成第二颗粒的形状，并且与第一颗粒互联以形成金属集流器内部的活性芯的多孔结构； 
图2H为图2G的金属集流器的部分剖视图； 
图3A示出了用于形成其中设有金属集流器的电极的装置的立体图； 
图3B为图3A所示装置的局部图； 
图4A～4E示出了示出了活性芯在金属集流器内部形成的情况下，随着金属集流器沿装配路径移动，本发明的金属集流器的多个剖视图； 
图5示出了通过将极性相反电极组合成电池单元的装配件的立体图，各所述的金属集流器内部具有本发明的活性芯。 
图6A示出了本发明的电极的断面的多个显微图，以清楚地示出活性芯的第一及第二纳米颗粒各自具有纳米尺寸； 
图6B示出了在活性材料淀积之前的初始铝集流器结构的剖视图； 
图6C示出了带有淀积在图6B所示金属集流器内部的活性芯的电极结构的剖视图； 
图7为示出具有本发明的阴极电极的电池单元的电化学测试结果的图表； 
图8A为本发明的电池单元的至少一种结构的立体图； 
图8B和8C示出了带有至少一种本发明电极的薄电池单元的剖视显微图；及 
图9为示出具有根据本发明形成的至少一个电极的电池单元的电化学测试结果的另一图表。 
具体实施方式
参考附图，其中类似的标号表示类似或相应的部件，本发明的电极一般由10表示。本发明的电极10由金属带形成，所述金属带大致表示为图1A～2H的11，并且图1A～2H示出的是其片段。电极10用于形成例如阳极的第一电极和例如阴极的第二电极，在图5和8B及8C中分别表示为A和C。所述第一电极和第二由隔离物S隔离，并且组合为用于产生电力的电池单元，大致表示为图8A中的13，这并不限制本发明的范围。如图1A的剖视图所最佳地示出，第一电极和第二电极的金属集流器11具有相反的两侧12和14，界定出初始厚度16。由图1A中的18大致表示的活性芯形成在金属集流器10的内部。活性芯18由与第一及第二电极中的至少一个电极的金属集流器11成为一体并从其延伸的第一颗粒20构成。随着第二颗粒22撞击金属集流器11(如图2A和2B所最佳地示出)而导致金属集流器11的局部温度升高，使得所述金属集流器11发生局部熔化(如图2C和2D所最佳地示出)，第二颗粒22至少部分地渗透入金属集流器11，形成第一颗粒20。如图2E和2F所最佳地示出，第二颗粒22撞击到熔化的金属集流器11上，导致大量气溶胶滴24从金属集流器11分离。气溶胶滴24固化的结果是形成了活性芯18，所述固化在金属集流器11局部熔化和超声空化之后发生，从而形成第一颗粒20。第一颗粒20与金属集流器成为一体并且从截面看为圆形或球状。该第二颗粒由与金属集流器11不同的活性材料形成，并且为矩形或其它形状，如图1A和1B所示，这并不限制本发明的范围。如图2A～2H所示的圆形第二颗粒22，仅用于说明而并不意欲限制本发明的范围。第二颗粒22的活性材料包括但不限于硅、碳、锗、氧化物、盐类、陶瓷组份、LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4、MnO2、Li、Si、C、Ge、SnO、SnO2等，这并不限制本发明的范围。 
第一颗粒20和第二颗粒22互相连接以在金属集流器11内形成具有多孔网格(一般由图1A和1B中的32表示)三维结构的活性芯18，从而使得金属集流器11与活性芯18成为一体并且形成第二厚度34。网格32还由与金属集流器11连续连接的第一颗粒20界定，藉此来消除网格32与金属集流器11之间的明显的界面。第一颗粒20以可扩散的方式连接至第二颗粒22和金属集流器11，所述第二颗粒22至少部分地通过网格32暴露，并且暴露到网格32之外。或者，第二颗粒22位于活性芯18的网格32的内部，而没有暴露到活性芯18之外。第一颗粒20和第二颗粒22不受界定在第一及第二颗粒20及22与金属集流器11之间的界面处的低导电膜的约束。第一颗粒20互相熔合藉此 来形成网格32的层间结构，而第二颗粒22处于其间。第二颗粒22和金属集流器11界定出热分解温度低于第一颗粒20的熔化温度的触点。第二颗粒22的尺寸为至少50nm且至多500nm。第一颗粒20的尺寸为至少5nm且至多100nm。 
根据应用的要求，第二厚度34基本等于或小于第一厚度16。网格32呈具有多个孔，图1A中的36仅示出了其中一些孔。网格32可呈现为，活性芯18的总体积的60％为孔36，40％为第一颗粒20和第二颗粒22。这一比例并不意欲限制本发明的范围。孔36可占据活性芯18的高达80％，或者仅占0.55％。这一比例并不意欲限制本发明的范围。活性芯与电解质(如图4C中的38所最佳地示出)混合并由其覆盖。电解质38为液体或非液体。 
如前所述，本发明的一个优点是第一颗粒20与第二颗粒22的触点处不存在氧化膜，这减少了阴极的C活性物质与金属粘结物的界面处的电阻。颗粒20和22与金属集流器11之间界定的大量触点，使得较大部分的活性芯18暴露为可与电解质进行电化学相互作用。第一颗粒20的截面尺寸为5～100nm。由活性物质形成的第二颗粒的尺寸为50～500nm。根据申请人通过大量电子显微观察所得到的结果，金属(即第一颗粒20)和金属集流器11与活性材料的第二颗粒22的接触点为每平方微米颗粒面积25-32个，藉此，在电池单元13的可逆电极操作期间的活性物质颗粒尺寸的循环变化过程中，提供了电子到金属集流器11的可靠的并且改进了的出口。本发明的某些应用中，三维网格32的厚度较低，并且第二颗粒22在电极表面上形成密实的单层膜。 
图3A和3B示出了，示出了本发明的具有创造性的装置40的部分图，在整体合并于本文的专利申请中对其作了详细的描述。图3A和3B示出了喷嘴42，活性材料的第二颗粒22通过喷嘴42喷射到轧在一对辊子46和48之间的金属集流器10的带子44上。由图3A和3B中的45大致表示的超声振动器靠近带子44的内侧。通过引用完整地合并在此的第11/000,000号专利申请揭露了超声振动器的功能及目的。刷子50位于带子44的旁边以取出多余的第一颗粒20和第二颗粒22。图4A～4E示出了活性芯18在金属集流器11内部形成的情况下，随着在金属集流器11沿装配路径移动，本发明的电极10的多个剖视图。由于活性芯18如前所述地形成在金属集流器11内部，并且其填充有以及/或者混合有电解质38，因此第一及第二电极中至少之一的电极10的相反两侧12中的一侧附近连续地放置有绝缘条层60。阳极层62由覆盖活性芯18的锂形成，并且与绝缘条层60共面延伸。阳极集流器64由铜、镍或其它金属形成，并且在阳极层62和的绝缘条层60上延伸。绝缘层66在阳极集流器64上延伸，所述阳极集流器64夹在阳极层62和绝缘层66之间。如前所述的金属集流器10的结构可应用于本发明的阳极A和阴极C这两者。图8B和8C示出了包括由本发明的方法形成的阳极A和阴极C的电池单元的剖视图，其清楚地显示了阳极A的尺寸为15μm、阴极为9μm、且隔离物S为10μm。下面所示的表进一步说明了本发明的电池单元1 3的较佳实施例的尺寸和技术特性。然而，这些尺寸作为本发明的其中一个实施例仅为示范性的，且并不意欲限制本发明的范围。
如图5所最佳示出地，本发明的“辊子到辊子”装配工艺大致由68所示。在阴极C和阳极A各自的金属集流器11相互面对的情况下，阴极C和阳极A沿装配路径从两个隔开的鼓70和72滚出。除了金属集流器11的电解质38之外，液体或非液体的带有隔离物(若需要)的电解质76喷射在阴极C和阳极A之间。加热元件(未示)靠近装配路径74以对电解质76进行加热，藉此增进电解质76的聚合。阴极C和阳极A在80处密封后，设在装配路径74两侧的一对切割装置82和84将已装配的阴极C和阳极A切割为多个预制电池单元1 3。多种机械、激光及电气设备可用作切割装置82和84，并且不意欲限制本发明的范围。沿周界边沿或周界86对电池单元13进行气密密封。 
图6A～6C显示多个显微剖视图以清楚地显示活性芯18的第一及第二纳米颗粒20及22，其中各颗粒具有纳米尺寸。图7为示出根据本发明形成的阴极电极1 0的电化学测试结果的图表。图8A是本发明电池单元的至少一种结构的立体图。图8B和8C示出了极性相反的电极的显微剖视图，其中至少一个电极根据本发明形成。图9为示出图8A-C所示的具有至少一个根据本发明制作的电极的电池单元的电化学测试结果的另一图表。 
如前所述，与现有的电极和方法相比，电极10以及形成电极10的方法具有多个有价值的优点。其中一个优点例如为电极10的独特结构，其中活性芯18以不需要有机粘结剂的形式形成，即，通过金属集流器11的气溶胶滴24的固化和活性材料的颗粒22而保持它们之间的粘合这一具有创造性的方法。本发明的另一优点是，提供了一种制造电极A和/或C的独特方法，其中金属集流器11具有纳米结构表面、低的热稳定性以及改进的循环寿命。所述形成电极A和/或C的独特方法采用高压淀积固化方法，其中活性材料的颗粒22和作为形成气溶胶混合物的结果而形成的固化气溶胶滴24形成了网格32，所述网格提供了电极A和/或C的金属集流器11的连续表面。本发明概念可有诸多应用，包括但不限于用于成本效益高的可再生能源的高效薄膜光伏太阳能电池、用于环保电源的催化膜之类的燃料电池组件、手机和笔记本计算机等较袖珍轻型手持便携设备的超级电容、用于更有效监视和控制温度、照明及湿度的薄膜传感器、适于制造各种电子设备的低电阻高传导率的电线。 
尽管已参考示范实施例描述了本发明，本技术领域的技术人员应理解，可作出多种变化以及使用等同物来代替其元件，而不脱离本发明的范围。此外，可作出许多修改以使得特定的情况和材料适用本发明的所教导，而不脱离其本质。因此，本发明并不意欲限制为揭示为实现本发明之最佳实施例的特定实施例，而是本发明意欲包括落入所附权利要求的范围之内的所有实施方式。 

Claims (12)

1.一种具有第一电极和第二电极以产生电力的电池单元，包括：
用于所述第一电极和第二电极中至少一个的金属集流器，所述金属集流器具有相反的两侧；及
在所述金属集流器内部由第一颗粒和第二颗粒形成的活性芯，所述第一颗粒与所述金属集流器成为一体并且从其延伸，所述第二颗粒与所述第一颗粒连接，藉此来形成位于所述金属集流器内部的、所述活性芯的多孔结构，
其中，所述第一颗粒和所述第二颗粒形成三维结构的网格，所述第二颗粒处于所述网格内并且与所述网格连接以界定出所述活性层的孔；所述网格还由与所述金属集流器连续连接的所述第一颗粒界定，藉此来消除所述网格与所述金属集流器之间的明显的界面；所述第一颗粒以可扩散的方式连接至所述第二颗粒和所述金属集流器，所述第二颗粒通过所述网格至少部分地暴露，并且暴露到所述网格之外；所述第一颗粒和所述第二颗粒不受位于所述第一及第二颗粒与所述金属集流器之间的界面处的低导电膜的约束；所述第一颗粒互相熔合藉此来形成所述网格的层间结构；且所述第一颗粒进一步限定为所述金属集流器的所述金属的附着滴和结晶滴，且
其中所述网格的形成是下述过程的结果：撞击到所述金属集流器的所述第二颗粒导致所述金属集流器的局部温度升高，所述金属集流器的温度升高、局部熔化以及超声空化导致形成气溶胶滴，以及所述气溶胶滴的固化而形成所述第一颗粒。
2.如权利要求1所述的电池单元，所述第二颗粒和所述金属集流器界定出触点，所述触点的热分解温度低于所述第一颗粒的熔化温度。
3.如权利要求2所述的电池单元，所述第二颗粒的尺寸范围为至少50nm～至多500nm，并且所述第一颗粒的尺寸范围为至少5nm～至多100nm。
4.如权利要求3所述的电池单元，其中由所述网格界定的所述孔最多为所述活性芯体积的60％。
5.如权利要求4所述的电池单元，所述第二颗粒进一步限定为硅、碳、锗、氧化物、盐类、陶瓷组份以及它们的组合物。
6.一种形成电池单元的方法，所述电池单元具有第一电极和第二电极，所述第一及第二电极各由具有相反两侧的金属集流器形成，所述方法包括步骤：
使得具有界定在所述相反两侧之间的初始厚度的所述金属集流器沿着装配路径移动；
通过使得与所述金属集流器成为一体并从其延伸的第一颗粒与所述第二颗粒互联，从而在所述金属集流器内部形成活性芯的多孔结构，从而形成位于所述金属集流器内部的活性芯；并且
形成与所述活性芯成为一体的所述金属集流器，所述活性芯的最终厚度不超过所述金属集流器的所述初始厚度，
其中，形成所述活性芯的步骤包括，使得所述第二颗粒撞击所述金属集流器以升高所述金属集流器的表面温度，藉此导致所述金属集流器响应由所述撞击造成的温度升高而熔化出大量气溶胶滴，并且将所述气溶胶滴固化为所述第一颗粒，以形成所述活性芯的多孔结构，而所述第二颗粒与所述第一颗粒连接并且处在所述第一颗粒内。
7.如权利要求6所述的方法，包括将喷射机构放置成与所述金属集流器大致垂直以将已加热的所述第二颗粒喷射到所述第一及第二电极中至少一个的所述金属集流器上的步骤。
8.如权利要求7所述的方法，其中形成所述活性芯的步骤进一步限定为，由互相可熔合地连接的所述第一颗粒与所述第二颗粒形成三维结构的网格。
9.如权利要求8所述的方法，其中喷射所述第二颗粒的步骤进一步限定为，加速所述第二颗粒活性材料，并且在超声速度下将所述活性材料导向所述第一及第二电极中至少一个的所述金属集流器。
10.如权利要求9所述的方法，包括响应所述撞击而使所述第一及第二颗粒中的至少一种颗粒破裂为纳米尺寸。
11.如权利要求10所述的方法，包括沿所述装配路径对其中夹有隔离物的所述第一及第二电极进行密封，以形成连续的能量转换带。
12.如权利要求6所述的方法，所述形成活性芯的步骤进一步限定为，形成这样一种电池单元的步骤，所述电池单元具有作为所述第一电极的阴极和作为所述第二电极的阳极，并且在所述阴极和阳极内形成有所述活性芯。
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