CN1610985A - 混合薄膜/厚膜固体氧化物燃料电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

与基于PEM的电池相比，SOFC(10)可提供：更高的能量密度；直接对燃料进行氧化和/或内部重整的可能性；以及降低的SOFC工作温度。SOFC(10)包括薄膜电解质层(12)。在电解质层(12)的一个表面(14)上布置了厚膜阳极层(18)；在电解质层(12)的相对表面(16)上布置了厚膜阴极层(20)。SOFC(10)的制造方法包括以下步骤：在绝缘或半导体衬底(30)的一侧(40)上形成槽(38)；将薄膜固体氧化物电解质层(12)淀积到槽(38)的表面上；将厚膜电极层(18)敷设到涂覆了电解质的槽(38)中；在衬底(30)的相对一侧(42)中形成反向槽(44)，反向槽(44)与电解质层(12)相邻；以及将厚膜反电极层(20)敷设到反向槽(44)内。

Description

混合薄膜/厚膜固体氧化物燃料电池及其制造方法
技术领域
本发明在广义上涉及固体氧化物燃料电池，具体涉及那种具有薄膜电解质和厚膜电极的燃料电池。
背景技术
在微功率用途的基于PEM(质子交换膜)的燃料电池系统的发展方面存在着大量最新研究和产业活力。所提出的最常见PEM系统使用氢或者甲醇作为燃料。氢为燃料的处理与分配带来了挑战。甲醇在直接甲醇PEM燃料电池中很有前景，但到目前为止还没有证据显示已把它转换到商业实践中。此外，与例如丁烷、丙烷、汽油和柴油之类的其它碳氢燃料相比，甲醇的比能较低(约为前者的一半)。所报道的PEM电池的功率密度很少超过400mW/cm2。
固体氧化物燃料电池(SOFC)已经显现出能提供内部重整的潜力，并且所报道的功率密度高至1900mW/cm2。SOFC的示意图如图1所示，其中VO 00表示氧空位。氧的还原反应(在阴极发生)是：
                  
O2-离子从阴极通过电解质转移到阳极。某些典型的燃料氧化反应(在阳极发生)是：
            
            
释放出电子的阳极氧化反应与消耗电子的阴极还原反应相结合，从而产生有用的电压和电流通过负载。
业已报道，应用“薄膜”处理技术能将SOFC的实际工作温度从800℃到1100℃的范围降低到大约500℃以下。
人们一般还认为，为了避免发生短路的可能性，“薄”电解质层不应当太薄，不鼓励它的厚度小于10μm。一些研究人员试图提供一种在现有技术的基础上经过改良的胶体淀积技术--后者试图在一个涂覆步骤中利用胶体淀积淀积出超过10μm厚的薄膜，而以前这会导致薄膜在干燥后破裂。
但是到目前为止，“薄”膜SOFC并不是具有最高展示性能的SOFC。高性能/高功率密度的SOFC一般要在高温下工作，并要采用金属陶瓷和厚膜工艺来制造阳极和阴极。这些高性能SOFC采用“薄”膜电解质；但是，这些“薄”膜电解质的厚度一般约为40μm以上，它们是通过电化学汽相淀积(EVD)、带状浇铸、以及其它陶瓷处理技术制造的。
在图2中示出了一种公知的薄膜SOFC100。SOFC100包括：衬底102，它上面有氮化物层104；薄膜镍阳极106；薄膜电解质108；以及薄膜银阴极110。
以前知道的一些SOFC可以是：电解质支撑的(其中电解质层提供了某种结构上的整体性，它或者比阳极厚，或者比阴极厚)；阴极支撑的(其中阴极层提供了某种结构上的整体性，它或者比阳极厚，或者比电解质厚)；或者阳极支撑的(其中阳极层提供了某种结构上的整体性，它或者比阴极厚，或者比电解质厚)。
人们一般认为制造是SOFC所固有的主要问题之一。这是由于所有部件(阳极，阴极，电解质，连接材料等)应当在化学稳定性和机械顺应性(例如热膨胀系数)方面是一致的。还应当这样淀积这些层：在不让这些材料因采用太高的烧结温度而变差的情况下实现适当的粘结。迄今为止，这些要求已得到成功解决，但高性能SOFC的成本效率制造却很困难。
于是，人们需要提供一种能克服上述不足的SOFC和制造这种SOFC的方法。
发明内容
本发明通过提供一种燃料电池、优选是一种固体氧化物燃料电池来处理并解决上述问题，并满足下面所列举出的、以及并未列举出的其它目的和优点，所述燃料电池包括薄膜电解质层，该电解质层有第一表面和第二表面，第一表面与第二表面相对。在第一表面上布置了厚膜阳极层；在第二表面上布置了厚膜阴极层。
本发明燃料电池的制造方法包括在电介质或半导体衬底的一侧上形成槽的步骤。将薄膜固体氧化物电解质层淀积到该槽的表面上。在涂覆了电解质的槽中敷设电极层。在衬底的另一侧形成反向槽，反向槽与电解质层相邻。该方法还包括将反电极层敷设到反向槽中的步骤。
附图的简要说明
参照以下具体描述和附图，将使本发明的其它目的、特征和优点变得明显，附图中：
图1是基础固体氧化物燃料电池结构的示意图；
图2是现有技术中薄膜固体氧化物燃料电池结构的横截面视图；
图3是本发明工艺中的预备步骤的横截面视图，它表示位于衬底两侧的掩膜；
图4是该工艺中另一步骤的横截面视图，它表示在衬底一侧形成掩膜图形；
图5是该工艺中另一步骤的横截面视图，它表示在衬底材料中形成槽；
图6是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示从与槽相邻的衬底上除掉掩膜；
图7是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示敷设薄膜固体电解质层；
图8是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示往槽中敷设厚膜电极；
图9是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示在衬底对侧形成掩膜图案；
图10是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示在衬底材料对侧形成反向槽；
图11是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示从与反向槽相邻的衬底上除掉掩膜；
图12是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示位于与反向槽相邻的衬底上的绝缘电介质；
图13是本发明中另一步骤的横截面视图，它表示在反向槽中敷设厚膜反电极；
图14是图13所示的本发明的半示意性俯视图，表示阳极和阴极的接点焊盘；
图15是若干个本发明SOFC的平面阵列的横截面剖视图；以及
图16是图15所示平面阵列的电路原理图。
优选实施例的具体描述
本发明的一个目的是提供一种固体氧化物燃料电池，它有薄膜电解质，所述电解质既与厚膜阳极/燃料电极结合，又与厚膜阴极/空气电极结合；从而有利地实现了较低的工作温度和较高的性能/功率密度。本发明的另一目的是提供一种制造这种固体氧化物燃料电池的方法，该方法有利地结合了微电子工业的工艺步骤，而且它是高效和节省成本的。此外，本发明的再一目的是提供该薄膜/厚膜固体氧化物燃料电池的集成平板阵列，该平板阵列方便地提供了一种适应燃料电池系统的工作电压的简化方式。
在本发明中意想不到地偶然发现，与传统SOFC成鲜明对比的是，本发明的SOFC在较低的工作温度下表现出高性能(例如功率密度比传统PEM电池的功率密度高，而且可能还比传统高性能SOFC的功率密度要高)。较低的工作温度很理想是在于可以采用不贵的材料作为SOFC部件。照例，随着工作温度升高，SOFC部件的材料就变得越昂贵。但是，按照惯例(如上所述)，为了运用较低的工作温度，就必需牺牲掉高性能。
在不受任何理论束缚的情况下，可以认为该创造性SOFC通过将厚膜电极材料结合到薄膜电解质中，从而成功地实现较低工作温度下的高性能。要理解的是，本发明上下文中的“薄膜”被定义为涵盖了通常与电子/半导体工业相联系的厚度、即可利用溅射淀积之类的工艺实现的厚度，例如该厚度从低于1μm到约20μm。尽管对于“薄”膜SOFC电解质而言该厚度在文献中是有共识的，但迄今为止它还未转化到商业实践中。
于是，在薄膜电解质是通过微电子工业中(例如在集成电路的制造过程中)传统采用的工艺来形成、而厚膜电极是通过传统的SOFC制造技术来形成的意义上，本发明的SOFC是一种“混合体”。一些传统SOFC工艺的例子包括但不限于：粉末压制与烧结、粉末挤出与烧结、胶体悬浮喷射或浸涂、丝网印刷、浆液法、带式浇铸、带式压延、等离子体喷涂、火焰喷涂和喷射热解、电化学汽相淀积(EVD)、化学汽相淀积(CVD)等。
要理解的是，并不是所有这些传统的厚膜SOFC制造技术都适用于本发明。在优选实施例中，可通过包括但不限于以下工艺的工艺敷设任何理想的厚膜电极：胶体悬浮喷射或浸涂、丝网印刷、浆液法、等离子体喷涂、火焰喷涂和喷射热解、以及化学汽相淀积(CVD)。
现在参照图13，将本发明的混合薄膜/厚膜固体氧化物燃料电池总体指定为10。固体氧化物燃料电池(SOFC)10包括：薄膜电解质层12，它有第一表面14和第二表面16，所述第一表面14与第二表面16相对。在第一表面14上布置厚膜阳极层/燃料电极18；在第二表面16上布置厚膜阴极层/空气电极20。
要理解的是，在以下参数范围内，薄膜电解质层12的厚度可以是任何理想的和/或适于特定最终用途的厚度。理想的是，电解质层12应当尽可能薄，而且还应当是电绝缘(仅是离子传导的)、不透气的，其具有足够的介电强度以防止电池10发生短路，其厚度应足以覆盖地形上的不规则，从而实现完整的覆盖以避免电池10发生短路。
在优选实施例中，电解质层12的厚度范围从约1微米到约20微米。在更为优选的实施例中，电解质层12的厚度约小于10微米。在更为优选的实施例中，电解质层12的厚度范围要介于约2微米到约5微米之间。
要理解的是，在此处讨论的参数范围内，厚的阳极18和阴极20层每个都具有任何理想的和/或适合于特定最终用途的厚度。与某些可促进电极支撑的SOFC、同时又能让反电极很薄的公知SOFC(按照上面所讨论的)相比，在本发明中意想不到地发现，如果阳极18和阴极20都很厚而且多孔，那将很有利。
很厚而且多孔(互连孔隙)的电极的优点包括但不限于以下方面。电极越厚，用于合乎需要的电催化反应的表面积就越大。该较大的表面积有利地呈现一个很大的三相边界区域(同时与反应物、电极催化剂和电解质接触)，对于上面要发生燃料的内部重整(接着产生氢)和/或直接氧化的阳极/燃料电极18来说，这是非常理想的；该表面较大有利地导致燃料电池能不用受产氢速率的过度限制而发出电力。如果为电极选择的材料起到混合电子/离子导体(MEIC)的作用，该三相边界区还会大些。另外，与公知的致密薄膜电极相比，多孔的厚膜电极18、20更合乎需要，这是因为此情况下燃料和氧化剂比在致密的薄膜电极中更容易有效地到达电解质(至少是部分由于迁移的阻力较低)。再有，较厚的电极提供了较低的电附加损失。
在优选实施例中，每个阳极和阴极层的厚度都约大于30微米。在更为优选的实施例中，每个阳极和阴极层的厚度范围都介于约30微米到约500微米之间。要理解的是，尽管图13中描绘的阳极18的厚度比阴极20的厚，但这是非限制性的例子。在本发明的范围内可以预见到，阳极18和阴极20在厚度方面能彼此相等，阳极18比阴极20薄等等，但是电极18、20的厚度都按这里所限定的(即约大于30微米)。
本发明的SOFC10还包括互连孔隙范围介于约19％到约55％之间的阳极层18；阴极层20的互连孔隙范围介于约19％到约55％之间。在更优选的实施例中，每一个阳极层18的互连孔隙和阴极层20的互连孔隙的范围都介于约20％到约25％之间。
可利用任何传统公知的工艺为阳极和/或阴极的选定材料(在下面将对该材料作进一步详细讨论)提供互连孔隙。该工艺的非限制性例子是将淀粉之类的适当成孔材料、适当粘结剂或聚合物以及适当溶剂混合起来，形成陶瓷糊/浆。然后，在两步法热处理中将粘结剂和溶剂驱散掉，在高温下氧化孔隙前体。然后，在一般高于1000℃的温度下让材料烧结，实现固态扩散，并获得陶瓷和/或金属颗粒的固结。这就得到了具有互连孔隙的材料。本领域公知的是，为了提供特定百分比的互连孔隙，可改变各种工艺参数。
要理解的是，有多种适宜材料可供各种层体12、18、20(以及下面所讨论的互连和界面材料)选择。在优选实施例中，电解质层12包括从以下物质组成的组中选出的材料：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)(Y2O3约介于8mol％和10mol％之间)，氧化钐掺杂的二氧化铈(SDC，其化学计量组成是Ce0.8Sm0.2O1.9)，部分稳定的氧化锆(PSZ)、稳定的三氧化二铋(Bi2O3)，五氧化二钽(Ta2O5)，以及镧锶镓镁氧化物(LSGM，其化学计量组成的一个例子是La0.8Sr0.2Ga0.85Mg0.15O2.825)。
在更为优选的实施例中，电解质层12基本上由Ta2O5或镧锶镓镁氧化物(LSGM)构成。在可选择的优选实施例中，电解质层12基本上由YSZ或SDC构成。
在优选实施例中，阳极层18包括从以下物质组成的组中选出的材料：镍(Ni)、Ni-氧化钇稳定的氧化锆金属陶瓷(Ni-YSZ金属陶瓷)、铜掺杂的二氧化铈、镓掺杂的二氧化铈、锶掺杂的二氧化铈、氧化钇掺杂的二氧化铈、Cu-YSZ金属陶瓷、Co稳定的氧化锆金属陶瓷、Ru稳定的氧化锆金属陶瓷、LSGM+氧化镍、以及它们的混合物。
在优选实施例中，阴极层20包括诸如银之类的材料或者具有钙钛矿结构的材料。在优选实施例中，阴极层20包括从以下材料组成的组中选出的具有钙钛矿结构的材料：镧锶镁(LSM)、镧锶铁氧体、镧锶钴(LSC)、LaFeO3/LaCoO3、YMnO3、CaMnO3、YFeO3、以及它们的混合物。LSC和LSM是更优选的阴极材料；而Ag也是适合的，但它不够优选。
要理解的是，阴极层20和/或阳极层18可由起到混合电子/离子导体(MEIC)作用的材料制成。
本发明的燃料电池10还包括：第一界面层22，它位于阳极18和电解质12之间；以及第二界面层24，它位于阴极20和电解质12之间。要理解的是，界面层22、24包含任何适当的材料，这些材料能合乎需要地提供缓冲和/或相互扩散阻挡层性质，以及起到混合电子/离子导体(MEIC)的作用。在优选实施例中，第一界面层2 2包括氧化钇掺杂的二氧化铈(YDC，其化学当量组成是(Y2O3)0.15(CeO2)0.85))，而第二界面层24包括氧化钇稳定的三氧化二铋(YSB，Bi2O3)。
要理解的是，层22、24的界面材料可以互换、也可以不互换。例如，已有报道将氧化钇掺杂的二氧化铈(YDC)用作在阳极/电解质和阴极/电解质界面处的缓冲物。
本发明的SOFC10还包括将燃料电池10与电力负载L和/或电力存储装置(未示出)连起来的材料26、26’，这些连接材料26、26’要淀积在阳极层18和阴极层20中的至少一个层上。要理解的是，连接层26，26’可覆盖一部分、或者基本上完全覆盖阳极18和/或阴极20的表面。层26、26’还可覆盖一部分、或者基本上覆盖位于衬底30的一个对置表面40上的所有电解质层12，它也可以覆盖一部分或基本上完全覆盖位于衬底30的另一对置表面42上的绝缘电介质层46。但是，可以预期的是，如果层26、26’延伸到阳极18和/或阴极20的表面之外，那么燃料电池10的制造工艺就需要两个以上的掩膜(下面要进一步讨论该工艺和掩膜48、50)。
电力负载L可包括任何装置，它包括但不限于任何或所有计算机、便携式电器(例如便携式数字助理(PDA)，便携式电动工具等)、通信装置、便携式或非便携式消耗装置和军用装置(military)。按照非限制性的例子，电力存储装置包括任何或所有电容器、电池和功率调节装置。一些例举性的功率调节装置包括不间断电源、DC/AC转换器、DC电压转换器、调压器、限流器等。还可预见到，本发明的SOFC10适用于运输业(例如电动车)、公共事业工业(例如发电厂)。
要理解的是，连接材料26、26’包括任何适合的材料，但在优选实施例中，该连接材料是以从以下物质组成的组中选出的材料为主要成分：银、钯、铂、金、钛、钽、铬、铁、镍、碳以及它们的混合物。
SOFC10还包括用于连接至少两个混合薄膜/厚膜固体氧化物燃料电池10(在图15中示出了电池10的平面阵列)的材料28、28’，连接材料28、28’淀积在阳极层18和阴极层20中的至少一个上。
连接材料28、28’可以是任意适合的材料。但是，在优选实施例中，材料28、28’可从以下材料组成的组选出：亚铬酸镧、镍、铜、钛、钽、铬、铁、碳以及它们的混合物。
要理解的是，连接层26、26’的材料可以与、也可以不与连接层28、28’的材料互换。
可用作连接材料26、26’和/或连接材料28、28’的另外一些材料包括但不限于W(钨)、不锈钢(如果工作温度足够低)、高温镍合金，例如这样的一些合金可从Pennsylvania州Wexford的International Nickel Company得到，它们的商品名是INCONEL 600和INCONEL 601，以及来自Indiana州Kokomo的HaynesInternational Inc.的HASTELLOY X和HA-230。
图14是图13所示燃料电池10的半示意性俯视图，它表示阳极接点焊盘56和阴极接点焊盘58。
要理解的是，可将任何适合的燃料/反应物用于本发明的SOFC10。在优选实施例中，燃料/反应物从以下物质组成的组中选出：甲烷、丁烷、丙烷、戊烷、甲醇、乙醇、高级直链或混合烃(优选是低硫烃，例如低硫汽油、低硫煤油、低硫柴油)、以及它们的混合物。在更为优选的实施例中，燃料/反应物可从以下物质组成的组中选出：丁烷、丙烷、甲醇、戊烷、以及它们的混合物。应根据燃料与内部和/或直接重整的适应性、在有意义的工作范围内的适当蒸汽压等参数选择适宜的燃料。
在本发明的范围内可以预见到，通过所列的层12、18和20的材料的各种组合，可以形成大量燃料电池10。而更大量的燃料电池10可通过所列的层12、18、20的材料与任何或所有任选层22、24、26、28的各种组合形成。要理解的是，该“混合与配合”都在本发明的范围内；但是，优选要遵从以下准则。优选的是，在所选层之间存在着机械相容性，例如这些层的导热系数应基本匹配。另外还优选的是，在所选层之间存在着化学相容性，例如在高温的制造过程中不应存在不想要的反应，使用过程中也不应存在不想要的反应等。更为优选的是，所选层要在有意义的工作温度范围内工作。此外，优选的是所选燃料要在有意义的工作温度范围内工作。
现在参照图15，本发明的附加方面包括在衬底30内排列的多个混合薄膜/厚膜燃料电池10、10’、10”。在多个阳极层18之间设有电连接(或者串连和/或并联)；在多个阴极层20之间设有电连接(或串连和/或并联)。
图15描绘了该阵列的优选实施例，其中多个燃料电池10、10’、10”在平面阵列32内连接，平面阵列32具有适合与氧源接触的第一平面34，该第一平面34里面有多个阴极层20。平面阵列32还有一个第二平面36与第一平面34相对，第二平面36适合与燃料(未示出)接触，第二平面36有多个阳极层18。在优选实施例中，氧源是空气。
图16是图15所示平面阵列32的电路原理图。
图15所示的平面阵列32可利用7个掩膜工艺制造。平面阵列32的一些优点包括但不限于以下内容。通过按照所示的方式制造平面阵列，就能利用通用而且既定的微电子制造技术在一块衬底上构造出用于微功率应用的完整的实际串连和/或并联的电池组合(以获得理想的输出电压/电流工作特性)。与传统的三维堆栈方法相比，这会转化出可行的经济优点，同时又能提供非常多的设计灵活性。此外，与传统的三维堆栈结构相反的是，由于阳极和阴极都位于一块衬底上的它们自己的共用侧，平面阵列形成简化的燃料和空气的歧管系统。该简化了的歧管装置将消除对昂贵的双极板和精致的气体密封设计的要求。已证实，密封问题是许多已知平面SOFC原理的实质性缺陷。由于各电池之间的连接以及与外部负载的连接得到简化，因此更有可能降低附加损失。
本发明的燃料电池10是高性能的，而且它的功率密度也很理想。在优选实施例中，SOFC10的功率密度约介于100mW/cm2到高于2000mW/cm2之间。在更优选的实施例中，燃料电池10的功率密度约介于1000mW/cm2到2000mW/cm2之间。
燃料电池10的工作温度优选约介于400到800℃之间。更加优选的是，燃料电池10的工作温度约介于400到600℃之间。进一步优选的是，燃料电池10的工作温度约介于400到500℃之间。
本发明方便地实现了：功率密度为大约2到10倍于基于PEM的电池的功率密度；燃料直接氧化和/或内部重整的可能性；降低了的SOFC工作温度。
本发明燃料电池10的制造方法包括：在介电或半导体衬底30内形成槽38的步骤，衬底30有第一侧40和第二侧42，第二侧42与第一侧40相对，槽38被限定在第一侧40(参见图5)。在槽38的表面上淀积薄膜固体氧化物电解质层12(参见图7)。将电极层18敷设在涂覆了电解质12的槽38内(参见图8)。在第二侧42形成反向槽44，反向槽44与电解质层12相邻(参见图10)。本发明的方法还包括将反电极层20敷设到反向槽44中的步骤(参见图13)。
要理解的是，尽管将“电极”指定为阳极层18，并将“反电极”指定为阴极层20，也可以将它们反过来；即“电极”可以是阴极层20，而“反电极”可以是阳极层18。
要理解的是，薄膜电解质层12可通过任何适当的方式来淀积，但在优选实施例中，淀积电解质层12的步骤要通过溅射淀积和/或化学汽相淀积(CVD)来进行。
本发明的方法还任选包括在敷设电极层18之前焙烧电解质层12的步骤。该步骤可以是也可以不是必需的。例如，如果电解质层12是在足够高的温度下溅射淀积出来的，那么焙烧步骤就不是必需的。另外，焙烧电极18、20的步骤对于电解质层12而言是足够的，因此不必提供独立的电解质12焙烧步骤。
本发明的方法还包括将绝缘电介质46敷设/淀积到衬底30的第二侧42上的步骤(参见图12)。此外，如果所选的衬底30是硅，就要在衬底30的第二侧42上生长出绝缘的电介质46。
要理解的是，可为绝缘电介质46选择任何适宜的材料；但是，在优选实施例中，绝缘电介质46的材料可从以下物质组成的组中选出：用热学方法生长的二氧化硅，经过等离子体增强的化学汽相淀积(PECVD)二氧化硅，PECVD氮化硅，PECVD碳化硅，低压化学汽相淀积(LPCVD)的氮化硅，以及它们的混合物。在优选实施例中，所选择的材料是用热学方法生长出来的二氧化硅，它是自动掩蔽/自动排列的氧化物。相反，淀积薄膜通常要求使用附加的掩蔽电平(level)。
本发明的方法还包括利用平面化技术加工电极层18和反电极层20的步骤。要理解的是可采用任何适合的平面化技术；但在优选实施例中，平面化可通过化学机械抛光(CMP)和/或机械抛光来实施。平面化是能方便地将电极层18和反电极层20分别限定到槽38和反向槽44中的方法。还要理解的是，阳极材料18的平面化工艺既可在焙烧前、又可在焙烧后完成，或者可在低温热固结步骤之后完成。与之类似，要理解的是阴极材料20的平面化工艺既可在焙烧前、又可在焙烧后、或者在低温热固结步骤之后完成。
本发明的方法还包括在形成槽38的步骤之前，将硬的掩膜48敷设/淀积到衬底30的第一侧40上的步骤。本发明的方法还进一步包括在形成反向槽44的步骤之前将硬的掩膜50敷设/淀积到衬底30的第二侧42上的步骤。如果衬底30是硅(正如附图中所描绘的)，就要在衬底30的第一和第二侧40、42上生长出该硬掩膜48、50。要理解的是，可以采用任何适宜的掩膜48、50；但在优选实施例中，掩膜48、50可从以下物质组成的组中选出：氧化物、氮化物、碳化物以及它们的混合物。在更优选的实施例中，掩膜48、50可从以下物质组成的组中选出：氧化硅，氮化硅，碳化硅，以及它们的混合物。尽管不太优选，掩膜48、50也可以包括金属硬掩膜。
要理解的是，槽38和反向槽44可通过任何适当的方式来形成，这包括但不限于刻蚀和压印。例如，如果选择铝之类的材料作为衬底30，并且如果衬底30是通过压印和烧结来制造的，通常就要考虑利用压印形成上述槽。在该情况下，槽38可在衬底制造过程中通过压印形成。
在优选实施例中，槽38和反向槽44是通过刻蚀形成的。如果衬底30是硅，刻蚀就优选通过从以下物质组成的组中选出的刻蚀剂来进行：湿法各向异性刻蚀剂，等离子体各向异性刻蚀剂，以及它们的混合物。这些刻蚀剂在槽38和反向槽44上方便地形成了超平滑表面。
要理解的是可采用任何适宜的湿法各向异性刻蚀剂，只要它们能形成此处所述的超平滑表面就可以。在优选实施例中，湿法各向异性刻蚀剂可从以下物质组成的组中选出：氢氧化钾(KOH)，四甲基氢氧化铵(TMAH)，氢氧化钾与异丙醇的混合物，氢氧化铵，氢氧化钠，氢氧化铈，乙二胺邻苯二酚，以及它们的混合物。湿法各向异性刻蚀剂基本上按照附图(例如参见图5和10)所示以相对且向外延伸的角度有利地形成槽38、反向槽44的侧壁52、54。这些有角度的侧壁52、54对于热膨胀/收缩而言是有利的。
与之类似，要理解的是，可采用任何适当的等离子体(干式)各向异性刻蚀剂，只要它们能形成此处所述的超平滑表面就可以。在优选实施例中，等离子体各向异性刻蚀剂是六氟化硫、然后是C4F8的交替敷设。C4F8在刻蚀表面、特别是侧壁上留下薄的聚合物膜。先敷设六氟化硫、再敷设C4F8，该步骤重复进行，直至实现理想刻蚀。
等离子体各向异性刻蚀剂是理想的，这是因为它们能形成很深的槽38、44。但是，等离子体各向异性刻蚀剂还形成基本上垂直的(未示出)侧壁52、54，在某些情况下由于热膨胀/收缩原因以及侧壁要被电解质12和电极18、20的材料所覆盖的原因，这并不是所希望的(即很难涂覆基本上垂直的壁)。
在不太优选的实施例中，可在硅衬底30上使用各向同性刻蚀剂。要理解的是，可以采用任何适宜的各向同性刻蚀剂；但在优选实施例中，各向同性刻蚀剂是氢氟酸、硝酸和醋酸的混合物。各向同性刻蚀剂能提供横截面为半圆形的曲线刻蚀，但是其缺陷在于掩膜会因各向同性刻蚀剂而得不到理想的底切。
如果衬底是含氧化硅的介电衬底，要理解的是，刻蚀可通过采用适合的各向同性刻蚀剂来实施。在优选实施例中，各向同性刻蚀剂包括含氢氟酸的各向同性刻蚀剂。
要理解的是，可为衬底30选择任何适宜的材料。在优选实施例中，衬底30可从以下物质组成的组中选出：单晶硅，多晶硅，含氧化硅的介电衬底，铝，蓝宝石，陶瓷，以及它们的混合物。在本发明的优选实施例中，选择单晶硅作为衬底。
通过本发明意想不到地偶然发现，通过在微电子工业中传统采用的制造工艺获得的这些超平滑表面能够淀积出非常薄的薄膜电解质层12，并且基本上不会有表面杂质在电解质层12中产生不合需要的孔的风险。
相反，公知的SOFC制造工艺是将电解质层淀积在多孔电极上。但是，当多孔电极是衬底时，对于电解质层而言这是不均匀的表面，而且随着电解质材料的淀积会有一些电解质材料侵入电极中。这就会产生不均匀的电解质层，而且经常需要较厚的电解质层来保证电解质中没有能让空气、燃料或气体渗过的孔隙。
本发明的方法还有其它优点。电解质层12淀积(在电极18、20中的任何一个之前)在位于上述超平滑的槽/反向槽38、44表面上方的基本上无孔的衬底30(例如单晶硅的晶片)上。除了能淀积非常薄的电解质层12之外，还相信超平滑表面和基本上无孔的衬底30会导致开路电压(OCV)接近理论值。
在本发明方法的范围内可以预见到，能在保留许多、而非本发明SOFC的全部优点的同时，在槽38、44内形成薄膜电极18、20。如果该薄膜电极18、20是理想的，那么它们可通过任何适当的技术来敷设，这些技术包括但不限于化学汽相淀积或溅射淀积。同样，槽38和/或反向槽44适合容纳厚膜或薄膜电极层18、20。在本发明的一个优选实施例中，槽38、40每个都适合容纳厚膜电极18、20。
现在参照图4，本发明的方法还另外包括利用传统的平版印刷和刻蚀工艺在衬底30的第一侧40上为硬掩膜48形成图形的步骤。图6描绘了去除的介电硬掩膜48。该去除优选通过一侧的等离子体刻蚀来完成。
在将电极18敷设到槽38中后，对电极18进行焙烧。同样，在将电极20敷设到槽44中后，焙烧电极20。
现在参照图9，本发明的方法还另外包括利用传统的平版印刷和刻蚀工艺在衬底30的第二侧42上为硬掩膜50形成图形的步骤。图11描绘了去除的介电硬掩膜50。该去除优选利用一侧的等离子体刻蚀来完成。如果需要可将掩膜50留下。
本发明的其它一些优点包括但不限于以下内容。本发明的方法有利地是减至2个掩膜的工艺(如图3-13中所描绘的)；而本领域现有的微处理器一般使用约≥25个掩膜的工艺。利用上面所述的多孔厚膜介质的高性能阳极/阴极材料可导致较少的极化损失。本发明的SOFC10以及本发明的平面阵列32提供了设计灵活性以及可缩放的设计模式。另外，上述工艺步骤无需按照所阐明的例举性顺序进行-可根据刻蚀选择性和受热历程的限制方便地改变发明的工艺顺序，它们是灵活的。此外，由于燃料电池10允许进行内部重整反应(它将烃燃料转换成氢和一氧化碳)，这有利于燃料源的多样性。
为了进一步阐明本发明，给出以下例子。要理解的是，提供这些例子是为了说明目的，因此不要将它解释为对本发明范围的限制。
例子
本发明的SOFC10可利用以下材料来制造。选择La+Sr+Ga+Mg+O(LSGM)+NiO金属陶瓷作为阳极层18。阳极/电解质界面层22由Sm+Ce+O(SDC)制成。选择La+Sr+Ga+Mg+O(LSGM)作为电解质层12。选择La+Sr+Co+O(LSC)作为阴极层20。该SOFC10的例子是低温工作的SOFC，其工作温度约介于600到800℃之间。
虽然已经详细描述了本发明的优选实施例，但对本领域普通技术人员而言显而易见的是，可以对所公开的这些实施例进行改进。因此，要认为前述描述仅是例举性而非限制性的，本发明的真正范围由所附的权利要求书来限定。

Claims (20)

1.一种燃料电池(10)，它包括：
薄膜电解质层(12)，它有第一表面(14)和第二表面(16)，第一表面(14)与第二表面(16)相对；
布置在第一表面(14)上的厚膜阳极层(18)；以及
布置在第二表面(16)上的厚膜阴极层(20)。
2.根据权利要求1所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)的厚度范围从大约小于1微米到约20微米。
3.根据权利要求1到2中任一项所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)的厚度约小于10微米。
4.根据权利要求3所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)的厚度范围约介于2微米到5微米之间。
5.根据权利要求1到4中任一项所述的燃料电池(10)，其中阳极(18)和阴极(20)层中每一个层的厚度约大于30微米。
6.根据权利要求5所述的燃料电池(10)，其中阳极(18)和阴极(20)层中每个层的厚度范围约介于30微米到500微米之间。
7.根据权利要求1到6中任一项所述的燃料电池(10)，其中阳极层(18)具有互连孔隙，其范围约介于19％和55％之间；以及阴极层(20)具有互连孔隙，其范围约介于19％到55％之间。
8.根据权利要求7所述的燃料电池(10)，其中阳极层(18)的互连孔隙和阴极层(20)的互连孔隙中每一个的范围都约介于20％和25％之间。
9.根据权利要求1到8中任一项所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)包括从以下材料组成的组中选出的材料：氧化钇稳定的氧化锆，氧化钐掺杂的二氧化铈，部分稳定的氧化锆、稳定了的三氧化二铋(Bi2O3)，五氧化二钽(Ta2O5)，以及镧锶镓镁氧化物。
10.根据权利要求9所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)主要由Ta2O5构成。
11.根据权利要求9所述的燃料电池(10)，其中电解质层(12)主要由镧锶镓镁氧化物构成。
12.根据权利要求1到11中任一项所述的燃料电池(10)，其中阳极层(18)包括从以下材料组成的组中选出的材料：镍、镍-氧化钇稳定的氧化锆金属陶瓷、铜掺杂的二氧化铈、镓掺杂的二氧化铈、锶掺杂的二氧化铈、氧化钇掺杂的二氧化铈、Cu-氧化钇稳定的氧化锆金属陶瓷、Co稳定的氧化锆金属陶瓷、Ru稳定的氧化锆金属陶瓷、镧锶镓镁氧化物+氧化镍、以及它们的混合物。
13.根据权利要求1到12中任一项所述的燃料电池(10)，其中阴极层(20)包括具有钙钛矿结构的材料。
14.根据权利要求13所述的燃料电池(10)，其中阴极层(20)包括从以下材料组成的组中选出的材料：镧锶镁、镧锶铁氧体、镧锶钴、LaFeO3/LaCoO3、YMnO3、CaMnO3、YFeO3、以及它们的混合物。
15.根据权利要求1到14中任一项所述的燃料电池(10)，其中阴极层(20)包括银。
16.根据权利要求1到15中任一项所述的燃料电池(10)，燃料电池(10)还包括：
第一界面层(22)，它位于阳极(18)和电解质(12)之间；以及
第二界面层(24)，它位于阴极(20)和电解质(12)之间。
17.根据权利要求16所述的燃料电池(10)，其中第一界面层(22)包括氧化钇掺杂的二氧化铈(YDC)。
18.根据权利要求16所述的燃料电池(10)，其中第二界面层(24)包括氧化钇稳定的三氧化二铋(YSB)。
19.一种制造燃料电池(10)的方法，该方法包括以下步骤：
在绝缘或半导体衬底(30)中形成槽(38)，衬底(30)有第一侧(40)和第二侧(42)，第二侧(42)与第一侧(40)相对，槽(38)被限定在第一侧(40)内；
在槽(38)的表面上淀积薄膜固体氧化物电解质层(12)；
将电极层(18)敷设到涂覆了电解质的槽中；
在第二侧(42)内形成反向槽(44)，反向槽(44)与电解质层(12)相邻；以及
将反电极层(20)敷设到反向槽(44)中。
20.根据权利要求19所述的方法，其中淀积电解质层(12)的步骤可通过溅射淀积和化学汽相淀积(CVD)中的至少一种来实施。
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