CN1105401C - 作为半导体外延薄膜生长用衬底的纤锌矿结构氧化物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及作为III-V族氮化物半导体薄膜淀积用晶格匹配衬底的改进的纤锌矿结构氧化物。它包括锂铝氧化物(LiAlO↓[2])、钠铝氧化物(NaAlO↓[2])、锂镓氧化物(GaAlO↓[2])、钠镓氧化物(NaGaO↓[2])、锂锗氧化物(Li↓[2]GeO↓[3])、钠锗氧化物(Na↓[2]GeO↓[3])、钠硅氧化物(Na↓[2]SiO↓[3])、锂磷氧化物(Li↓[3]PO↓[4])、锂砷氧化物(Li↓[3]AsO↓[4])、锂矾氧化物(Li↓[3]VO↓[4])、锂锰锗氧化物(Li↓[2]MgGeO↓[4])、锂锌锗氧化物(Li↓[2]ZnGeO↓[4])、锂镉锗氧化物(Li↓[2]CdGeO↓[4])、锂锰硅氧化物(Li↓[2]MgSiO↓[4])、锂锌硅氧化物(Li↓[2]ZnSiO↓[4])、锂镉硅氧化物(Li↓[2]CdSiO↓[4])、钠锰锗氧化物(Na↓[2]MgGeO↓[4])、钠锌锗氧化物(Na↓[2]ZnGeO↓[4])和钠锌硅氧化物(Na↓[2]ZnSiO↓[4])。较佳的晶格匹配衬底还包括两个或两个以上上面所列改进的纤锌矿结构氧化物组成的混晶。而且，较佳的晶格匹配衬底包括所有用下述元素Be、B、N、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、In和Sb替代的改进纤锌矿结构氧化物及其它们的混晶。除了只能部分替代氧的N例外，其它元素都能够部分替代上述纤锌矿结构氧化物的阳离子。

Description

作为半导体外延薄膜生长用衬底的纤锌矿结构氧化物
发明领域
本发明涉及外延薄膜生长用晶格匹配的晶体，特别是涉及采用改进过的纤锌矿结构氧化物作为生长纤锌矿型III-V族氮化物半导体单晶外延膜用衬底的方法。半导体发光二极管(LED)、激光二极管(LD)、光泵浦激光二极管以及诸如光发光敏感器和光探测器之类的光学探测器等器件。这些器件可以利用诸如外延的III-V族氮化物半导体单晶薄膜之类具有合适的n-型和p-型掺杂的多层结构来加以制造。
背景技术
基于例如GaAs一类III-V族材料的化合物半导体激光二极管(LD)的应用已超过30年。当前可用LD的发光区域一般在近红外波段。这些LD的最普通应用是在两个具体领域，即光纤通信以及光盘(CD)机和CD ROM。虽然在许多应用中，特别是显示器领域，对可见光LED和LD的需求特别强，但因限于现有III-V族化合物半导体材料的禁带宽度，而无法实现。在过去几年里，已经制造出光谱范围在630-670nm之间的基于四元Al-Ga-In-P体系的红色LD。表1列出了当前可用的半导体LD以及它们的发射波长。由表1清晰可见，尚缺两种最重要的彩色光源，即蓝色(＝470nm)和绿色(＝550nm)。
表1当前可用的半导体激光二极管及其发射波长
化合物                     发射波长(微米)
AlGaInP                    0.65-0.68
Ga0.5In0.5P               0.67
Ga1-xAlxAs               0.63-0.90
GaAs                       0.9
In0.2Ga0.8As              0.98
In1-xGaxAsyP1-y        1.10-1.65
In0.73Ga0.27As0.58P0.42   1.31
In0.58Ga0.42As0.9P0.1    1.55
InGaAsSb                   1.7-4.4
PbEuSeTe                   3.3-5.8
PbSSe                      4.2-8.0
PbSnTe                    6.3-29
PbSnSe                    8.0-29
为了实现蓝色和绿色LED与LD光发射，如图1所示，有必要采用禁带宽度足够大(＞2-3eV)的直接能隙化合物半导体材料以产生蓝色或绿色跃迁。由于(诸如GaAs和InP一类)传统半导体材料的禁带宽度不够大，所以一种途径是采用所谓的宽禁带I-VI族半导体化合物材料，例如ZnSe，其禁带宽度为2.3eV。采用ZnSe的理由是它的晶格与GaAs和Ge匹配得较好从而可以将外延薄膜做在很容易得到的这些商用衬底上。但是实现蓝光和绿光发射绝非易事。直到1991年，随着分子束外延(MBE)技术生长多层量子阱异质结构的进展结合用氮成功实现p型掺杂才使得注入型光器件的制造成为可能。现在，II-VI族的LD器件制造在GaAs衬底上，并具有ZnMgSSe光学包层和ZnSSe波导区域以及2-3个ZnCdSe量子阱。该LD以连续波(cw)模式成功地运行在液氮温度下的470nm和室温下的508nm处。不幸的是连续波室温运行的寿命很短，一般不超过1小时。这种短寿命的原因是由较高的欧姆接触电阻和在增益区域起着非辐射复合中心作用的数量较大的微结构缺陷两者引起的。克服这些根本性难题的努力尚未取得成功。存在这些难题的基本原因只不过是所用的这类材料太软以致无法承受失配产生的晶格应力。材料强度由其固有的化学性质(键合强度)决定，且无法改变。
另一种实现同样蓝光和绿光LED和LD发射的途径是采用SiC(6H)的直接能隙(2.8eV)。实际上，已经制造出达到商用程度的基于SiC的蓝光LED，但是由于大量的SiC器件微结构缺陷，故其效率非常低。在这里，该材料的强度远大于ZnSe从而在如此高的缺陷下器件仍能工作。为了提高效率，系统需要高质量无缺陷的SiC单晶来作衬底。不幸的是，为了达到合理的生长速率，SiC单晶层只能通过汽相输运过程在极高的温度(2300℃)下生长。这是一项非常困难的工艺。现在的SiC衬底含有不希望的管状空洞。为改善现在的体SiC生长技术以制作无缺陷的单晶衬底既困难而又昂贵。因此用现有技术来改进SiC LED以获得有效的蓝光/绿光发射乃是不可能的。
第三种实现同样蓝光和绿光LED和LD发射的途径是采用AlN、GaN和InN之类直接宽能隙的III-V族氮化物半导体材料。但产生蓝光和绿光发射是不容易的。除了难以形成p型掺杂层之外，这些化合物还有另一在其它化合物半导体中确也存在的独特问题。这个附加问题就是缺乏合适的衬底材料来生长高质量的单晶外延薄膜。尽管如此，在1993年12月，日本的日亚(Nichia)化学公司已经成功地研制出基于GaInN组份的高亮度(100倍于SiC LED)和高效率(3.8％)450nm蓝光LED。然而日亚的努力虽具有最佳的性能，但决非第一个被公布的GaInN LED。在GaInN LED制造方面先前已有许多公布，例如授权给日本电报电话公司(NTT)的美国专利5,006,908。由于没有更好的衬底可用，所以日亚和NTT两家均采用单晶蓝宝石(Al2O3)来生长GaN LED薄膜。由于蓝宝石衬底与所淀积的GaInN薄膜之间的晶格匹配非常差，所以缺陷浓度极高(数量级为109-1011位错/cm2)。尽管如此，由于GaN与SiC相似，是另一种物理强度大的材料，所以即使具有这样一种高的缺陷密度，这些LED器件的效率却仍然很高。日亚的结果表明，基于化合物GaN的半导体器件是LD应用的理想候选者。在1994年下半年，北卡来罗纳州的克里(Cree)研究公司成功地制造出生长在SiC衬底上的基于GaN异质结构薄膜的高亮度蓝光LED。尽管这些蓝光LED取得了成功，但是还没有人制造出基于这些III-V族氮化物半导体材料的蓝光LD。
没有制造出蓝光GaN LD的主要原因既非薄膜淀积工艺的问题也非杂质掺杂技术的问题。而是由于缺乏晶格匹配的衬底以致无法制作高质量的GaN单晶外延薄膜。由于GaN和蓝宝石衬底受之间不存在晶格匹配，故将有源薄膜淀积缓冲层上后者本质上为一精细的多晶体。由于那些晶粒沿着垂直于表面的[0001]方向有选择性地快速生长，所以生长在上面的有源GaN层可能是取向性的。在这些晶界处大的散射损耗是非常难以通过光增益来克服以达到受激发射。
具有通常为六边形对称纤锌矿结构的III-V族氮化物与当前所有具有立方对称性的可用半导体衬底相比，具有小得多的晶格常数(AlN的a轴＝3.104埃，GaN的为3.180埃，而InN为3.533埃)。参见图1。已知的两种最普通的纤锌矿结构化合物是SiC和ZnO。两者的晶格常数都接近于III-V族氮化物的而受到重视，且均已被用作为氮化物薄膜外延生长用的衬底。如前所述，北卡来罗纳州的克里研究公司成功地在SiC衬底上制造出了GaN蓝光LED。但是SiC和ZnO化合物都具有严重的缺陷，且并不真正适合于这种应用。
SiC的a轴为3.076埃(表2)，比AlN小0.72％而比GaN小3.09％。为了实现高质量的外延薄膜生长，必须使衬底的晶格尽可能地匹配，比较好的是优于0.01％，在有些情况下为0.1％。显然SiC对于AlN来说不是很好而对于GaN来说则更糟。由于AlN是III-V族氮化物中具有最小的晶格常数，所以SiC不可能与任何氮化物达到精确的匹配。这是用SiC衬底只能产生LED而非LD的原因之一。
除了较差的晶格匹配以外，SiC还存在三个问题：生长、缺陷和制造。SiC单晶是利用物理汽相淀积方法在极高的温度(＞2300℃)下制备的。设备比较昂贵而生长过程缓慢。而且，当前的技术局限于30mm的直径，且最大毛坯长度为50mm左右。其次，由于无法观察生长情况，所以不大容易控制生长过程，而晶体缺陷可以很多，包括灰杂和中空的管状缺陷。现在还没有好的解决办法来改进生长和消除这些缺陷。第三，SiC是一种非常坚硬的材料，其硬度接近金刚石并已被广泛用作为磨料。因此晶圆片切割和随后的抛光是非常慢的过程。此外，这些问题综合在一起进一步提高了这些衬底的成本。基于这些原因，SiC并不是III-V族氮化物半导体薄膜生长用的良好衬底。
与SiC不同，ZnO具有完全不同的问题。首先，3.2496埃的a轴晶格常数比AlN的大4.69％，而比GaN大2.19％(表2)。ZnO无法与(Al，Ga)N薄膜组份中的任何一种匹配。但是，ZnO的确与Ga0.8In0.2N薄膜组份相匹配。不过采用ZnO作衬底会带来严重的问题。首先是在生长方面。即使ZnO具有1975℃的熔化温度，但因其高的蒸气压而无法用标准的丘克拉斯基(Czochralski)提拉法生长。已经利用物理汽相输运、化学汽相输运、流体生长和水热生长方法制作了ZnO单晶。在这些方法中，只有物理汽相输运和水热方法制作出了大于1cm的晶体。到目前为止这些方法的生长速率都比较慢并且得到的晶体尺寸都不大。晶体易于发展成孪晶结构都也是问题。第二个问题是化学稳定性。ZnO晶体在极低的温度(＜1000℃)下升华，并且在类似的温度范围内还与氢气反应。氢气是金属有机化学汽相沉积(MOCVD)工艺中通用的载体。因此ZnO衬底将在GaN薄膜淀积温度下自分解。这也是至今还没有在ZnO衬底上成功地生长出GaN LED的部分原因。
以下是对蓝光/绿光LED和LD技术现状和存在问题的小结：
(1)已经制造出基于II-VI族ZnSe化合物半导体的蓝光和绿光LED和LD。由于这些材料都比碳化物和氮化物软，所以在使用中器件性能很快变差。这些材料在低温下工作良好而在室温下却不行。
(2)已经制造出达到商业化程度的SiC LED，但是由于高的缺陷密度而使其效率不高。至今还未制造出基于SiC的LD。
(3)现在已经制造出基于III-V族氮化物半导体材料的高亮度蓝光LED。将氮化物薄膜生长在蓝宝石(Al2O3)衬底上，且非真正意义上的外延薄膜。尽管如此，但已证实室温下的长时间运行能力。由于差的晶格匹配，迄今尚未制造出LD。采用SiC衬底也制造出了蓝光氮化物LED，但同样也未制造出LD。而在ZnO衬底上的氮化物LED和LD两者均未制造成功。
发明内容
本发明的第一个目标是提供III-V族氮化物半导体薄膜生长用的衬底。
本发明的第二个目标是提供晶格匹配的衬底，用以制作III-V族氮化物半导体材料的单晶外延薄膜的衬底。
本发明的第三个目标是提供能具有一个以上晶格可匹配的晶向的衬底来制作III-V族氮化物半导体材料的单晶外延薄膜。
本发明的第四个目标是利用这些III-V族氮化物半导体外延薄膜来制造发光二极管(LED)，该LED包括p-n结或者金属-绝缘体-n结构，并带有或不带有异质结构以及一个或多个量子阱。
本发明的第五个目标是提供可产生颜色范围从紫外(UV)宽至红光的发光二极管(LED)。
本发明的第六个目标是利用这些III-V族氮化物半导体外延薄膜来制造激光二极管(LD)，它包括p-n或金属-绝缘体-n结构，带有或不带有异质结构以及一个或多个量子阱，并带有内部或外部法布里-珀罗(Fabry-Perot)共振腔。
本发明的第七个目标是提供可产生颜色范围从紫外(UV)宽至红光的激光二极管(LD)。
本发明的第八个目标是利用这些III-V族氮化物半导体外延薄膜来制造光学(包括光发光)敏感器和换测器，它们包括p-n或金属-绝缘体-n结构并带有或不带有异质结构以及一个或多个量子阱。
本发明的第九个目标是提供敏感颜色范围从紫外(UV)宽至红光的光学(包括光发光)敏感器和探测器。
本发明的第十个目标是利用这些III-V族氮化物半导体外延薄膜来制造光泵浦激光二极管(LD)，它带有内部或外部法布里-珀罗共振腔。
本发明的第十一个目标是提供能产生颜色范围从紫外(UV)宽至红光的光泵浦激光二极管(LD)。
为了实现本发明的上述目标，提供一种外延生长结构，它至少包括优选的衬底之一和在该衬底上外延生长的纤锌矿型III-V族氮化物半导体单晶薄膜。衬底与外延薄膜之间的晶格匹配必须基本上接近确保真正意义上外延单晶薄膜的生长。
III-V族氮化物半导体薄膜淀积用优选的晶格匹配衬底是改进过的纤锌矿结构氧化物。优选的纤锌矿氧化物包括锂铝氧化物(LiAlO2)、钠铝氧化物(NaAlO2)、锂镓氧化物(GaAlO2)、钠镓氧化物(NaGaO2)、锂锗氧化物(Li2GeO3)、钠锗氧化物(Na2GeO3)、锂硅氧化物(Ci2SiO3)、钠硅氧化物(Na2SiO3)、锂磷氧化物(Li3PO4)、锂砷氧化物(Li3AsO4)、锂矾氧化物(Li3VO4)、锂镁锗氧化物(Li2MgGeO4)、锂锌锗氧化物(Li2ZnGeO4)、锂镉锗氧化物(Li2CdGeO4)、锂镁硅氧化物(Li2MgSiO4)、锂锌硅氧化物(Li2ZnSiO4)、锂镉硅氧化物(Li2CdSiO4)、钠镁锗氧化物(Na2MgGeO4)、钠锌锗氧化物(Na2ZnGeO4)以及钠锌硅氧化物(Na2ZnSiO4)。优选的晶格匹配衬底还包括上列两个或两个以上改进过的纤锌矿结构氧化物所组成的混合晶体。此外，优选的晶格匹配衬底包括所有用下述元素Be、B、N、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、In和Sb加以替代诸上述改进过的纤锌矿结构氧化物及其混合晶体。除了只能部分替代氧的N之外，所有其余元素都能够部分替代上述纤锌矿结构氧化物的阳离子。
通过以下结合附图对本发明优选实施例的详细论述二将可以进一步明了本发明的目标和优点。
附图的简要说明
图1为禁带宽度(eV)与晶格常数曲线图，图中表明在III-V族氮化物和II-VI族化合物之间存在大的晶格差异。注意II-V族化合物与普通可用的Si、Ge、GaAs和InP衬底材料相匹配。
图2为禁带宽度(eV)与晶格常数曲线细节图，特别针对于提出若干晶格匹配衬底的III-V族氮化物区域。
图3表示投影在(0001)面上的纤锌矿结构。
图4为在与图3同一取向上的LiAlO2或LiGaO2结构。
图5为在与图3同一取向上的Li2SiO3或Li3GeO3结构。
图6为在与图3同一取向上的Li3PO4或Li3AsO4结构。
图7A和7B分别表示LED和LD的典型结构，附图表明对于LD需要法布里-珀罗空腔。
图8表示根据是否提供法布里-珀罗空腔来决定用于LD或LED的典型III-V族氮化物异质器件之一。
图9A、9B和9C表示基本的、增益引导的以及标引导的双异质结构。
图10表示基本的刻蚀台柱形垂直空腔表面发射的激光二极管。
优先实施例的描述
在详细解释本发明所揭示的实施例之前应该理解的是，由于本发明可用其它实施例，所以它并不局限于所示特定安排的细节。同样所用的术语也只是用来描述而不是起限制作用。
在背景和已有技术部分中，对LED和LD在UV和短可见光(蓝光到绿光)范围内实现光发射的三种方法途径给出了详细描述。显然，II-VI族宽禁带化合物半导体法和SiC法受制于基本的物理和材料的性质。对III-V族氮化物半导体的限制在本质上是迥然不同的。它不受基本的物理或材料性质的限制但是与衬底材料的匹配性差以致于无法制备出高质量的单晶外延薄膜。因此，第一实施例的详细描述是有关晶格匹配衬底的鉴别。
第一实施例
诸如AlN、GaN和InN之类的III-V族氮化物均具有纤锌矿结构，即图3中300所示带有P63mc空间群的hcp(六方紧密堆积)结构。在诸氧化物中，只有BeO和ZnO具有相同的结构。BeO的晶格常数太小(a＝2.698埃，c＝4.377埃)以致于无法与任何一种氮化物的晶格相匹配，而ZnO正如本发明上面背景部分所述，存在许多自身的难题。在本实施例中，我们对一大类具有改进的纤锌矿结构和较低结晶对称性的晶格匹配的三元(三种组份)和四元(四种组份)氧化物进行了鉴定(表2)。对称性的降低是由于这些代位阳离子排列和尺寸差别所产生的晶格变形小所致。代位的排列可以分为三类：ABO2，A2BO3和A2BCO4，这里A，B和C为阳离子数，O为氧原子数，并且A+B+C＝O。但是，沿着等价的纤锌矿c轴[0001]方向进行两维观察可以清楚地看到，基本的原子排列与基本的纤锌矿结构相同。参见与图3中300作比较的图4中的400、图5中的500和图6中的600。这些化合物连同其他有关的化合物一起列于表2以供比较。
表2；III-V族氮化物、普通衬底材料以及晶格
可匹配的改进型纤锌矿结构化合物的晶格常数
空间群取向   化合物                 常规取向      匹配的取向
                                a＝    b＝    c＝    a＝    c＝
P63mc        AlN               3.14          4.966  3.104  4.96
                                                            6
              GaN               3.180         5.168  3.180  5.16
                                                            8
              InN               3.533         5.692  3.533  5.69
                                                            2
R3c          蓝宝石            4.758         12.99  2.747  4.33
                                              1             0
F43m         GaP               5.447                5.447
              GaAs              5.654                5.654
P63mc        SiC               3.082         15.11  3.082  5.03
                                              2             7
              BeO               2.698         4.377  2.269  4.37
                                                            7
              ZnO               3.249         5.206  3.249  5.20
                                                            6
P41212      LiAlO2           5.169         6.268  3.134  5.16
                                                            9
Pna21        LiGaO2           5.402  6.372  5.007  3.186  5.00
                                                            7
              NaAlO2           5.376  7.075  5.216  3.548  5.21
                                                            6
             NaGaO2          5.519  7.201  5.301  3.601   5.30
                                                           1
Cmc21       Li2SiO3        9.397  5.397  4.662  3.136   4.66
                                                           2
             Li2GeO3        9.630  5.465  4.850  3.210   4.85
                                                           0
             Na2SiO3        10.48  6.070  4.813  3.495   4.81
                              4                            3
             Na2GeO3        10.85  6.225  4.930  3.617   4.93
                                                           0
Pmn21       Li3PO4         6.115  5.239  4.855  3.058   4.85
                                                           5
             Li3AsO4        6.27   5.38   4.95   3.135   4.95
             Li3VO4         6.33   5.45   4.96   3.165   4.96
             Li2MgGeO4      6.39   5.48   4.99   3.195   4.99
             Li2ZnSiO4      6.13   5.37   4.94   3.065   4.94
             Li2ZnSeO4      6.36   5.43   5.02   3.18    5.02
             Li2CdSiO4      6.47   5.35   5.10   3.235   5.10
             Li2CdGeO4      6.64   5.47   5.13   3.32    5.13
             Na2MgGeO4      7.45   5.60   5.35   3.73    5.35
             Na2ZnSiO4      7.02   5.44   5.24   3.51    5.24
             Na2ZnGeO4      7.17   5.56   5.32   3.59    5.32
在表2中，总共鉴定有19种可用作衬底材料的纯三元和四元氧化物。这些用作为衬底材料化合物的有效性并不局限于其本身的组份，也不局限于带有作为最终成员的这19种化合物中的两种或两种以上的混晶(或固溶体)。此外，这些包括其固溶体在内的组份也可以部分或全部由Be、B、N、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、In和Sb替代。除了只能部分替代氧的N以外，所有其余元素都能够部分替代上述纤锌矿结构氧化物的阳离子。
在简化了的化学键长理论基础上可以进一步理解列于表2所建议化合物晶格匹配的接近程度。由于从等价的纤锌矿结构(0001)平面看所有这些化合物都具有基本相同的结构，所以阴阳离子平均键长可以给出这些化合物之间晶格匹配接近程度的第一级近似。简单四元氧化物平均键长相对于II-V族氮化物的比较列于表3。
表3简单四元改进型纤锌矿结构化合物平均键长相对于III-V族氮化物的比较：
        化合物        阴阳离子键长(埃)        平均键长(埃)
         AlN          Al-N＝1.85                 1.85
         GaN          Ga-N＝1.93                 1.93
         InN          In-N＝2.08                 2.08
         SiC          Si-C＝1.80                 1.80
         ZnO          Zn-O＝1.98                 1.98
         LiAlO2      Li-O＝1.97，Al-O＝1.77     1.87
         Li2SiO3    Li-O＝1.97，Si-O＝1.64     1.86
         LiGaO2      Li-O＝1.97，Ga-O＝1.85     1.91
         Li2GeO3    Li-O＝1.97，Ge-O＝1.77     1.90
         NaAlO2      Na-O＝2.37，Al-O＝1.77     2.07
         NaGaO2      Na-O＝2.37，Ga-O＝1.85     2.11
         Na2SiO3    Na-O＝2.37，Si-O＝1.64     2.13
         Na2GeO3    Na-O＝2.37，Ge-O＝1.85     2.20
虽然表3中采用的比较方法非常粗糙，但其结果与表2所列晶格常数的比较相容。表3的结果还表明，SiC相比，LiAlO2和LiSiO3与AlN匹配较好，而LiGaO2和LiGeO3则与GaN匹配得较好。对于InN，只有NaAlO2和可能是NaGaO2与之匹配适当较好。这种匹配是因为氮(1.46A)比氧(1.35A)大，而尺寸大的铟离子使诸氮化物四面体推至极端。对于氧化物，简单的含铟三元化合物无法保持四面体结构而在LiInO2的情况下则必须改变为NaCl(盐岩)结构。对于诸如Na之类的单电荷阳离子，电子云更可以压缩和变形。因此尽管是大尺寸，仍能保持四面体结构。但是，Na-O键相对于Al-O或者Ga-O键大的差异将使结构变形更厉害。这也使整个结构稳定性较小并且容易发生相变。
第二实施例
第二实施例将描述晶格匹配衬底的制备工艺。在确认了这些晶格常数与III-V族化合物半导体紧密匹配的改进型纤锌矿氧化物之后，我们在下述实例中制备这些晶体：
实例1：将388克Li2CO3和510克Al2O3混合，并在铱坩埚中，加热至1700℃使之熔化。采用丘克拉斯基提拉技术生长LiAlO2单晶。制备了直径为32毫米、长度为200毫米而重为455克的单晶毛坯。沿着(001)和(100)取向切割成单晶圆片并抛光以供III-V族氮化物半导体薄膜淀积使用。
实例2：将310克Li2CO3和750克Ga2O3混合，并在铱坩埚中加热至1550℃使之熔化。采用丘克拉斯基提拉技术生长LiGaO2单晶。制备了直径为32毫米而长度为180毫米而重为566克的单晶毛坯。沿着(001)和(100)取向切割成单晶圆片并抛光以供III-V族氮化物半导体薄膜淀积使用。
实例3：将207克Li2CO3和293克GeO2混合，并在铂坩埚中加热至1300℃使之熔化。采用丘克拉斯基提拉技术生长Li2GeO2单晶。制备了横截面为16×30毫米、长度为120毫米而重为258克的单晶毛坯。沿着(001)和(010)向切割成单晶圆片并抛光以供III-V族氮化物半导体薄膜淀积使用。
实例4：将222克Li2CO3和180克SiO2混合，并在铂坩埚中加热至1300℃使之熔化。采用丘克拉斯基提拉技术生长Li2SiO2单晶。制备了横截面为14×21毫米、长度为100毫米而重为98克的单晶毛坯。沿着(001)和(010)取向切割成单晶片并抛光以供III-V族氮化物半导体薄膜淀积使用。
实施例示出了化合物共熔情况下制备改进型纤锌矿结构氧化物的方法。显然，表2所列所有改进型纤锌矿结构的氧化物并不都是共熔的。对于那些非共熔的化合物，它们必须采用已有技术中著名的流体方法生长。与待生长化合物相对应的合适的氧化物和碳化物料(例如：Li2CO3、MgO和GeO2将用于生长Li2MgGeO4单晶)将在PbO和B2O3的混合物流体中熔化。将装料加热至1300℃以混合均匀并以1-30℃/天的速度缓慢冷却，同时放置或者不放置籽晶、或用浸没或用缓慢提拉(1-20mm/天)法来生长这些晶体。生长完毕之后，对晶体进行定向、切割和抛光，用以制备供III-V族氮化物半导体薄膜淀积用的层片。
第三实施例
第三实施例将描述在这些衬底上外延沉积单晶III-V族氮化物半导体薄膜和调整禁带宽度，用以制造颜色范围从紫外宽至红光的发光二极管(LED)。淀积III-V氮化物半导体薄膜的技术是众所周知的技术。两种最常见的技术是分子束外延(MBE)和金属有机化学汽相沉积(MOCVD)。利用这两种方法之一制得了n和p两种掺杂的III-V族氮化物半导体薄膜。由于它们都是众所周知的技术，所以在本实施例中不打算对沉积过程作详细描述。本实施例描述在整个衬底层片上大范围的连续区域内制作III-V氮化物半导体的单晶外延薄膜。迄今为止，由于缺乏晶格匹配的衬底，所以所有这些沉积的薄膜要不是都是多晶，就是具有相同方位取向的共轴晶粒或者具有相同方位和织构取向，但不连续且包含大量晶界和位错(109-1011/cm2)的外延晶粒。
将(001)取向的抛光LiAlO2层片(25×25mm2)固定在MBE设备内部的悬架上。把衬底加热至800℃并从一个小孔之一引入镓蒸汽而激活的氮原子则由等离子枪引入。沉积的晶体质量用高能电子衍射(RHEED)图像连续地加以原位监视。织造出单晶外延薄膜的制格由衍射点的矩形条纹得以证明。
比较与表2所列的晶格常数，很明显，LiGaO2可以精确地与Ga1-xInxN相匹配，而LiAlO2则可以精确地与AlxGa1-xN组分匹配。为了沿发光二极管(LED)中箭头A所示方向发光，制作了如图7A所示的p-n结710、720。为了沿激光二极管中箭头B所示方向发光，制作了如图7B所示的p-n结730、740。按照下述方式进行制作。首先在(001)取向的LiGaO2衬底上生长出2-5微米厚的GaN单晶外延层。由于氮空穴载流子的浓度在1018-1019cm-3范围内，所以原位生长的GaN外延薄膜总是为n型。GaN的理论禁带宽度相当大(3.35eV)，而属于UV(370nm)范围。为了产生蓝光(＝470nm)、绿光(＝520nm)和红光(＝630nm)，需要减小p-n结的禁带宽，它可通过In的替位成Ga1-xInxN外延层加以达到。In通过带有高纯In加热炉的第二小孔送入。为了制造具有合适禁带宽度的p-n结，首先在GaN顶部淀积一层0.3-1微米的n型(Si掺杂)的Ga1-xInxN，随后淀积一层0.3-1微米的p型掺杂的Ga1-xInxN外延层。p型掺杂剂由提供Mg、Zn、Be或Li金属蒸气的第三小孔引入。最后淀积一层0.5-3微米的p型GaN包层以完成出典型的p-n同质结。遵照GaAs激光LED和LD技术的实验，制作了双异质结构。这是通过淀积一薄的(0.2微米)p型Ga1-xInxN层作为夹在两厚的n型和p型注入层之间的有源层来加以实现，如图8中结构所示。图8表示由LiGaO2衬底810、带金属电极830的N型GaN层820和其上的n型AlGaN层840、InGaN：Si，Zn层有源层850、p型AlGaN层860、p型GaN层870和金属电极880所组成的III-V氮化物异质结构发光器件的剖面图。图8的结构800可以用于图7A的LED和图7B的激光二极管。有源区域可以将电子和空穴限定在小的区域内从而提高增益、减少电流。有源层的禁带宽度小于两侧注入层。有源层的引入有多个优点，也即减小晶格应变和由In替位产生的缺陷。正如图2所示，用In替换Ga使晶格常数大大增加。随着In以步进形式从注入层向有源层增加，将有助于应力减小。为了在GaN系统中制作红光，将需要大量的In替位。在这种情况下需要生长多层结构使In的含量从步进一形式增加或减少。
除了可见光LED以外，我们可以制造出(UV)LED。GaN的本征禁带宽度为3.35eV因而能够制造出基于LiGaO2上Ga1-xInxN外延层的长波UV LED。但是，工作在LiGaO2上的Ga1-xAlxN外延层要容易得多。AlN的本征禁带宽度为6.15eV或者265nm。UVLED的制造方式如下。首先在(100)取向的LiGaO2衬底上生长2-5微米晶格匹配的单晶Ga1-xAlxN外延层。由于氮空穴，原位生长的Ga1-xAlxN外延薄膜也是n型。Al通过带有高纯Al加热炉的第四个小孔引入。为了制作具有合适禁带宽度的p-n结，首先在Ga1-xAlxN顶部淀积一层0.3-1微米的n型Ga1-yAlyN，随后淀积一层0.3-1微米的p型掺杂的Ga1-yAlyN外延层。p型掺杂剂由提供Mg、Zn、Be或Li金属蒸气的第三个小孔引入。最后淀积一层0.5-3微米的p型Ga1-xAlxN包层以完成典型的p-n同质结。与Ga1-xInxN相似，制作了双异质结构。这通过淀积一层薄的(0.2微米)p型Ga1-zAlzN层作为夹在两厚的n型和p型注入层之间的有源层来加以实现，如图8中的840、850和860所示。有源区域可以将电子和空穴限定在小的区域从而提高增益，减少电流。有源层的禁带宽度小于两侧注入层。如图2所示，由于用Al替换Ga只使晶格常数略微减少，所以有源层的引入只是略微减小晶格应变。没有必要使Al从注入层向有源层以步进形式减少。
在n-和p-区域附上金属电极就制造出了LED器件。
第四实施例
第四实施例将描述在这些衬底上外延沉积单晶III-V族氮化物半导体薄膜和调整禁带宽度用以制造颜色范围从紫外宽至红光的激光二极管(LD)。在这种情况下，在LiGaO2上制作Ga1-xInxN外延层的方法与第三实施例的相同。绝对需要双异质结构有源层来提高增益和抑制电流(由此减少发热)。参见图8，通过将两维异质结构简化为单条(或一维)可以进一步提高增益。如图9A、9B和9C所示，该单条可以是或者增益波引的或者标引导的。两种条形结构在红外半导体激光二极管技术中都很著名。对于本系统也可以采用相同的几何形状。图9A示出基本的双异质结构，它带有金属电极902、910、中间来有p型有源层906的P层904和N层908，而光则沿箭头D发射。图9B示出增益引导的双异质结构，它带有金属电极920、930、SiO2层922、中间夹有p型有源层926的P层924和N层928，而光则沿箭头E发射。图9C示出标引导的双异质结构，它带有金属电极940、950、中间夹有p型有源层954的N层944、946、948和P型层952。
除了双异质结构以外，有源层可由按下述方式制备的单个或多个量子阱构成。在淀积完n型(例如掺Si)Ga1-xInxN注入层之后，但在生长最后的p型Ga1-xInxN注入层之前，生长多层(两层或两层以上)薄的(50-100埃)Ga1-yInyN量子阱层于两厚(200-500埃)Ga1-xInxN限制层之间。薄量子阱结构限制电子和空穴在一维方向上的运动，并且也使粒子反转更易实现。在薄层结构下，导射带的和价带两者均被分裂为分立的子带。在这种情况下，通过改变有源层的厚度可以调节发射光的波长。量子阱结构也可以采用或者增益引导的或者标引导的结构。同样这些类型的结构在红外激光二极管也都中是众所周知的。
可以采用相同的方法来制作供UV激光二极管使用的在LiAlO2衬底上的Ga1-xAlxN外延层。
为了获得激光发射，需要共振腔。在普通基于GaAs的红外半导体激光器中，通过将垂直于结平面的两个平行小面解理而成法布里-珀罗共振腔，如图7A和7B所示。另一种不同的设计是带有分布布拉格(Bragg)反射镜(DBR)的垂直腔表面激光器(VCSEL)。这些类型的结构在红外激光二极管技术中也是众所周知的。对于III-V族氮化物半导体材料，情况略微复杂一些。这是因为不论氮化物还是LiAlO2、LiGaO2衬底都没有任何解理面。为了制造法布里-珀罗腔将需要物理或化学腐蚀。并且只有位错密度低的单晶外延薄膜能够产生光滑的腐蚀面以形成共振腔。另一种办法是用Li2SiO3和Li2GeO3衬底代替。由于两个Li离子与Si或Ge离子的相连排列，故晶体具有完美的(100)解理面。而且Li2GeO3可以与Ga1-xInxN组分精确匹配而Li2SiO3可以与Ga1-xInxN组分精确匹配。可以采用与上述实施例相同的方法在这两块衬底上生长III-V族氮化物半导体单晶外延薄膜。由于有天然的解理面，所以可以制备解理面以形成法布里-珀罗共振腔。同样由于是完美的解理面，所以Li2SiO3和Li2GeO3衬底的物理强度弱得多。
第三种不同的方法是制造如图10所示带有分布布拉格反射镜(DBR)的垂直腔表面发射激光谱(VCSEL)。在这种情况下，在淀积完n型(例如Si掺杂)的Ga1-xInxN基层之后，生长多层(典型的是20-30层，但不受此限)n掺杂的底部布拉格反射镜堆。它由Ga1-xAlxN和Ga1-yInyN层的四分之一波堆组成。在淀积完有源层之后，不管是双异质结还是量子阱，都用相似的Ga1-xAlxN和Ga1-yInyN交替层生长出多层(典型的是20-30层，但不受此限)p掺杂的顶部布拉格反射镜推。将顶部DBR层干法刻蚀成台面(或柱状)，并用作为p型接触。它也使反射率增强。光从底部通过衬底发射出来。由于衬底材料具有低的折射率，且是高透过的，所以无论散射抑吸收引起的损耗均非常小。
通过将金属电极附上在n和p区域，就制造出了LD器件。图10示出基本的刻蚀柱状垂直腔表面发射激光二极管，它由金属电极102、104、衬底层LiGaO2120、n型GaN层118、n型AlGaN层116、n型间隔层AlGaN114、InGaN：Si，Zn有源区域112、p型间隔层AlGaN110、p型AlGaN层108和钝化层106以及AR涂层122组成，而光则沿箭头G发射。
第五实施例
第五实施例将描述在这些衬底上外延沉积单晶III-V族氮化物半导体薄膜和调整禁带宽度用以制造颜色响应范围紫外宽至红光的光学(包括光发光)敏感器和探测器。从原理上讲，光发光敏感器和探测器是反向偏压二极管。与利用电流产生光子发射不同，这些器件检测光子并将其转换为电流。因此，制造这些光发光敏感器和探测器的实施例与第三实施例的完全相同。聚焦的这些器件上的普通光学透镜将光收集并集中。这些器件的波长灵敏度完全取决于结的禁带宽度。再次可以用LiGaO2衬底上的Ga1-xInxN单晶外延薄膜来检测可见光的波长而LiAlO2衬底上的Al1-xInxN单晶外延薄膜则可以用作为UV光敏感器。由于III-V氮化物薄膜特别是在UV范围内的高折射率，所以需要抗反射(AR)涂层来降低反射损耗。
在n和p区域上附上金属电极以收集电流就制造出了光发光敏感器或探测器器件。
第六实施例
第六实施例将描述在这些衬底上外延沉积单晶III-V族氮化物半导体薄膜和调整禁带宽度用以制造颜色范围从紫外宽至红光的光泵浦激光二极管(LD)。制造光泵浦激光二极管(LD)的方法与第四实施例中所述制造电泵浦LD的相同。由于用光子代替电子作泵浦源，所以无需电学引线。
显然，在上述描述的基础上，可以对本发明提出众多的修改和变化。因此本发明由后面所附权利要求的范围限定而不受上述具体描述的约束。

Claims (19)

1.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂铝氧化物(LiAlO2)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
2.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进型纤锌矿结构氧化物的晶体衬底，所述器件包含：
具有锂镓氧化物(LiGaO2)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
3.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂硅氧化物(Li2SiO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
4.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂锗氧化物(Li2GeO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
5.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠铝氧化物(NaAlO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
6.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠镓氧化物(NaGaO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
7.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠锗氧化物(Na2GeO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
8.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠硅氧化物(Na2SiO3)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
9.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂磷氧化物(L3PO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
10.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂砷氧化物(Li3AsO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
11.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂钒氧化物(Li3VO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
12.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂镁锗氧化物(Li2MgGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
13.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂锌锗氧化物(Li2ZnGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
14.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂镉锗氧化物(Li2CdGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
15.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂锌硅氧化物(Li2ZnSiO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
16.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有锂镉锗硅化物(Li2CdSiO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
17.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠镁锗氧化物(Na2MgGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
18.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠锌锗氧化物(Na2ZnGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
19.一种用于发光二极管、激光二极管、光学敏感器和光泵浦激光二极管的半导体光器件，其特征在于，所述器件具有能够晶格匹配于III-V氮化物半导体薄膜的改进纤锌矿结构氧化物的晶格衬底，所述器件包含：
具有钠镉锗氧化物(Na2CdGeO4)单晶的衬底；以及
作为外延薄膜层形成于衬底晶体上的AlxInyGa1-x-yN，这里0≤x≤1，0≤y≤1，而0≤x+y≤1，所述晶体晶格匹配于所述薄膜层以形成半导体光器件。
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