DE10105623A1 - Verfahren zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern oder Vliesstoffen - Google Patents

Verfahren zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern oder Vliesstoffen

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Abstract

Beansprucht wird ein Verfahren zur Ausrüstung von antibakteriellen Ausrüstungen von Fasern oder Vliesstoffen, wobei diese mit einer Auflage aus Glycerinmonoestern und Chitosanen versehen werden.

Description

Die vorliegende Anmeldung betrifft ein Verfahren zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern bzw. Fließstoffen, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine und Polyester enthalten sowie Fasern oder Fließstoffe, die nach diesem Verfahren ausgerüstet wurden sowie die Verwendung einer Kombination aus Glycerinmonoestern mit Chitosan zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern.
Bei der Herstellung von Hygieneartikeln, wie Windeln oder Damenbinden, werden absorbierende Materialien verwendet, um wässrige Flüssigkeiten aufzunehmen. Um den direkten Kontakt mit dem absorbierenden Material beim Tragen zu verhindern und den Tragekomfort zu erhöhen, wird dieses Material mit einem dünnen, wasserdurchlässigen Vliesstoff umhüllt. Derartige Vliesstoffe werden üblicherweise aus synthetischen Fasern, wie Polyolefin- oder Polyesterfasern hergestellt, da diese Fasern preiswert zu produzieren sind, gute mechanische Eigenschaften aufweisen und im Fall von Polyolefinen thermisch verfestigtbar sind. Allerdings eignen sich unbehandelte Polyolefin- oder Polyesterfasern zu diesem Einsatzzweck nicht, da sie aufgrund ihrer hydrophoben Oberfläche keine ausreichende Durchlässigkeit für wässrige Flüssigkeiten aufweisen. Zu diesem Zweck muß die Faseroberfläche durch eine entsprechende Präparation hydrophil ausgerüstet werden. Gewünscht ist weiterhin, daß die hydrophile Ausrüstung von Fasern möglichst lange erhalten bleibt, ohne daß die Wasserdurchlässigkeit des Vliesstoffs verringert wird. Ein weiteres Problem kommt daher zustande, daß die in Hygieneartikeln verwendeten Vliesstoffe in direktem Hautkontakt stehen und somit einer erheblichen bakteriellen Kontermination ausgesetzt sind. Die üblichen, im derzeitigen Stand der Technik bekannten Spinnpräparationen, die eine gewünschte hydrophile Ausrüstung der Fasern ermöglichen, weisen in der Regel keine antibakterielle Wirkung auf. Es kann daher in ungünstigen Fällen, z. B. bei hoher Feuchtigkeit, zu einem erheblichen Bakterienwachsum auf der Vliesoberfläche kommen. Dies kann beispielsweise bei leichten Verletzungen der Hautoberfläche zu einer Entzündung der Haut kommen, dies ansonsten zu vermeiden gilt.
Eine Hydrophilierung von Fasermaterialien der hier angesprochenen Art ist im Stand der Technik bekannt. So beschreibt z. B. die US 5,045,387 ein Mittel zur hydrophilen Ausrüstung von Polyolefinfasern, eine Mischung aus einem alkoxylierten Ricinolsäurederivat, einem hydrierten Ricinolsäurederivat, einer C18-Fettsäure und einem polyalkoxylierten Polymethylsiloxan enthält. Aus der EP 395 099 A2 sind absorbierende Materialien, insbesondere Tampons aus Ryon- oder Polyesterfasern bekannt, die mit Glycerinmonolaurat als bakteriostatischer, toxinhemmender Komponente ausgerüstet sind. An dieser Stelle wird allerdings eine Hydrophilierung der Fasermaterialien nicht beschrieben. Die WO 98/03716 schlägt zur hydrophilen Ausrüstung von Fasern oder Vliesstoffen eine Kombination aus Glycerinmonoestern mit Alkylpolyglycosiden vor. An keiner Stelle in dieser Schrift wird allerdings die Problematik der bakteriellen Kontamination erwähnt.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung bestand darin, Vliesstoffe auszurüsten, daß sie zum einen die Anforderungen an die Permanenz der hydrophilen Ausrüstung erfüllen als auch insbesondere das Wachstum von schädlichen Bakterien wirksam unterdrücken können. Gelöst wird die vorliegende Aufgabe durch die Kombination von einer an sich bekannten antibakteriellen Substanz mit Chitosan.
Erster Gegenstand der vorliegenden Anmeldung betrifft ein Verfahren zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine oder Polyester enthalten oder Vliesstoffe, die überwiegend solche Fasern enthalten, wobei die Fasern oder Vliesstoffe mit einem wäßrigen Mittel behandelt werden welches
  • a) zwischen 0,1 und 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Mittels, mindestens einen Monoester aus Glyceriden und einer Fettsäure mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen und
  • b) 0,01 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Mittels an Chitosanen enthält sowie ggf. weitere Inhaltsstoffe.
Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich für Fasern, die ausschließlich oder überwiegend, das heißt zu mehr als 50 Gew.-%, Polyolefine oder Polyester enthalten und für Vliesstoffe, die überwiegend solche Fasern enthalten, wobei Fasern, die ausschließlich Polyolefine oder Polyester enthalten, bevorzugt sind. Besonders geeignet sind Vliesstoffe, die zu 100 Gew.-% aus Polyolefin- oder Polyesterfasern bestehen.
Polyolefinfasern gehören zu den am häufigsten zur Herstellung von Vliesen eingesetzten Fasern. Beispiel für geeignete Polyolefine sind Polypropylen, Polyethylen oder Copolymere aus Ethylen oder Propylen mit Butadien. Weiterhin werden auch Polyesterfasern, hauptsächlich Polyethylenterephthalatfasern, verwendet. Es können neben den genannten Fasertypen auch andere zu Herstellung von Vliesen geeigneten synthetischen Fasern verwendet werden, beispielsweise Fasern aus Nylon®. Insbesondere geeignet sind auch Fasern, die aus zwei oder mehr Komponenten bestehen, beispielsweise Polyester-Copolyesterfasern oder Polypropylen-Polyethylenfasern.
Die im erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Vliesstoffe können nach allen im Stand der Technik bekannten Verfahren der Vliesherstellung, wie sie beispielsweise in Ullmanns Encyclopedia of Industrial Chemistry, Vol. A 17, VCH Weinheim 1994, Seiten 572-581, beschrieben werden, hergestellt werden. Bevorzugt sind dabei Vliese, die entweder nach dem sogenannte "dry laid"- oder dem Spinnvlies- oder spunbond-Verfahren hergestellt wurden. Das "dry laid"-Verfahren geht von Stapelfasern aus, die üblicherweise durch Kardieren in Einzelfasern getrennt und anschließend unter Einsatz eines aerodynamischen oder hydrodynamischen Verfahrens zum unverfestigten Vliesstoff zusammengelegt werden.
Dieser wird dann beispielsweise durch eine thermische Behandlung zum fertigen Vlies verbunden (das sogenannte "thermobonding"). Dabei werden die synthetischen Fasern entweder soweit erwärmt, daß deren Oberfläche schmilzt und die Einzelfasern an den Kontakstellen miteinander verbunden werden, oder die Fasern werden mit einem Additiv überzogen, welches bei der Wärmebehandlung schmilzt und so die einzelnen Fasern miteinander verbindet. Durch Abkühlung wird die Verbindung fixiert. Neben diesem Verfahren sind natürlich auch alle anderen Verfahren geeignet, die im Stand der Technik zum Verbinden von Vliesstoffen eingesetzt werden.
Die Spinnvliesbildung geht dagegen von einzelnen Filamenten aus, die nach dem Schmelzspinnverfahren aus extrudierten Polymeren gebildet werden, welche unter hohem Druck durch Spinndüsen gedrückt werden. Die aus den Spinndüsen austretenden Filamente werden gebündelt, gestreckt und zu einem Vlies abgelegt, welches üblicherweise durch "thermobonding" verfestigt wird. Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich insbesondere für Vliesstoffe, die nach dem Spinnvlies- oder dem "dry laid"-Verfahren hergestellt werden.
Die Fasern oder Vliesstoffe werden im erfindungsgemäßen Verfahren mit einer Präparation, die mindestens einen Monoester aus Glycerin und einer C6-14-Fettsäure enthält, und Chitosan ausgerüstet. Diese wäßrige Präparation wird nach dem erfindungsgemäßen Verfahren auf auf den unbehandelten Vliesstoff bzw. die Fasern aufgebracht. Dazu können alle in der Textiltechnik üblichen Methoden und Maschinen, beispielsweise ein Foulard, eingesetzt werden, aber auch Sprühen oder eine Rollenapplikation oder Stiftapplikation ist möglich. Dabei wird das erfindungsgemäße Verfahren vorzugsweise so gestaltet, daß die Fasern oder Vliesstoffe eine Auflage der Präparation, bezogen auf Aktivsubstanz, in Mengen von 0,3 bis 2,0 Gew.-%, insbesondere 0,25 bis 1,5 Gew.-% und ganz besonders bevorzugt 0,4 bis 0,8 Gew.-% jeweils bezogen auf das Faser- oder Vliesstoffgewicht, erhalten. Anschließend werden die Fasern oder Vliesstoffe getrocknet und weiterverarbeitet. Die wäßrigen Mittel selbst liegen als Lösung oder Emulsion vor, wobei die Monoglyceride eine emulgierende Wirkung entfalten.
Die im erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzten wäßrigen Mittel enthalten mindestens einen Monoester aus Glycerin und einer C6-14-Fettsäure. Der Anteil des Monoglycerids liegt bei mindestens 0,1 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Mittels. Als Obergrenze sind 10 Gew.-% anzusehen. Vorzugsweise enthalten die im erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzten Mittel die Monoglyceride in Mengen von 0,1 bis 1,0 Gew.-%. Die Fettsäureglyceride sollten dabei von möglichst hoher Reinheit sein, das heißt der Anteil an Di- oder Triestern aus Glycerin und Fettsäure sollte möglichst niedrig liegen. Es können auch Mischungen verschiedener Monoglyceride verwendet werden. Geeignete Fettsäuren sind beispielsweise die Capron-, Capryl-, Caprin-, Laurin- und die Myristinsäure. Ein bevorzugt verwendeter Ester ist der Monoester aus Glycerin und Laurinsäure, das Glycerinmonolaurat. Der Wassergehalt der Mittel liegt bei 99 Gew.-% und kann bis auf 10 Gew.-% verringert sein. Vorzugsweise bewegt sich der Wasseranteil aber im Bereich von 99 bis 80 Gew.-% und insbesondere von 99 bis 95 Gew.-%. Es ist bevorzugt, deionisiertes oder Osmose-Wasser einzusetzen.
Ein zweiter wesentlicher Bestandteil der erfindungsgemäßen Präparationen ist Chitosan. Chitosane stellen Biopolymere dar und werden zur Gruppe der Hydrokolloide gezählt. Chemisch betrachtet handelt es sich um partiell deacetylierfe Chitine unterschiedlichen Molekulargewichtes, die den folgenden - idealisierten - Monomerbaustein enthalten:
Im Gegensatz zu den meisten Hydrokolloiden, die im Bereich biologischer pH-Werte negativ geladen sind, stellen Chitosane unter diesen Bedingungen kationische Biopolymere dar. Die positiv geladenen Chitosane können mit entgegengesetzt geladenen Oberflächen in Wechselwirkung treten und werden daher in kosmetischen Haar- und Körperpflegemitteln sowie pharmazeutischen Zubereitungen einge­ setzt (vgl. Ullmanns Encyclopedia of Industrial Chemistry, 5th Ed., Vol. A6, Weinheim, Verlag Chemie, 1986, S. 231-232). Übersichten zu diesem Thema sind auch beispielsweise von B. Gesslein et al. in HAPPI 27, 57 (1990), O. Skaugrud in Drug Cosm.Ind. 148, 24 (1991) und E. Onsoyen et al. in Seifen- Öle-Fette-Wachse 117, 633 (1991) erschienen. Zur Herstellung der Chitosane geht man von Chitin, vorzugsweise den Schalenresten von Krustentieren aus, die als billige Rohstoffe in großen Mengen zur Verfügung stehen. Das Chitin wird dabei in einem Verfahren, das erstmals von Hackmann et al. beschrieben worden ist, üblicherweise zunächst durch Zusatz von Basen deproteiniert, durch Zugabe von Mineralsäuren demineralisiert und schließlich durch Zugabe von starken Basen deacetyliert, wobei die Molekulargewichte über ein breites Spektrum verteilt sein können. Entsprechende Verfahren sind beispielsweise aus Makromol. Chem. 177, 3589 (1976) oder der französischen Patentanmeldung FR 2701266 A bekannt. Vorzugsweise werden solche Typen eingesetzt, wie sie in den deutschen Patentanmeldungen DE 44 42 987 A1 und DE 195 37 001 A1 offenbart werden und die ein durch­ schnittliches Molekulargewicht von 10.000 bis 5.000 000 Dalton, insbesondere 10.000 bis 500.000 bzw. 800.000 bis 1.200.000 Dalton aufweisen und/oder eine Viskosität nach Brookfield (1 Gew.-%ig in Glycolsäure) unterhalb von 5000 mPas, einen Deacetylierungsgrad im Bereich von 80 bis 88% und einem Aschegehalt von weniger als 0,3 Gew.-% besitzen. Üblicherweise werden Chitosane mit einem mittleren Molekulargewicht von 10.000 bis 5.000.000 Dalton eingesetzt, in einer bevorzugten Ausführung werden Chitosane mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 30.000 bis 1.000.000 Dalton eingesetzt, weiterhin bevorzugt sind Chitosane mit einem Molekulargewicht von 40.000 bis 500.000 Dalton, besonders bevorzugt sind aber Chitosane mit einem Molekulargewicht von 50.000 bis 100.000 Dalton. Neben den Chitosanen als typischen kationischen Biopolymeren kommen im Sinne der Erfindung auch anionisch bzw. nichtionisch derivatisierte Chitosane, wie z. B. Carboxylierungs-, Succinylierungs- oder Alkoxylierungsprodukte in Frage, wie sie beispielsweise in der deutschen Patentanmeldung DE 196 04 180 A1 beschrieben werden.
Die Einsatzmenge in den erfindungsgemäß verwendeten Mitteln liegt im Bereich von 0,01 bis maximal 10 Gew.-%, bezogen auf das wäßrige Mittel. Bevorzugte Bereiche liegen bei 0,5 bis 5,0 Gew.-% und vorzugsweise von 1,0 bis 2,5 Gew.-%.
Neben den oben beschriebenen Verbindungen a) und b) können noch weitere in der Textiltechnik bekannten Stoffe in den Mitteln eingesetzt werden, beispielsweise Antistatika oder Gleitmittel sowie pH- Regulanzien, Gleitmittel, Antistatika, Emulgatoren und Hautschutzadditive, z. B. Aloe Vera oder Bisabolene. Diese Hilfsstoffe werden üblicherweise in Mengen bis höchstens 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Mittel, eingesetzt. Bevorzugt sind Mengen im Bereich von 0,1 bis 10 Gew.-% und insbesondere von 1,0 bis 5 Gew.-%. Der pH-Wert der erfindungsgemäß eingesetzten Mittel liegt zwischen 4 und 7, vorzugsweise wird im schwach sauren Bereich, also von 5 bis 6 gearbeitet.
Es kann auch vorteilhaft sein das erfindungsgemäßen Verfahren so zu gestalten, daß der Vliesstoff mit einer Präparation behandelt wird, die zusätzlich zu den bereits beschriebenen Komponenten auch quaternäre Esteraminverbindungen der Formel (I)
wobei COR1 für einen aliphatischen Acylrest mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen mit 0, 1, 2 oder 3 Doppelbindungen steht und R2 gleich H oder OH sowie R3 ein Alkylrest mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen oder vorzugsweise ein Rest (CH2)n-O-COR1 bedeutet, wobei n den Wert 1, 2 oder 3 hat und X entweder ein Halogenid-, Methosulfat-, Methophosphat- oder Phosphation ist, in Mengen zwischen 0,5 und 2,5 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des wäßrigen Mittels, enthält.
Die erfindungsgemäße eingesetzten Mittel werden vorzugsweise durch einfaches Verrühren der Inhaltsstoffe bei Raumtemperatur (21°C) hergestellt. In Abhängigkeit von den eingesetzten Rohstoffen können aber auch höhere Temperaturen bei der Herstellung notwendig sein, die beispielsweise im Bereich von 40 bis 90°C liegen können.
In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung werden antibakteriell ausgerüstete Fasern, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine oder Polyester enthalten oder Vliesstoffe, die überwiegend solche Fasern enthalten, beansprucht, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt werden. Die Fasern oder Vliesstoffe zeigen neben den antibakteriellen auch noch hydrophile Eigenschaften, die vorzugsweise auch bei mehrmaliger Benetzung erhalten bleiben. Insbesondere weisen die erfindungsgemäß hergestellten Vliesstoffe "liquid strike through"-Zeiten von weniger als 10 Sekunden und insbesondere weniger als 5 Sekunden auf. Unter "liquid strike-through"-Zeiten werden im Rahmen dieser Anmeldung die Zeiten verstanden, die eine bestimmte Menge Wasser oder künstlicher Urin benötigt, um durch das Vlies zu einer absorbierenden Unterschicht zu gelangen. Diese Zeit wird nach der EDANA (europäischen Verband der Vliesstoffhersteller) Testmethode 150.0-84 bestimmt. Für den Einsatz in Windeln oder ähnlichen Hygieneartikeln sollte die "liquid strike through"-Zeit möglichst klein sein, um einen schnellen Transport der Flüssigkeit durch das Vlies zum absorbierenden Material zu gewährleisten. Auf diese Weise bleibt die Vliesoberfläche trocken und führt so zu einem erhöhten Tragekomfort. Die erfindungsgemäß hergestellten Vliesstoffe behalten diese günstige Eigenschaft auch bei mehrmaligem Gebrauch und zeichnen sich weiter dadurch aus, daß sie vorzugsweise bei dreimaliger, insbesondere bei fünfmaliger, hintereinander durchgeführten Bestimmung der "liquid strike through"-Zeit nach der EDANA Testmethode 150.0-8, in jedem Fall eine "liquid strike through"-Zeit von weniger als 10 Sekunden, insbesondere von weniger als 5 Sekunden aufweisen.
Weiterhin werden Hygieneartikel, insbesondere für die Damenhygiene, wie Windeln, Tampons, Slipeinlagen oder auch Wischtücher beansprucht, die erfindungsgemäß hergestellte Vliesstoffe enthalten. Die Vliesstoffe gemäß vorliegender technischer Lehre zeichnen sich durch eine breite antibakterielle Wirkung gegen Staphylococcus aureus und Klebstella pneumonia aus. Letztere sind verantwortlich für Lungenentzünden bzw. Entzündungen der Harnwege und treten häufig bei älteren Menschen auf, die inkontinent sind und daher entsprechende Produkte zur Hygienen benutzen müssen.
Beispiele
Zur Messung der antibakteriellen Eigenschaften der erfindungsgemäß hergestellten Vliesstoffe wurden 20 g/m2 PP-Spunbondvliese mit vier unterschiedlichen Präparationen gemäß Tabelle 1 besprüht und als Vergleich ein unbehandeltes Vlies getestet. Dies Spunbondvliese wurde mit der wässrigen Emulsion der Präparation besprüht und anschließend 24 Stunden bei Raumtemperatur an der Luft getrocknet. Die Vliese wurden anschließend auf einen bakterienhaltigen Nährboden (Standard Agar) gelegt. Nach einer Inkubation 48 Stunden bei 37°C wurde das Wachstum unter dem Vlies beurteilt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Bei Stantex S 6327 handelt es sich um ein Produkt der Anmelderin, welches eine Kombination aus Rizinusethoxylaten mit PEG-Diestern enthält. Hydagen CMF ist eine wässerige Chitosanlösung der Anmelderin mit Chitosan im Bereich von MG 50.000 bis 100.000.
Tabelle 1
Man erkennt, daß nur das erfindungsgemäße Produkt 1, nämlich Glycerinmonolaurat (GML) in Kombination mit Chitosan (Hydagen CMF) sowohl gegenüber Staphylococcus aureus als auch gegen Klebstella pneumoniae inhibierend wirkt.
Eine Kombination aus dem GML und Laurinsäure hat nur eine Wirkung gegen Klebstella pneumoniae. Die Kombination von GML mit Stantex S 6327 zeigt Wirkung gegen Staphylococcus aureus aber nicht gegen Klebstella pneumonieae. Nur die erfindungsgemäß beanspruchte Kombination aus Glycerinmonoestern mit Chitosanen führt zu der gewünschten Wirkung gegen alle relevanten Keime, mit denen Vliesstoffe bakteriell belastet sind.

Claims (9)

1. Verfahren zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine oder Polyester enthalten oder Vliesstoffe, die überwiegend solche Fasern enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß die Fasern oder Vliesstoffe mit einem wäßrigen Mittel behandelt welches mindestens, bezogen auf das gesamte Mittel enthält
  • a) zwischen 0,1 und 10 Gew.-% mindestens eines Monoesters aus Glyceriden und einer Fettsäure mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen und
  • b) 0,01 bis 10 Gew.-% Chitosanen sowie ggf. weitere Inhaltsstoffe.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel Chitosan in Mengen zwischen 0,5 und 2,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Mittels enthält.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Glycerinmonoester Glycerinmonolaurat eingesetzt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel Chitosan mit einem Molekulargewicht von 30.000 bis 1.000.000 Dalton, vorzugsweise 40.000 bis 500.000 und insbesondere 50.000 bis 100.000 Dalton enthalten.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel Wasser in Mengen von 99 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise von 99 bis 80 Gew.-% und insbesondere von 99 bis 95 Gew.-% enthalten.
6. Antibakteriell ausgerüstete Fasern, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine oder Polyester enthalten oder Vliesstoffe, die überwiegend solche Fasern enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß diese durch ein Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5 hergestellt werden.
7. Fasern oder Vliesstoffe nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß diese mit einer Auflage der Präparation (Aktivsubstanz) in Mengen von 0,2 bis 2,0 Gew.-%, bezogen auf das Faser- oder Vliesstoffgewicht, ausgerüstet sind, vorzugsweise 0,25 bis 1,5 Gew.-% und insbesondere 0,4 bis 0,8 Gew.-%.
8. Verwendung von wäßrigen Mitteln, enthaltend mindestens einen Monoester aus Glycerin und einer Fettsäure mit 6 bis 14 Kohlenstoffatomen sowie Chitosan zur antibakteriellen Ausrüstung von Fasern oder Vliesstoffen, die ausschließlich oder überwiegend Polyolefine oder Polyester enthalten.
9. Hygieneprodukte, wie Damenhygieneartikel, Windeln oder Wischtücher, dadurch gekennzeichnet, daß sie Vliesstoffe gemäß Anspruch 6 enthalten.
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