DE102013007204A1 - Method for producing membrane electrode assembly, involves joining proton exchange membrane and gas diffusion layer together, such that catalyst layer is arranged between proton exchange membrane and gas diffusion layer - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung nach den Merkmalen des Oberbegriffs des Anspruchs 1.The invention relates to a method for producing a membrane electrode assembly according to the features of the preamble of claim 1.
Aus dem Stand der Technik ist, wie in der
Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung anzugeben.The invention is based on the object to provide an improved method for producing a membrane electrode assembly.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung mit den Merkmalen des Anspruchs 1.The object is achieved by a method for producing a membrane electrode assembly having the features of claim 1.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.Advantageous embodiments of the invention are the subject of the dependent claims.
In einem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung (MEA) wird auf einer Protonenaustauschmembran und/oder auf einer Gasdiffusionsschicht eine Katalysatorschicht ausgebildet, welche Kohlenstoffnanoröhren aufweist, wobei die Protonenaustauschmembran und die Gasdiffusionsschicht derart zusammengefügt werden, dass die Katalysatorschicht zwischen der Protonenaustauschmembran und der Gasdiffusionsschicht angeordnet ist.In a method of manufacturing a membrane electrode assembly (MEA) according to the present invention, a catalyst layer comprising carbon nanotubes is formed on a proton exchange membrane and / or a gas diffusion layer, the proton exchange membrane and the gas diffusion layer being assembled such that the catalyst layer is disposed between the proton exchange membrane and the gas diffusion layer ,
Dadurch ist die Membranelektrodenanordnung ausgebildet. Werden sowohl auf der Protonenaustauschmembran als auch auf der Gasdiffusionsschicht jeweils eine Katalysatorschicht ausgebildet, so bilden diese beiden Katalysatorschichten nach dem Zusammenfügen zur Membranelektrodenanordnung eine gemeinsame Katalysatorschicht zwischen der Protonenaustauschmembran und der Gasdiffusionsschicht.As a result, the membrane electrode assembly is formed. If a catalyst layer is formed both on the proton exchange membrane and on the gas diffusion layer, these two catalyst layers form a common catalyst layer between the proton exchange membrane and the gas diffusion layer after being joined to the membrane electrode arrangement.
Bei aus dem Stand der Technik bekannten Verfahren zur Herstellung der Membranelektrodenanordnung treten während eines Trocknens der aus einer Katalysatortinte ohne Kohlenstoffnanoröhren hergestellten Katalysatorschicht Risse und Schrumpfungen auf und die Katalysatorschicht kann sich ablösen. Dies stellt eine erhebliche Qualitätsverschlechterung dar. Mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens trocknet eine Katalysatordispersion, welche die Kohlenstoffnanoröhren vorteilhafterweise mit stochastischen Längen und/oder Durchmessern aufweist und zur Herstellung der Katalysatorschicht verwendet wird, ohne diese Rissbildungen und Schrumpfungen. Die Katalysatorschicht weist eine vollkommen glatte und ebenmäßige Oberfläche auf und ist gut mit der Protonenaustauschmembran und/oder mit der Gasdiffusionsschicht verbunden.In prior art methods for producing the membrane electrode assembly, cracks and shrinkage occur during drying of the catalyst layer made of a catalyst ink without carbon nanotubes, and the catalyst layer may be peeled off. This represents a considerable deterioration in quality. By means of the process according to the invention, a catalyst dispersion, which advantageously has carbon nanotubes with stochastic lengths and / or diameters and is used to produce the catalyst layer, dries without these cracking and shrinkage. The catalyst layer has a perfectly smooth and even surface and is well bonded to the proton exchange membrane and / or to the gas diffusion layer.
Die Kohlenstoffnanoröhren verbessern zudem einen Elektronen- und Massentransport innerhalb der Membranelektrodenanordnung. Ein Diffusionsvermögen der Membranelektrodenanordnung ist verbessert. Ein Abtransport von Wasser und seinen Reaktionsprodukten ist verbessert. Sauerstoffatome und Valenzelektronen werden deutlich schneller zum elektrochemischen Redoxprozess transportiert. Durch die beschleunigten Transportmechanismen steigt die Agilität des elektrochemischen Prozesses. Die definierte Verteilung und Form der Kohlenstoffnanoröhren steuert die elektrochemische Aktivität und Reaktivität der Membranelektrodenanordnung. Dadurch steigt die Lebensdauer der Membranelektrodenanordnung und somit einer Brennstoffzelle mit der mittels des Verfahrens hergestellten Membranelektrodenanordnung und eine Leistung der Brennstoffzelle und eines Brennstoffzellenstapels mit einer Mehrzahl solcher Brennstoffzellen ist konstant hoch.The carbon nanotubes also enhance electron and mass transport within the membrane electrode assembly. Diffusibility of the membrane electrode assembly is improved. A removal of water and its reaction products is improved. Oxygen atoms and valence electrons are transported much faster to the electrochemical redox process. The accelerated transport mechanisms increase the agility of the electrochemical process. The defined distribution and shape of the carbon nanotubes controls the electrochemical activity and reactivity of the membrane electrode assembly. This increases the life of the membrane electrode assembly and thus a fuel cell with the membrane electrode assembly produced by the method, and a performance of the fuel cell and a fuel cell stack having a plurality of such fuel cells is constantly high.
Die Kohlenstoffnanoröhren haben besonders vorteilhafte Eigenschaften. Sie sind als röhrenförmige Hohlkörper mit einer oder mehreren Kohlenstoffwänden ausgebildet, welche durch eine thermisch-chemische Behandlung bei der Herstellung der Katalysatordispersion polar und hydrophil sind und eine hohe Mischbarkeit aufweisen.The carbon nanotubes have particularly advantageous properties. They are designed as tubular hollow bodies with one or more carbon walls, which are polar and hydrophilic by a thermal-chemical treatment in the preparation of the catalyst dispersion and have a high miscibility.
Des Weiteren weisen die Kohlenstoffnanoröhren eine hohe elektrische Leitfähigkeit, eine ionische Potentialverteilung, eine gute Wärmeleitfähigkeit und eine hohe Reißfestigkeit auf.Furthermore, the carbon nanotubes have a high electrical conductivity, an ionic potential distribution, a good thermal conductivity and a high tensile strength.
Die Kohlenstoffnanoröhren durchziehen einen gesamten Querschnitt der Katalysatorschicht von der Protonenaustauschmembran bis zur Gasdiffusionsschicht, so dass die elektrochemische Reaktion in der Brennstoffzelle über die gesamte Katalysatorschicht verteilt ist. Es wird mittels der Kohlenstoffnanoröhren eine gesamte Dicke der Katalysatorschicht genutzt, wohingegen bei Membranelektrodenanordnungen nach dem Stand der Technik nur ein Randbereich im Bereich der Protonenaustauschmembran genutzt wird. Dadurch steigt mittels der erfindungsgemäßen Lösung eine Lebensdauer der Protonenaustauschmembran um ein Vielfaches.The carbon nanotubes traverse an entire cross-section of the catalyst layer from the proton exchange membrane to the gas diffusion layer, so that the electrochemical reaction in the fuel cell is distributed over the entire catalyst layer. An entire thickness of the catalyst layer is utilized by means of the carbon nanotubes, whereas in membrane electrode arrangements according to the prior art only one edge region in the region of the proton exchange membrane is used. As a result, a lifetime of the proton exchange membrane increases by a multiple by means of the solution according to the invention.
Zweckmäßigerweise wird eine Katalysatordispersion mit den Kohlenstoffnanoröhren erzeugt, welche auf die Protonenaustauschmembran und/oder auf die Gasdiffusionsschicht aufgebracht wird. Durch das Aufbringen auf die Protonenaustauschmembran wird eine katalysatorbeschichtete Membran erzeugt, auch als catalyst coated membran (CCM) bezeichnet. Während einer Trocknungsphase wird die Katalysatordispersion in der Protonenaustauschmembran bzw. in der Gasdiffusionsschicht infiltriert. Es bilden sich nach dem Zusammenfügen der Gasdiffusionsschicht und der Protonenaustauschmembran durch die Kohlenstoffnanoröhren Brücken durch die offene poröse Struktur, welche die vorteilhaften Eigenschaften der Membranelektrodenanordnung bewirken und die Katalysatorschicht an der Gasdiffusionsschicht bzw. der Protonenaustauschmembran festhalten. Die Zusammensetzung der auf die Protonenaustauschmembran aufzubringenden Katalysatordispersion kann sich von der Zusammensetzung der auf die Gasdiffusionsschicht aufzubringenden Katalysatordispersion unterscheiden. Conveniently, a catalyst dispersion is produced with the carbon nanotubes which is applied to the proton exchange membrane and / or to the gas diffusion layer. By applying to the proton exchange membrane, a catalyst-coated membrane is produced, also referred to as a catalyst coated membrane (CCM). During a drying phase, the catalyst dispersion is infiltrated in the proton exchange membrane or in the gas diffusion layer. After assembly of the gas diffusion layer and the proton exchange membrane by the carbon nanotubes, bridges form through the open porous structure which provide the advantageous properties of the membrane electrode assembly and hold the catalyst layer to the gas diffusion layer or proton exchange membrane. The composition of the catalyst dispersion to be applied to the proton exchange membrane may differ from the composition of the catalyst dispersion to be applied to the gas diffusion layer.
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion auf eine mikroporöse Lage der Gasdiffusionsschicht aufgebracht. Dadurch ist ein besonders gutes Infiltrieren der Gasdiffusionsschicht ermöglicht, durch das Infiltrieren der mikroporösen Lage.Preferably, the catalyst dispersion is applied to a microporous layer of the gas diffusion layer. This allows a particularly good infiltration of the gas diffusion layer, by infiltrating the microporous layer.
Bevorzugt wird die Katalysatordispersion mit Kohlenstoffnanoröhren erzeugt, welche einen Durchmesser von 10 nm bis 50 nm und/oder eine Länge von 1 μm bis 20 μm aufweisen. Diese Dimensionen der Kohlenstoffnanoröhren sind ein wesentliches Kriterium um besonders verbesserte Eigenschaften der Katalysatordispersion und der Membranelektrodenanordnung zu erreichen.The catalyst dispersion is preferably produced with carbon nanotubes which have a diameter of 10 nm to 50 nm and / or a length of 1 μm to 20 μm. These dimensions of the carbon nanotubes are an essential criterion for achieving particularly improved properties of the catalyst dispersion and the membrane electrode assembly.
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion derart erzeugt, dass sie 0,1 bis 10 Gew.-% (Gewichtsprozent) Kohlenstoffnanoröhren aufweist, vorzugsweise 1 bis 10 Gew.-% und weiter bevorzugt 1 bis 2 Gew.-%. Diese Zusammensetzung der Katalysatordispersion ist ein wesentliches Kriterium, um besonders verbesserte Eigenschaften der Katalysatordispersion und der Membranelektrodenanordnung zu erreichen.Preferably, the catalyst dispersion is formed to contain from 0.1 to 10 weight percent (by weight) carbon nanotubes, preferably from 1 to 10 weight percent, and more preferably from 1 to 2 weight percent. This composition of the catalyst dispersion is an essential criterion for achieving particularly improved properties of the catalyst dispersion and the membrane electrode assembly.
Zweckmäßigerweise werden zur Erzeugung der Katalysatordispersion folgende Schritte durchgeführt:
- – Vermischen der Kohlenstoffnanoröhren mit Wasser und ein nachfolgendes Homogenisieren,
- – Entflechten und Verteilen der Kohlenstoffnanoröhren unter Druck,
- – Zugabe von Ionomeren,
- – Mischen
- – Zugabe von Katalysatorpuder,
- – Mikrofluidisieren.
- Mixing the carbon nanotubes with water and subsequent homogenization,
- Unbundling and distributing the carbon nanotubes under pressure,
- Addition of ionomers,
- - Mix
- - addition of catalyst powder,
- - Microfluidizing.
Auf diese Weise wird die Katalysatordispersion mit den genannten vorteilhaften Eigenschaften erzeugt. Beispielsweise werden die Kohlenstoffnanoröhren zunächst mit Wasser vermischt und zum Beispiel durch einen Ultraschallstab beispielsweise mit 367 KJ behandelt, um eine Homogenisierung der Agglomerate zu erreichen. Anschließend werden die Kohlenstoffnanoröhren des Gemischs durch eine, zwei oder mehr Reaktionskammern entflochten und im Gemisch verteilt, beispielsweise mit einem Druck von jeweils ca. 17000 psi, dies entspricht ca. 117210873,981 Pa. Danach werden Ionomere zu dem Gemisch zugeführt und in einer Mischeinrichtung vermengt. Dann wird Katalysatorpuder zu dem Gemisch beigemengt.In this way, the catalyst dispersion is produced with the aforementioned advantageous properties. For example, the carbon nanotubes are first mixed with water and, for example, treated by an ultrasonic rod, for example, 367 KJ, to achieve homogenization of the agglomerates. Subsequently, the carbon nanotubes of the mixture are unbundled by one, two or more reaction chambers and distributed in a mixture, for example with a pressure of about 17000 psi, this corresponds to about 117210873.981 Pa. Thereafter, ionomers are added to the mixture and mixed in a mixer. Then catalyst powder is added to the mixture.
Das Gemisch wird dann mikrofluidisiert. Dies findet beispielsweise in einem, in zwei oder mehr Schritten und in einer, in zwei oder in mehreren Reaktionskammern unter Druck statt, beispielsweise zunächst in einer Reaktionskammer mit einem Druck von ca. 17000 psi, dies entspricht ca. 117210873,981 Pa, und danach in einer Reaktionskammer mit ca. 2000 psi, dies entspricht ca. 13789514,586 Pa. Dies liefert besonders homogene Ergebnisse. Die Drücke können zwischen 2000 psi, dies sind ca. 13789514,586 Pa, und 20000 psi, dies sind ca. 137895145,86 Pa, liegen.The mixture is then microfluidized. This takes place for example in one, in two or more steps and in one, in two or more reaction chambers under pressure, for example first in a reaction chamber with a pressure of about 17000 psi, this corresponds to about 117210873.981 Pa, and after in a reaction chamber at about 2000 psi, this corresponds to about 13789514.586 Pa. This provides particularly homogeneous results. The pressures can be between 2000 psi, this is about 13789514.586 Pa, and 20000 psi, which is about 137895145.86 Pa.
Die für das Mikrofluidisieren verwendeten Mikrofluidisierer, auch als microfluidizer oder microfluidizer processors bezeichnet, sind Geräte, mit denen Stoffgemische homogenisiert werden können. Die Mikrofluidisierung kann, wie bereits beschrieben, in ein, zwei oder mehr Schritten durchgeführt werden, wobei bei jedem Schritt ein unterschiedlicher Druck zwischen 2000 psi und 20000 psi angewendet werden kann. Durch einen solchen Verfahrensablauf zur Herstellung der Katalysatordispersion wird eine vorgegebene Viskosität der Katalysatordispersion erreicht, um ein nachfolgendes Auftragen der Katalysatordispersion auf die Protonenaustauschmembran und/oder auf die Gasdiffusionsschicht mit einer vorgegebenen Qualität zu ermöglichen. Die Viskosität beträgt vorzugsweise zwischen 0,03 Pa·s und 0,15 Pa·s. Die Zielviskosität, d. h. die vorgegebene Viskosität, welche die Katalysatordispersion aufweisen soll, kann durch den Druck bei der Mikrofluidisierung eingestellt werden. Ein erhöhter Druck ergibt eine erhöhte Viskosität. Ein niedriger Druck ergibt eine niedrige Viskosität.The microfluidizers used for microfluidizing, also referred to as microfluidizers or microfluidizer processors, are devices with which mixtures of substances can be homogenized. Microfluidization may be performed in one, two, or more steps, as previously described, with a different pressure between 2000 psi and 20000 psi applied to each step. By means of such a process sequence for the preparation of the catalyst dispersion, a predetermined viscosity of the catalyst dispersion is achieved in order to allow a subsequent application of the catalyst dispersion to the proton exchange membrane and / or to the gas diffusion layer of a predetermined quality. The viscosity is preferably between 0.03 Pa · s and 0.15 Pa · s. The target viscosity, d. H. the predetermined viscosity, which should have the catalyst dispersion, can be adjusted by the pressure in the microfluidization. Increased pressure results in increased viscosity. A low pressure gives a low viscosity.
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion auf die Protonenaustauschmembran und/oder auf die Gasdiffusionsschicht mittels eines Druckverfahrens aufgebracht. Dies ist eine einfache Möglichkeit zum exakten Aufbringen der Katalysatordispersion, insbesondere auch in einer jeweils vorgegebenen Dicke.Preferably, the catalyst dispersion is applied to the proton exchange membrane and / or to the gas diffusion layer by means of a printing process. This is a simple possibility for the exact application of the catalyst dispersion, in particular also in a respective predetermined thickness.
Bevorzugt wird die Katalysatordispersion auf die Protonenaustauschmembran mittels eines Mikrogravurdruckverfahrens aufgebracht. Dies ist beispielsweise ein Tiefdruckverfahren, welches insbesondere mittels einer Tiefdruck-Gravurmaschine durchgeführt wird, d. h. die Katalysatordispersion wird mittels der Tiefdruck-Gravurmaschine und einer Walze auf der Protonenaustauschmembran abgestrichen. Es können alternativ auch andere dem Fachmann bekannte Druckverfahren oder auch andere Beschichtungsverfahren verwendet werden. Preferably, the catalyst dispersion is applied to the proton exchange membrane by means of a microgravure printing process. This is, for example, a gravure printing process, which is carried out in particular by means of a gravure engraving machine, ie the catalyst dispersion is scraped off by means of the gravure engraving machine and a roller on the proton exchange membrane. Alternatively, other printing processes known to the person skilled in the art or also other coating processes can be used.
In einer vorteilhaften Ausführungsform wird die Katalysatordispersion auf die Gasdiffusionsschicht mittels Schlitzdüsenbeschichtung aufgebracht, vorteilhafterweise mittels einer Vorrichtung zur Schlitzdüsenbeschichtung, welche eine oder mehrere Lippen an der Schlitzdüse aufweist, die das mittels der Schlitzdüse aufgetragen Material, d. h. die Katalysatordispersion, in einer jeweils vorgegebenen Schichtdicke verteilen und etwas andrücken, so dass eine gut haftende Schicht entsteht. Dieses Verfahren wird auch als Lip Coating bezeichnet und ist eine spezielle Ausgestaltung des so genannten Slot Die Coatings, d. h. der Schlitzdüsenbeschichtung. Es können jedoch auch andere dem Fachmann bekannte Druckverfahren oder auch andere Beschichtungsverfahren verwendet werden.In an advantageous embodiment, the catalyst dispersion is applied to the gas diffusion layer by means of slot die coating, advantageously by means of a slot die coating device which has one or more lips on the slot die, the material applied by the slot die, i. H. Distribute the catalyst dispersion, in a given layer thickness and press something, so that a well-adherent layer is formed. This process is also referred to as lip coating and is a special embodiment of the so-called slot die coatings, d. H. the slot nozzle coating. However, it is also possible to use other printing methods known to the person skilled in the art or else other coating methods.
Zweckmäßigerweise wird die Katalysatordispersion nach dem Aufbringen durch Wärmeeinwirkung getrocknet. Dies kann induktiv, mittels Infrarotbestrahlung, in einem Wärmeofen oder mittels anderer Wärmebehandlungen erfolgen. Durch die Wärmeeinwirkung wird die Katalysatordispersion kontrolliert getrocknet und es ist eine schnelle Weiterverarbeitung möglich, um die Membranelektrodenanordnung auszubilden.Conveniently, the catalyst dispersion is dried after application by the action of heat. This can be done inductively, by means of infrared radiation, in a heating furnace or by means of other heat treatments. By the action of heat, the catalyst dispersion is dried in a controlled manner and rapid further processing is possible in order to form the membrane electrode assembly.
Eine mittels des Verfahrens hergestellte Membranelektrodenanordnung umfasst eine Protonenaustauschmembran und zumindest eine Gasdiffusionsschicht, wobei zwischen der Protonenaustauschmembran und der zumindest einen Gasdiffusionsschicht zumindest eine Katalysatorschicht ausgebildet ist. Die Katalysatorschicht weist Kohlenstoffnanoröhren auf.A membrane electrode assembly produced by the method comprises a proton exchange membrane and at least one gas diffusion layer, wherein at least one catalyst layer is formed between the proton exchange membrane and the at least one gas diffusion layer. The catalyst layer has carbon nanotubes.
Die mittels des Verfahrens hergestellte Membranelektrodenanordnung weist die oben bereits beschriebenen Vorteile auf. Die Katalysatorschicht weist eine vollkommen glatte und ebenmäßige Oberfläche auf und ist gut mit der Protonenaustauschmembran und/oder mit der Gasdiffusionsschicht verbunden.The membrane electrode assembly produced by the method has the advantages already described above. The catalyst layer has a perfectly smooth and even surface and is well bonded to the proton exchange membrane and / or to the gas diffusion layer.
Die Kohlenstoffnanoröhren verbessern zudem einen Elektronen- und Massentransport innerhalb der Membranelektrodenanordnung. Ein Diffusionsvermögen der Membranelektrodenanordnung ist verbessert. Ein Abtransport von Wasser und seinen Reaktionsprodukten ist verbessert. Sauerstoffatome und Valenzelektronen werden deutlich schneller zum elektrochemischen Redoxprozess transportiert. Durch die beschleunigten Transportmechanismen steigt die Agilität des elektrochemischen Prozesses. Die definierte Verteilung und Form der Kohlenstoffnanoröhren steuert die elektrochemische Aktivität und Reaktivität der Membranelektrodenanordnung. Dadurch steigt die Lebensdauer der Membranelektrodenanordnung und somit einer Brennstoffzelle mit der Membranelektrodenanordnung und eine Leistung der Brennstoffzelle und eines Brennstoffzellenstapels mit einer Mehrzahl solcher Brennstoffzellen ist konstant hoch.The carbon nanotubes also enhance electron and mass transport within the membrane electrode assembly. Diffusibility of the membrane electrode assembly is improved. A removal of water and its reaction products is improved. Oxygen atoms and valence electrons are transported much faster to the electrochemical redox process. The accelerated transport mechanisms increase the agility of the electrochemical process. The defined distribution and shape of the carbon nanotubes controls the electrochemical activity and reactivity of the membrane electrode assembly. As a result, the life of the membrane electrode assembly and thus a fuel cell with the membrane electrode assembly increases, and a performance of the fuel cell and a fuel cell stack having a plurality of such fuel cells is constantly high.
Die Kohlenstoffnanoröhren haben besonders vorteilhafte Eigenschaften. Sie sind als röhrenförmige Hohlkörper mit Kohlenstoffwänden ausgebildet, welche durch eine thermisch-chemische Behandlung bei der Herstellung der Katalysatordispersion polar und hydrophil sind und eine hohe Mischbarkeit aufweisen. Des Weiteren weisen die Kohlenstoffnanoröhren eine hohe elektrische Leitfähigkeit, eine ionische Potentialverteilung, eine gute Wärmeleitfähigkeit und eine hohe Reißfestigkeit auf.The carbon nanotubes have particularly advantageous properties. They are designed as tubular hollow bodies with carbon walls, which are polar and hydrophilic by a thermal-chemical treatment in the preparation of the catalyst dispersion and have a high miscibility. Furthermore, the carbon nanotubes have a high electrical conductivity, an ionic potential distribution, a good thermal conductivity and a high tensile strength.
Die Kohlenstoffnanoröhren durchziehen einen gesamten Querschnitt der Katalysatorschicht von der Protonenaustauschmembran bis zur Gasdiffusionsschicht, so dass die elektrochemische Reaktion in der Brennstoffzelle über die gesamte Katalysatorschicht verteilt ist. Es wird mittels der Kohlenstoffnanoröhren eine gesamte Dicke der Katalysatorschicht genutzt, wohingegen bei Membranelektrodenanordnungen nach dem Stand der Technik nur ein Randbereich im Bereich der Protonenaustauschmembran genutzt wird. Dadurch steigt mittels der erfindungsgemäßen Lösung eine Lebensdauer der Protonenaustauschmembran um ein Vielfaches.The carbon nanotubes traverse an entire cross-section of the catalyst layer from the proton exchange membrane to the gas diffusion layer, so that the electrochemical reaction in the fuel cell is distributed over the entire catalyst layer. An entire thickness of the catalyst layer is utilized by means of the carbon nanotubes, whereas in membrane electrode arrangements according to the prior art only one edge region in the region of the proton exchange membrane is used. As a result, a lifetime of the proton exchange membrane increases by a multiple by means of the solution according to the invention.
Eine Brennstoffzelle umfasst eine solche mit dem Verfahren erzeugte Membranelektrodenanordnung. Durch die beschriebene Ausbildung der Membranelektrodenanordnung in der Brennstoffzelle steigt die Lebensdauer der Membranelektrodenanordnung und somit der Brennstoffzelle mit der Membranelektrodenanordnung und eine Leistung der Brennstoffzelle und eines Brennstoffzellenstapels mit einer Mehrzahl solcher Brennstoffzellen ist konstant hoch.A fuel cell comprises such a membrane electrode assembly produced by the method. The described design of the membrane electrode assembly in the fuel cell increases the lifetime of the membrane electrode assembly and thus of the fuel cell with the membrane electrode assembly and a performance of the fuel cell and a fuel cell stack having a plurality of such fuel cells is constantly high.
Zweckmäßigerweise weisen die Kohlenstoffnanoröhren jeweils einen Durchmesser von 10 nm bis 50 nm und/oder eine Länge von 1 μm bis 20 μm auf. Diese Dimensionen der Kohlenstoffnanoröhren sind ein wesentliches Kriterium, um besonders verbesserte Eigenschaften der Katalysatordispersion und der Membranelektrodenanordnung zu erreichen.Expediently, the carbon nanotubes each have a diameter of 10 nm to 50 nm and / or a length of 1 μm to 20 μm. These dimensions of the carbon nanotubes are an essential criterion for achieving particularly improved properties of the catalyst dispersion and the membrane electrode assembly.
Vorzugsweise erstrecken sich zumindest einige der Kohlenstoffnanoröhren in die Gasdiffusionsschicht und/oder in eine mikroporöse Lage der Gasdiffusionsschicht hinein. Dadurch durchziehen die Kohlenstoffnanoröhren einen gesamten Querschnitt der Katalysatorschicht von der Protonenaustauschmembran bis zur Gasdiffusionsschicht, so dass die elektrochemische Reaktion in der Brennstoffzelle über die gesamte Katalysatorschicht verteilt ist. Es wird mittels der Kohlenstoffnanoröhren eine gesamte Dicke der Katalysatorschicht genutzt, wohingegen bei Membranelektrodenanordnungen nach dem Stand der Technik nur ein Randbereich im Bereich der Protonenaustauschmembran genutzt wird. Dadurch steigt mittels der erfindungsgemäßen Lösung eine Lebensdauer der Protonenaustauschmembran um ein Vielfaches. Preferably, at least some of the carbon nanotubes extend into the gas diffusion layer and / or into a microporous layer of the gas diffusion layer. Thereby, the carbon nanotubes traverse an entire cross section of the catalyst layer from the proton exchange membrane to the gas diffusion layer, so that the electrochemical reaction in the fuel cell is distributed over the entire catalyst layer. An entire thickness of the catalyst layer is utilized by means of the carbon nanotubes, whereas in membrane electrode arrangements according to the prior art only one edge region in the region of the proton exchange membrane is used. As a result, a lifetime of the proton exchange membrane increases by a multiple by means of the solution according to the invention.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im Folgenden anhand von Zeichnungen näher erläutert.Embodiments of the invention are explained in more detail below with reference to drawings.
Dabei zeigen:Showing:
Einander entsprechende Teile sind in allen Figuren mit den gleichen Bezugszeichen versehen.Corresponding parts are provided in all figures with the same reference numerals.
In einem Verfahren zur Herstellung der in
D. h. die Membranelektrodenanordnung
Aus der Verwendung der Katalysatordispersion
Bei der aus dem Stand der Technik bekannten herkömmlichen Katalysatortinte T treten während des Trocknens Risse und Schrumpfungen auf. Die Rissbildung ist in
Die Katalysatordispersion
Die Kohlenstoffnanoröhren
Die Kohlenstoffnanoröhren
Die Kohlenstoffnanoröhren
Um dies zu erreichen, wird zunächst die Katalysatordispersion
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion
Die Kohlenstoffnanoröhren
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion derart erzeugt, dass sie 0,1 bis 10 Gew.-% (Gewichtsprozent) Kohlenstoffnanoröhren aufweist, vorzugsweise 1 bis 10 Gew.-% und weiter bevorzugt 1 bis 2 Gew.-%. Diese Zusammensetzung der Katalysatordispersion
In dem in
- –
Vermischen der Kohlenstoffnanoröhren 2 mit Wasser und ein nachfolgendes Homogenisieren, - – Entflechten und Verteilen der Kohlenstoffnanoröhren
2 unter Druck, - – Zugabe von Ionomeren,
- – Mischen
- – Zugabe von Katalysatorpuder,
- – Mikrofluidisieren.
- - mixing the
carbon nanotubes 2 with water and a subsequent homogenization, - - Disentangling and distributing the
carbon nanotubes 2 vacuum, - Addition of ionomers,
- - Mix
- - addition of catalyst powder,
- - Microfluidizing.
In einem Ausführungsbeispiel werden die Kohlenstoffnanoröhren
Dann wird in einem fünften Verfahrensschritt V5 Katalysatorpuder zu dem Gemisch beigemengt. Das Katalysatorpuder ist beispielsweise ein herkömmliches so genanntes C-geträgertes Pt-Material oder ein amorphes C-geträgertes Pt-Material. Diese Materialien sind Kohlenstoffmaterialien, denen Platin zugesetzt ist. Das Gemisch wird dann mikrofluidisiert. Dies findet beispielsweise in einem, in zwei oder mehr Schritten und in einer, in zwei oder in mehreren Reaktionskammern unter Druck statt, im hier dargestellten Beispiel in einem sechsten Verfahrensschritt V6 zunächst in einer Reaktionskammer mit einem Druck von ca. 17000 psi, dies entspricht ca. 117210873,981 Pa, und danach in einem siebten Verfahrensschritt V7 in einer Reaktionskammer mit ca. 2000 psi, dies entspricht ca. 13789514,586 Pa. Dies liefert besonders homogene Ergebnisse. Die Drücke können zwischen 2000 psi, dies sind ca. 13789514,586 Pa, und 20000 psi, dies sind ca. 137895145,86 Pa, liegen.Then, in a fifth process step V5 catalyst powder is added to the mixture. The catalyst powder is, for example, a conventional so-called C-supported Pt material or an amorphous C-supported Pt material. These materials are carbon materials to which platinum is added. The mixture is then microfluidized. This takes place for example in one, in two or more steps and in one, in two or more reaction chambers under pressure, in the example shown here in a sixth step V6 first in a reaction chamber with a pressure of about 17000 psi, this corresponds to approx 117210873.981 Pa, and thereafter in a seventh process step V7 in a reaction chamber of about 2000 psi, this corresponds to about 13789514.586 Pa. This provides particularly homogeneous results. The pressures can be between 2000 psi, this is about 13789514.586 Pa, and 20000 psi, which is about 137895145.86 Pa.
Die für das Mikrofluidisieren verwendeten Mikrofluidisierer, auch als microfluidizer oder microfluidizer processors bezeichnet, sind Geräte, mit denen Stoffgemische homogenisiert werden können. Die Mikrofluidisierung kann, wie bereits beschrieben, in ein, zwei oder mehr Schritten durchgeführt werden, wobei bei jedem Schritt ein unterschiedlicher Druck zwischen 2000 psi und 20000 psi angewendet werden kann.The microfluidizers used for microfluidizing, also referred to as microfluidizers or microfluidizer processors, are devices with which mixtures of substances can be homogenized. Microfluidization may be performed in one, two, or more steps, as previously described, with a different pressure between 2000 psi and 20000 psi applied to each step.
Durch einen solchen Verfahrensablauf zur Herstellung der Katalysatordispersion
Vorzugsweise wird die Katalysatordispersion
Zum Aufbringen der Katalysatordispersion
Die Druckwalze wird dabei über die Fläche der Protonenaustauschmembran
Zum Aufbringen der Katalysatordispersion
- –
F. Durst, Wagner, H.-G., Liquid Film Coating, Kapitel 11a, S. 401–426, Chapman & Hall, 1997 - –
Z. W. Zhong, X. C. Shan, S. J. Wong, Roll-to-roll large_format slot die coating of photosensitive resin for UV embossing, Microsyst Technol 17 (2011) 1703–1711 - –
WO 2010/020594 A1
- -
F. Durst, Wagner, H.-G., Liquid Film Coating, Chapter 11a, pp. 401-426, Chapman & Hall, 1997 - -
ZW Zhong, XC Shan, SJ Wong, roll-to-roll large format slot the coating of photosensitive resin for UV embossing, Microsyst Technol 17 (2011) 1703-1711 - -
WO 2010/020594 A1
Die Katalysatordispersion
Der Ablauf der Herstellung der Membranelektrodenanordnung
Diese Katalysatordispersion
Alternativ oder, wie in diesem Ausführungsbeispiel in
Die derart mit der Katalysatorschicht
In einem dritten Schritt S3 ist die Membranelektrodenanordnung
BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS
- 11
- Katalysatordispersioncatalyst dispersion
- 22
- KohlenstoffnanoröhrenCarbon nanotubes
- 33
- ProtonenaustauschmembranProton exchange membrane
- 44
- GasdiffusionsschichtGas diffusion layer
- 55
- Katalysatorschichtcatalyst layer
- 66
- MembranelektrodenanordnungMembrane electrode assembly
- 77
- Katalysatorschicht auf der ProtonenaustauschmembranCatalyst layer on the proton exchange membrane
- 88th
- Katalysatorschicht auf der GasdiffusionsschichtCatalyst layer on the gas diffusion layer
- 99
- mikroporöse Lagemicroporous layer
- TT
- Katalysatortintecatalyst ink
- U1U1
- erste Untersuchungsschalefirst examination shell
- U2U2
- zweite Untersuchungsschalesecond examination dish
- S1S1
- erster Schrittfirst step
- S2S2
- zweiter Schrittsecond step
- S3S3
- dritter SchrittThird step
- S4S4
- vierter Schrittfourth step
- V1V1
- erster Verfahrensschrittfirst process step
- V2V2
- zweiter Verfahrensschrittsecond process step
- V3V3
- dritter Verfahrensschrittthird process step
- V4 V4
- vierter Verfahrensschrittfourth process step
- V5V5
- fünfter Verfahrensschrittfifth process step
- V6V6
- sechster Verfahrensschrittsixth process step
- V7V7
- siebter Verfahrensschrittseventh process step
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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Zitierte PatentliteraturCited patent literature
- US 2006/0166074 A1 [0002] US 2006/0166074 A1 [0002]
- WO 2010/020594 A1 [0064] WO 2010/020594 A1 [0064]
Zitierte Nicht-PatentliteraturCited non-patent literature
- F. Durst, Wagner, H.-G., Liquid Film Coating, Kapitel 11a, S. 401–426, Chapman & Hall, 1997 [0064] F. Durst, Wagner, H.-G., Liquid Film Coating, Chapter 11a, pp. 401-426, Chapman & Hall, 1997 [0064]
- Z. W. Zhong, X. C. Shan, S. J. Wong, Roll-to-roll large_format slot die coating of photosensitive resin for UV embossing, Microsyst Technol 17 (2011) 1703–1711 [0064] ZW Zhong, XC Shan, SJ Wong, roll-to-roll large format slot the coating of photosensitive resin for UV embossing, Microsyst Technol 17 (2011) 1703-1711 [0064]
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