CN1612372A - 基于可聚合的自组装单分子层的有机场效晶体管及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

有机场效晶体管及其制备方法包括位于一对电极之间的、作为通道材料的、双官能分子的自组装单分子层(SAM)。所述电极对和双官能分子的SAM形成在绝缘层上，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。所述双官能分子的SAM可以是聚合的SAM，以形成在电极对之间延伸的共轭聚合物线。

Description

基于可聚合的自组装单分子层的 有机场效晶体管及其制备方法
                       发明背景
                       发明领域
一般性地，本发明涉及含有共轭π键的自组装单分子层(SAM)的聚合。特别地，本发明涉及将双官能分子布置在基材上以形成SAM，其中所述双官能分子包括封端官能团，该封端官能团聚合形成通过共轭π轨道互相连接形成电荷转移通路的SAM。更具体地说，本发明涉及有机场效晶体管的制备，其中通道材料包含SAM，其通过共轭的聚合物线(polymer strand)形成穿过有机场效晶体管的通道的分子内电荷转移通路。
                     相关技术的描述
常规的有机场效晶体管(O-FET)是基于有机半导体的薄膜，该薄膜通过真空升华或者从溶液或熔融液中沉积而沉积于在两个电极，即源电极和漏电极之间的基材上。这些常规的O-FET需要大量的分子以桥接源电极和漏电极之间的空隙。在这些常规的O-FET中，最邻近分子的π-电子轨道之间的大量分子间重叠有利于通过大量分子的电荷传导。
然而，甚至在其中有机分子高度对齐并且这种重叠最大化的最佳情况下，分子的振动所产生的声子散射阻碍分子之间的分子间电荷转移，所述的分子振动甚至在室温下也是非常显著的。除非将一种O-FET的有机分子冷却至其中分子振动明显减小或者实际上消除的非常低的温度，有机半导体的电荷迁移率被限制在1cm2V-1s-1数量级的数值。在这些常规的O-FET中，电荷的迁移依赖于相邻有机分子之间的分子间π-电子重叠和分子之间起作用的弱的范德华力。
另一方面，如果电荷转移通过共轭分子，即小的有机分子或单个聚合物线的π-电子进行，则电荷转移不受以上所述的分子间电荷转移机理的限制。为了使通过共轭分子的π-电子进行的分子内电荷转移可用于非常小的，即几纳米和大面积的O-FET，有机半导体分子的长度必须至少等于场效晶体管通道的长度。由于相对于利用现有的照相平版印刷技术所得到的最小的场效晶体管通道长度来说，大多数有机分子均较短，即约1至5nm长，非常难以制备其操作是基于分子内电荷转移机理，即通过具有共轭键的有机分子的π-电子进行电荷转移的O-FET。
SAM的聚合，特别是聚合物刷(polymer brush)的合成是本领域已知的。例如，最近已报道了丙烯腈SAM在金基材表面上的光聚合来形成聚合物刷。类似地，含有苯乙烯端基的SAM的聚合来形成聚苯乙烯刷也已被报道。在这些例子中，包括封端官能团的双官能分子自组装到基材上，并且封端官能团通过各种方法例如电化学、自由基或光化学聚合进行聚合。然而，这些形成的聚合物不含有电荷的分子内转移所需的任何π-轨道共轭键。
含有吡咯或噻吩封端官能团(其中封端官能团用作共轭聚合物生长的成核位置)的SAM的聚合在本领域中也有记载。例如，作为聚(吡咯)在SAM表面上的外延生长的方法，具有吡咯封端官能团的SAM的吡咯的电化学聚合已经有记载。在这些例子中，SAM的吡咯封端官能团用作外部吡咯聚合的成核位置。尽管共轭聚合物是这种聚合的最终结果，但是这种形式的聚合物单分子层不会构成其位置与基材的表面平行的分子内电荷转移通路。
SAM已被聚合以形成共轭π-轨道，其中在一端含有氯硅烷官能团并且在另一端含有噻吩、并噻吩或三并噻吩封端官能团的双官能分子自组装到基材上，然后聚合以形成包含与基材表面平行的共轭π-轨道电荷转移通路的聚噻吩。然而，尽管通过UV-可见光谱和循环伏安法可以证明该聚合SAM的形成，但是没有测得该聚合SAM的电荷转移性能例如电荷迁移，并且也没有构成其中聚合物形成电子器件的有源元件的功能性电子器件。而且，也没有构造成其中通过分子内电荷转移通路进行电荷转移的电子器件。
                       发明概述
由于常规技术的前述问题以及其它问题和缺点，本发明的一个示例性方面涉及O-FET的制备，其中场效晶体管通道的长度(其可以为约几纳米至几微米)可以通过自组装单分子层(SAM)形成的共轭分子的分子内电荷转移机理穿过。因此，通过场效晶体管通道的电荷迁移不会受到例如声子散射、无序、晶界等的阻碍，并导致场效晶体管通道材料的电荷迁移率显著增加。
本发明的另一个示例性方面是这些各种各样的双官能分子的应用，所述双官能分子可以自组装到不同基材上，然后聚合形成作为制备有机场效晶体管的活性通道材料的共轭π-轨道电荷转移通路，其中电荷转移通过聚合的SAM中的共轭分子线在分子内进行。
本发明的另一个示例性方面是场效晶体管的制备，所述场效晶体管包括在一对电极之间的绝缘层上的双官能分子的SAM，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团，并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。然后通过分子内电荷转移机理利用所述SAM中的重叠π-轨道可以形成电荷转移通路。
为了实现以上所述的以及其它优点和方面，按照本发明的一个示例性实施方案，本文中所公开的是一种场效晶体管，其包含一对电极和作为通道材料的位于所述电极对之间的双官能分子的SAM。
在本发明的另一个示例性实施方案中，场效晶体管还包含在其上布置了电极对和双官能分子的SAM的绝缘层，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团，并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。
在本发明的另一个示例性实施方案中，双官能分子的SAM包含聚合的SAM，其包括在电极对之间延伸的共轭聚合物线。
在本发明的另一个示例性实施方案中，场效晶体管还包含通过绝缘层电连接到双官能分子的SAM上的门电极。
在本发明的另一个示例性实施方案中，聚合的SAM包含包括聚合形成共轭聚合物线的3-取代的单-、并或三并噻吩封端官能团的双官能分子。
在本发明的另一个示例性实施方案中，聚合的SAM包含包括可以聚合形成共轭的聚合物线的乙炔基封端官能团或者烷基、芳基或杂芳基部分的取代基的乙炔基封端官能团或烯-炔封端官能团的双官能分子。
在本发明的另一个示例性实施方案中，SAM包含包括可以共价连接到绝缘层上的三氯硅烷、二烷基氯硅烷、烯丙基二烷基硅烷、三烷氧基硅烷、羧酸、膦酸、异羟肟酸、胺或羟基官能团的双官能分子。
在本发明的另一个示例性实施方案中，场效晶体管还包含在其上形成绝缘层的基材，所述的基材包含玻璃、聚碳酸酯、聚酯、聚酰亚胺、石英、未掺杂的硅和掺杂的硅中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，门电极包含铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、铂、钯、多晶硅、掺杂的聚苯胺、掺杂的聚噻吩和掺杂的聚吡咯以及掺杂的聚苯胺、掺杂的聚噻吩和掺杂的聚吡咯的取代类似物中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，绝缘层包含钛酸锶钡、钛锆酸钡、钛锆酸铅、钛酸镧铅、钛酸锶、氟化镁钡、五氧化钽、二氧化钛和三氧化钇中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，绝缘层包含氧化硅、氧化铝和氧化锆中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，电极对包含源电极和漏电极，所述源电极和漏电极包含铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、钯、铂、多晶硅、导电性聚苯胺、导电性聚噻吩和导电性聚吡咯中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，电极对位于双官能分子的SAM上面并且与其电接触。
在本发明的另一个示例性实施方案中，制备场效晶体管的方法包括在一对电极之间形成可以充当通道材料的双官能分子的SAM。
在本发明的另一个示例性实施方案中，制备场效晶体管的方法还包括在绝缘层上形成电极对和双官能分子的SAM，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。
在本发明的另一个示例性实施方案中，制备场效晶体管的方法还包括通过聚合双官能分子的封端官能团来聚合SAM，以形成包括在电极对之间延伸的共轭聚合物线的聚合的SAM。
在本发明的另一个示例性实施方案中，制备场效晶体管的方法还包括形成通过绝缘层电连接到SAM上的门电极。
在本发明的另一个示例性实施方案中，形成双官能分子的SAM的步骤包括将绝缘层浸入双官能分子的稀溶液中，使得双官能分子通过第一端的官能团共价连接到绝缘层上。
在本发明的另一个示例性实施方案中，聚合包括加热、氧化、电化学聚合、光聚合、自由基聚合和催化中的至少一种。
在本发明的另一个示例性实施方案中，电子器件包含一对电极以及位于电极对之间的充当通道的双官能分子的聚合的SAM。
因此，本发明的一个示例性实施方案可以制备场效晶体管，其中场效晶体管通道的长度(其可以为约几纳米至约几微米)可以通过双官能分子SAM聚合所形成的共轭π-轨道的分子内电荷转移机理穿过。本发明可以使用各种可以自组装到不同基材上、然后聚合形成共轭π-轨道电荷转移通路的双官能分子作为制备场效晶体管的活性通道材料，其中电荷转移通过在聚合的SAM中的共轭聚合物线在分子内进行。
或者，本发明的另一个实施方案可以制备场效晶体管，该场效晶体管包括在一对电极之间的绝缘层上的双官能分子的SAM，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。通过分子间电荷转移机理利用所述SAM中的重叠π-轨道可以形成电荷转移通路。
                        附图简述
从下面参照附图对本发明示例性实施方案的详细描述可以更好地理解本发明的前述以及其它方面，其中：
图1A图示了本发明的一个示例性实施方案中的场效晶体管100，其包括将双官能分子140的自组装单分子层(SAM)沉积到位于一对电极130之间的绝缘层120上；
图1B图示了本发明的一个示例性实施方案中的场效晶体管180，其包括将双官能分子140的SAM沉积到绝缘层120上，其中在双官能分子140的SAM上形成一对电极130；
图2图示了包括聚合的SAM 210的场效晶体管200；
图3图示了制备图1所示的场效晶体管100的方法300的流程图；和
图4图示了制备图2所示的场效晶体管200的方法400的流程图。
              本发明的示例性实施方案的详述
广义地，本发明利用了双官能分子的自组装性能，所述各双官能分子在一端含有与基材表面形成共价键的官能团，并且在另一端含有可以与相邻双官能分子的封端官能团聚合以在单分子层内形成聚合的、自组装的、连续的、共轭的电荷通路的封端官能团。特别地，本发明的双官能分子可以自组装到位于有机场效晶体管的源电极和漏电极之间的基材上，其中所述自组装的单分子层(SAM)提供了在场效晶体管的源电极和漏电极之间的利用分子内电荷转移机理的高导电性通路。
或者，本发明可以制备包括在一对电极之间的绝缘层上的双官能分子SAM的场效晶体管，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。通过分子间电荷转移机理，利用所述SAM中的重叠π-轨道可以形成电荷转移通路。
参考图1A，可以在基材110上形成绝缘层120。在各种示例性实施方案中，基材110可以包含玻璃、石英、未掺杂的硅、掺杂的硅、塑料如聚碳酸酯、聚酯和聚酰亚胺，和本领域已知的其它基材材料中的至少一种。在各种示例性实施方案中，绝缘层120可以包含氧化物，例如二氧化硅、氧化铝、氧化锆及其组合，以及本领域已知的其它绝缘氧化物，或者钛酸锶钡、钛锆酸钡、钛锆酸铅、钛酸镧铅、钛酸锶、氟化镁钡、五氧化钽、二氧化钛、三氧化钇及其组合，或者本领域已知的其它绝缘材料。
绝缘层120可以通过本领域已知的方法，包括例如真空沉积、热生长、溶液沉积或层压，在基材110上形成。
在各种示例性实施方案中，可以在绝缘层120上形成一对电极130。电极对130可以相当于场效晶体管的源电极和漏电极。电极对130可包含各种金属，例如铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、铂和钯，或导电聚合物，例如聚苯胺、聚噻吩和聚吡咯，以及这些金属或导电材料的组合。电极对130的厚度可以是约20nm至约100nm。
电极对130可以通过各种沉积方法，例如蒸发、掩膜蒸发(shadowmask evaporation)、溅射、化学蒸汽沉积、电沉积、旋涂、电镀、喷墨印刷、筛网印刷以及本领域已知的其它沉积方法来形成。
在各种示例性实施方案中，可以在基材110上形成场效晶体管100的门电极150。门电极150可以包含各种金属，例如铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、铂和钯，或导电聚合物，例如掺杂的聚苯胺、聚噻吩和聚吡咯以及聚苯胺、聚噻吩和聚吡咯的取代类似物，或导电多晶硅，以及这些金属或导电材料的组合。门电极150的厚度可以是约30nm至约500nm。
门电极150可以通过各种沉积方法例如蒸发、掩膜蒸发、溅射、化学蒸汽沉积、电沉积、旋涂、电镀以及本领域已知的其它沉积方法来形成。
参考图1A，可以通过浸入稀溶液中而将双官能分子140的SAM沉积到基材的表面上，所述的双官能分子可以在一端含有与基材表面形成共价键的官能团，并且在另一端含有可以与相邻双官能分子140的封端官能团聚合的封端官能团。可以将没有与所述表面结合的过量双官能分子140冲洗掉。
在各种示例性实施方案中，可以与基材表面共价连接的双官能分子140的官能团之一可以包含例如三氯或三烷氧基硅烷、一氯二烷基硅烷、二烷基氯硅烷、烯丙基二烷基硅烷、羧酸、异羟肟酸、膦酸、羟基或氨基。
在各种示例性实施方案中，可以聚合形成SAM的封端官能团可以包含例如3-取代的单-、并或三并噻吩官能团，乙炔基官能团，作为烷基、芳基或杂芳基部分上的取代基的乙炔基官能团，异腈取代的芳基或共轭烯-炔官能团。
图1A显示了场效晶体管的一个示例性实施方案100，其包括在一对电极130之间的绝缘层120上形成的双官能分子140的SAM，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层120上的官能团，并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。通过分子间电荷转移机理，利用所述SAM中的重叠π-轨道，可以在电极对130之间形成电荷转移通路。
或者，图1B显示了一个示例性实施方案，其中可以在沉积到绝缘层120上的双官能分子140的SAM上形成一对电极130，来形成与场效晶体管180的电极对130的顶部接触。这样一种顶部接触可以通过各种沉积方法例如蒸发、喷墨印刷、筛网印刷以及本领域已知的其它沉积方法来形成。
参考图2，双官能分子140的封端官能团可以被聚合以将所有的或一系列封端官能团连接成聚合的SAM 210，其包括连续的、共轭的聚合物线，即分子内电荷转移通路。所述聚合的SAM 210可以以共轭聚合物线的形式在电极对230之间延伸，形成在场效晶体管200的源电极和漏电极230之间的通道。
例如，可以将包括氧化物层的基材浸入双官能分子的稀溶液，其中各双官能分子包括可共价连接到氧化物层上的三氯硅烷官能团以及可以进行聚合的烷基-乙炔基噻吩的封端官能团。所述双官能分子可以通过例如加热、氧化、电化学聚合、光聚合、自由基聚合或催化作用进行聚合，以形成共轭的聚(噻吩基乙炔)的聚合的SAM 210，其构成了形成分子内电荷转移通路的活性通道材料。该活性通道材料可以沉积在氧化物层上的电极对130之间，以形成场效晶体管200的通道区域。
提供可以自组装和聚合的双官能分子的实例的实验结果如下所示。
实施例1
Figure A20041004843800131
以上的实施例1图示了一种双官能分子，其包括连接到基材表面上的三氯或三烷氧基硅烷官能团和3-取代的噻吩环的封端官能团。在各种示例性实施方案中，双官能分子可以通过各双官能分子中的一个官能团连接到位于场效晶体管的通道区域下方的氧化物表面，例如二氧化硅、氧化铝、氧化锆以及本领域已知的其它氧化物上。然后这些双官能分子的封端官能团可以通过例如化学或电化学方法被氧化，导致通过在噻吩环的2，5-位形成C-C键而聚合。所述聚合的结果是通过共轭键形成分子内电荷转移通路，其可以构成位于场效晶体管的源电极和漏电极之间的通道区域。
实施例2
以上的实施例2图示了双官能分子中的异腈封端官能团的热诱导的聚合，以形成聚合的SAM，它可以布置在位于场效晶体管的源电极和漏电极之间的基材表面上。该聚合的SAM包括通过共轭键的分子内电荷转移通路，其形成从聚合的SAM的一端至另一端的高导电性通路。
实施例3
    绝缘层                                                          绝缘层
以上的实施例3图示了一种在氧化物绝缘层上的烷基苯乙炔的SAM，其通过浸入催化剂如Ziegler催化剂的溶液中来进行聚合，以在聚合的SAM的表面上形成聚苯乙炔，它可以在场效晶体管的源电极和漏电极之间形成分子内电荷转移通路。
图3是一个流程图，其描述了制备本发明的场效晶体管的示例性方法300。制备场效晶体管的一种方法的一个示例性实施方案可以包括在绝缘层上形成可用作通道材料的双官能分子的SAM 310，并形成通过绝缘层电连接到SAM上的门电极370。这样，通过经过所述SAM中的重叠π-轨道的分子间电荷转移机理，将形成电荷转移通路。或者，制备场效晶体管的一种方法的另一种示例性实施方案可以包括在绝缘层上的双官能分子的SAM上形成一对电极。
图4是一个流程图，其描述了制备本发明的场效晶体管的示例性方法400。制备场效晶体管的一个示例性方法可以包括在一对电极之间形成用作通道材料的双官能分子的SAM 410，聚合双官能分子的封端官能团450以形成包括在电极对之间延伸的共轭聚合物线的聚合的SAM，和形成通过绝缘层电连接到聚合的SAM上的门电极470。
虽然已就示例性实施方案描述了本发明，但是本领域的技术人员将会认识到，在所附权利要求的精神和范围内，本发明可以被实施而有一些改进。
此外还应该注意到，申请人的目的是包括所有权利要求要素的等同物，即使它们在后面的程序中被修改。
本发明的一些方面涉及场效晶体管的制备，其中场效晶体管通道的长度(其可以为约几纳米至一微米)可以通过聚合的SAM形成的共轭分子的分子内电荷转移机理通过。
本发明的另一个方面是各种可以形成SAM的双官能分子的应用，所述双官能分子聚合形成用于制备电子器件的活性通道材料的共轭π-轨道电荷转移通路，其中电荷转移通过聚合的SAM中的共轭分子线在分子内进行。
本发明的另一个方面涉及场效晶体管的制备，该场效晶体管包括在一对电极之间的绝缘层上的双官能分子的SAM，其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共价键的封端官能团。通过经过所述SAM中的重叠π-轨道的分子间电荷转移机理形成电荷转移通路。

Claims (21)

1、一种场效晶体管，其包含：
一对电极；和
作为通道材料的位于所述电极对之间的双官能分子的自组装单分子层(SAM)。
2、权利要求1所述的场效晶体管，其还包含在其上布置有电极对和双官能分子的SAM的绝缘层，
其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团，并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。
3、权利要求1所述的场效晶体管，其中双官能分子的SAM包含聚合的SAM，所述聚合的SAM包括在电极对之间延伸的共轭的聚合物线。
4、权利要求1所述的场效晶体管，其还包括通过绝缘层电连接到双官能分子的SAM上的门电极。
5、权利要求3所述的场效晶体管，其中聚合的SAM包含包括聚合形成共轭聚合物线的、3-取代的单-、并或三并噻吩封端官能团的双官能分子。
6、权利要求3所述的场效晶体管，其中聚合的SAM包含包括聚合形成共轭聚合物线的乙炔基封端官能团，或者作为烷基、芳基或杂芳基部分的取代基的乙炔基封端官能团，或烯-炔封端官能团的双官能分子。
7、权利要求1所述的场效晶体管，其还包含绝缘层，
其中所述SAM包含包括共价连接到绝缘层上的三氯硅烷、二烷基氯硅烷、烯丙基二烷基硅烷、三烷氧基硅烷、羧酸、膦酸、异羟肟酸、胺或羟基官能团的双官能分子。
8、权利要求2所述的场效晶体管，其还包含在其上形成绝缘层的基材，所述的基材包含玻璃、聚碳酸酯、聚酯、聚酰亚胺、石英、未掺杂的硅和掺杂的硅中的至少一种。
9、权利要求4所述的场效晶体管，其中所述门电极包含铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、铂、钯、多晶硅、掺杂的聚苯胺、掺杂的聚噻吩和掺杂的聚吡咯以及掺杂的聚苯胺、掺杂的聚噻吩和掺杂的聚吡咯的取代类似物中的至少一种。
10、权利要求2所述的场效晶体管，其中绝缘层包含钛酸锶钡、钛锆酸钡、钛锆酸铅、钛酸镧铅、钛酸锶、氟化镁钡、五氧化钽、二氧化钛和三氧化钇中的至少一种。
11、权利要求2所述的场效晶体管，其中绝缘层包含氧化硅、氧化铝和氧化锆中的至少一种。
12、权利要求1所述的场效晶体管，其中所述电极对包含源电极和漏电极，所述源电极和漏电极包含铬、钛、铜、铝、钼、钨、镍、金、钯、铂、多晶硅、导电性聚苯胺、导电性聚噻吩和导电性聚吡咯中的至少一种。
13、权利要求1所述的场效晶体管，其中所述电极对位于所述双官能分子的SAM上面并且与双官能分子的SAM电接触。
14、一种制备场效晶体管的方法，其包括：
在一对电极之间形成用作通道材料的双官能分子的自组装单分子层(SAM)。
15、权利要求14所述的制备场效晶体管的方法，其还包括在绝缘层上形成电极对和双官能分子的SAM，
其中各双官能分子在第一端含有共价连接到绝缘层上的官能团并且在第二端含有包括共轭键的封端官能团。
16、权利要求14所述的制备场效晶体管的方法，其还包括通过聚合双官能分子的封端官能团来聚合SAM，以形成包括在电极对之间延伸的共轭聚合物线的聚合的SAM。
17、权利要求15所述的制备场效晶体管的方法，其还包括：
形成通过绝缘层电连接到SAM上的门电极。
18、权利要求15所述的制备场效晶体管的方法，其中形成双官能分子的SAM的步骤包括将绝缘层浸入双官能分子的稀溶液中，使得双官能分子通过第一端的官能团共价连接到绝缘层上。
19、权利要求16所述的制备场效晶体管的方法，其中所述的聚合包括加热、氧化、电化学聚合、光聚合、自由基聚合和催化作用中的至少一种。
20、一种电子器件，其包含：
一对电极；和
位于所述电极对之间的、起通道作用的、双官能分子的聚合的自组装单分子层(SAM)。
21、用于包括第一终端和第二终端的电子器件的电荷转移通路，所述电荷转移通路包含位于第一终端和第二终端之间的、双官能分子的聚合的自组装单分子层(SAM)。
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