DE1417796A1 - Verfahren und Vorrichtung zum Reformieren von Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zum Reformieren von Kohlenwasserstoffen

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Description

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14 IT 796.9 '
bestimmt zur 'Offen leg u ng
Pallman l
teä, OMeagOy
USA
tf«fcoÄ**¥it^
imd Torricliitmg am stoffen
s©»' ™oa Koli
Die ErfiMimg "betrifft axe Herstellung von Wass
xmü verifaaaten Stibstaasen' aus
Ist insbesondere für clie Us«?andlung tob Kohlen Wasserstoffen.
von w v;ie Aniräoniaksyntheseffas.
Ia äer cbeaisclien Xadust3?ie bssteht ein großer Bedarf
Wasserstoff β der f ür 'e±:4e lasaiil ■ c&easischer Xq üte Hydriasrong v^n-'Fet?e£L tiäd ölen uaä-di© von Aimaosiiaki. Hei&aiioi, "Befisia uad dgl. ge"brauo2it KohlejiWässei'ötoffe·, wie ITatiiygäss, tmd BrdSl stellen seii6p;flick8 Quellen für- Wasserstoff tmd verwasadte ' Sub-
ürjteitägen iArt 7 |1 Abe, 2 Nr. I Satz 3 des Aweirunfti^v· 4· 9. \»b.
BAD ORIGINAL
8098 02/0550
i τ'
stansen, wie KoliXejnaonoxyä» dar* 2ur Ä^&diung von off su Wasserstoff sind ei&ö Ansa&l vo;a in Inwsncl-ong, die ft&uptsgQ&licfr auf ei&er ioja, einer Reiormierung nat 3eispf oder Kombination solche? Terfaliren beruhen» Solche Kombination©» "bieten, gegenüber einer feilosnydatlon oder Daaipfreformiörang alleiss gewisse -Yorteile-. ■■ Biese YorteiXe werden asa bestea ye'i'stänölicli, v/smi maa die bei der xmd der Baffip&eforssierusg veriairslich ablaufenden tJmsetsimgen bsrüo&sichtigt, Sie im folgsnden steliLt siJi
1): GE4 -:- 1/2 Og a GO * 2H2 '* Wä
2) GH> ■+ O2 * ÖOg 4- 2Hg +
3) H2 * 1/2 O2 « H2O 4- Wäxiae
4) CE^ + SgO + WSssae « 00 + 3H2 .
5) CE^ -s- CO2 -i· Wäriss » 200 4-
6) 00 + HgO = 00g ± H2 Ψ
In. den öMgeaa G-leiclim^eK ist als Koi>.lem-/ä3sersto£f Methan ©isigcsetst. Bekanntlich reagieren aber'die ijöüerea'Eohloiawajssers'&öife eatsp2?©öhead. Die gen 1)j 2) uad 3) si5id typisch iür· eine iüeilosyöatioa s«3?" IBswandlimg ^on Sohlenwasserstoffen ia Wasserst-
BAD
8 0 980 2/0 5 50
I ι ι / f
ft* V> «t
.5
die static ezfräfeersi sind. Die Osnsetsungen 4) und 5).
sind- "typ! sch für eine Bai5pf5?eios!aiesung für ©Ine §»2m~ liöiie Wm-mülvxig., ΊΡ!artige .Ye&Sahxen sind stark endo* £lierM. Bio 'tijBsetgrcmg 6} stell« das wxgM dar; -Bis Ifmßetamigen. 1}"- '5) werden am iiäf tcs-fcsa «ei' erhölitsr· .^esipesfatia"1 swisöliea"etwa 593 mid stwa Ii:-'00O and Vd^ssy^sweise ttfces? etw, ?Oööö
da "äw£=srliall3 diss'or ^eiapera-oiTrbereiche eine atlii3;öL nneKüöiligp ~$Q£m>;e&:i:oJ;gnng öe-r' Eatay. xmd ialsigsxr "erio:l?g®AX kaim^ die' die ?olge eii.er 2eröetS".ng υοά f.oIil ter. Bildung von KQhlena%<Kc£ ai-id/oder koMi.gem Xst. Die obere 5?©xap©.rat'i3r§Tes.Äe Mngii aücla nocli den' Schwierigkeiten der Auffindung "'von Matsrialien fß den Bau der i.nlagen? die beträchtlich liöheresji 5?©apöra tu3?eia staJidha-ltea, afe'. Bei geaperaturön "Ulser e*fev?a 13?O°C muß gewöhnlich fur eine innere Isolierung und der Ba'aelemente. innerhalb der l
sons geeor-gt werden« . Bei Temperaturen"über 1'54O0O &bn»
sich auoh solche Maßnahmen als haltung der erforaeilichon Pestigfcöit der tmter eichtigttng dea? Wirtsohaf'fclichSreit verwendbaren Baumaterialien erweisen. Weiisrliin wurde festgestellt,, daß die Heforiaierüngskatalyflatören bei 25m hohen Temperaturen
809802-/g550\:.o
Copy
3te£lo2yaat£a&8&,- die- bei ^esrgesmte'six. Ubes 165O0G
werden iöaäaon,-^wie'JSe .Jfaeii1;eile aufweisen* da sie' die. Verweaömig kostspieliger Baumaterialien f
fesmxog tob gebildete© Bä&lenst"off tmd/oües Materialien bedingen.- ,Daiapfreforiäie ^ sind wxt begrenst anwendbar wegen dear
"und de2£ feoli^s -Kosten s, das erforderlich lsi; ^ iam die serstoff.e tmd den Dampf auf die TJase au .eriiitsen 'oad die 'für die endotherme umsetsung forderliclie VSäsme stz liefern. Tesfcdofeni die auf Sombiaation einer Seilox^dation imd einer
beruhe-a, haben federn einselnen dieser gegenüber Yorteile^ da die bei der Seilosi freiwe3?dende Wärme s\» Meferxmg wenigstens eines Sei« les der für di© Dampfrefo^aie2?img erfqrderliclaen ¥Mr~ verwendet vrerdea kann, wodiircli die Kosten für Eoisgesenkt miä. die Verweadimg von Beschickungs- mit ver^ältnismäBig großen Mengea erä'dgliciit wird.
Kombiaatioasverfalirea haben aswar
809802/0&50■ ..'. bad OBiG.NAt
g Bei.
ßie EesAtioati , Saspf .'und Xaa£t, Sauerstoff odes
Irof &, ia ^iß. Bett; &ixtes 'B eingeleitet \ήεβΪ·
gut? -VesmlBctett sro äaS' die umzusetssnden fast. aiigeaMicIs!ich alt-äem
deä Katalysatorbett erfolgen
die Basretsimges: dsr Seiloxy^atioa taid dor 33s3spf^efoi?®ie xfo1>öi Sie "bei ά«α essteren freiwerdsnd« -
filr öle letste^es. e^dötKesäieii Ussetatx&gaä XiepS-iSeg? Ve^laiifeii aber die öxot&e^ae sehr saf?.ol* im€ köEßisn a» «ies? SiaiaSssite des wiögeäj;- sodaS dort Treriililtal«ja fes^austellen'sinä, die Ijis mxs •seite des Bettss^ wo die enfiotlsesaaas itr^ss-ts lissrsciies., 0-Seil abfalleix. ¥sg§n dieses ai men 5en^eratiirpröi*ils iind der o'öfea "besproclisncja 'Be f der Teape2?atp.r kaan das siafsclie
tionsverfa&ceä auf einsn ^7es*lläi■tai8ääSig engen beseieh "besciiraiikt sein. So. ist es mSglt&h, eine
j, die etwa -£5$ eatMIt. in eines solchen Ye2?:&ahs?e:
80 98P2/0 5 50
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zusetzen?. ohna 2e&peraturQB außerhalb de? ■ Grenzen aasuweadezi· Der Ausdruck n& bedeutet'.dabei MoI-^ KQhXemiaB88ZSto££ef als Methans hssbgeo. auf troekenee Sas, so dsS "feeispielstfeise iö MoI-^ Ktlian gleich 20$ KstbasSqüi-vai©nt sisdp Es lot auch aögliohr eise Bsschickimg mit etwa 10^'Möthaaäq.uivalent in eia Produkt lait weniger ale IJi Me:Siiaaä<iui.vale3at -oai2iuwanäeln» Wean jedoch eine Beschickung mit 25$ Methanäquivalent zu einem Produkt mit weniger als \$> Methanäquivalent umgewandelt »erden soll« müßte, um die für die Reformierung erforderliche \T£smSi' zu-liefΘΤϊΐ} zn Tiel Ss"asr3toif 3ugesetst und Terhraimt werden,- so daS die Stempemirorea sn der Sialaßseite des latalysstörbeates su hooh steigen würdes* Praktisch feetess bei deia Möher feefearmtea satioas-e-eiefahren die g3.eiehe& Hochteaperaruurseh keiten &.o£7 %τχ& hei der üblichsn -ieiloayda^ions bsi der eise si! starke Sawandlung ron Sohienmasserstoffea er~
wie in dem eijsa bssehriebenen Fall« ein Produkt "mit wenigen Sehateln Prosent Methasiäquivalent als eriorderlich a^igesehea wird, wie "beispielweise fitr die Herstelliang Ton iiamoniaKsyathesegas. ist aas bisher hekaimte EomMaatioasverfahrest nur i^ean Bsschioii:«ng-?Ä mit weniger als etv/s
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ciem Υο3?£&&3?&& der J^fiii&ung werdes.
· das, Dampf miä Kohlenwasserstoffe in «ine erste ÜBWSAidlTiagssone geleitet, dio "-öinea E©£e-2?miertmgs fcatalyöator eatMlt tuää woria sin Seil dtear Sohle-zarass©S?stoffö Yeriiraimt .imd re^bssii^st werden imter B.12.·- 'Äti3ag von Wasserstoff.. Bie P^odiürbe des? „es-s-fcösi UiSRiaaä-
n einer sweitea Tfeiaa^lungssoae saget? die eines. Reforiaieafusig^atalysatos? sntMlt" imä Äoeä eiK weiterer Soil de?? KobltewÄseerstftffs eis.® SoiuMiistion voa- ißeilosgrdätion uad lief os-.
¥afisers.töff · -a%ews5idelt mrcl-. Diese ieüzte ümsetsmig wird äpi?cb. Sui^is iron w@it©rem sauerestoff-&as swisehes, äer dr-stsEt 12nd d©2? zweiten Umsoae 'bewirkt'-· Weitere.- umwandlixagsssp&un»· die einea Reform·* erimgslca$alj"sa1;cr entJialtea, sind Lv - Sie Eökiönwasseretofjfe die in Serie gssciialte'cen
3s' sv/si aiifeiaaime^Jl'olgenden Zonesa v?©3> Sa*aei?stoff ■ sugefWazt \^:irdP so Saß in ^etier Soae weitere Mengen, an Eoiü.enwassesatoXfen disrcli sine Eom-"biaa'Uiosi'Yoa Seilos^öiitiou vaw. B-eforssiex-img Ie Wasser-. stoff iffiigßwandßlt' werden* Si© G-esssatsahl an sonea-ist" gleich derä«algen5. die er£osderlloh. ist, den gAwtijsschfeji' C4s?a4 der K
8 0 9 80 2/0 5-5Ö;
■-. β w
si3- ©2?s5i«len. Bins s&r^ältige MnlifeXfemg eier weiter i tsB' Desckriebsnai? Bs-i^leijsu-fi^^sgimgea hat isuie Folg®,, ■ üäß in aaafossu alien Fallen nta?
erfO3?des?lißii._ sind. Js€ocä ^
fird jedoch eo. gearbeitet-, .daß '' 2?&e:c3.icli sind. '
Bescliickiöig des eyfindungageaiäßem •&S33S1. Irgendein Terö&mpfter. EoMlenwasserstoff odes? ein &e'jaiseh Ton KoIllemv-asserB'&offsii .s-ata-, ■ Auf diese Weise ., es ißögXiehj. W&8sev8%a££ von &o leicixtän Sohlo2i~
ve^8 "aad'tOia so
v/ie. veräfi^pt'tem fcataiytlsöit'en Kreislauföl .mil» oinea hoMji I4olekulargev:söM ;yoa e^a 250' h steilen». Bets?So;atlx6}i •liöiiQi'e.VlKolileÄw p.i?5? selav/0r gsiaäß de^ B^fi^cXuuog behandelt, da die Sofcwi £-±gß.®xt eiasr -zOfrt'sfiejue^ellenden Tsr Bas ¥ö2?fafa?en ist für BesoMckunge^ die K ;ato:£T6 in Irgendeiner Konseatr^ttlon s "oa2?i ■ es wii'd jedoch vörsugswsis©' mtd am ■öten für Besefeickimgea, die ItoiLlem^asserstoffs In
'■> νΛ . BAD OBlGiNAU
η Q R η 9 /η k_sq__ . ..»-
Die Torteils einer inehrsonigea Umwandlung ati't zwiselieBEoiialer Bläfiöirimg τοίι Sauerstoff werde», gemäß das Erfindung durch sorgfältig« Si-nfcalitamg lj©<~. stis-stter kritischer !feiaperatureB Τ2&ά Sonseatrationeii der Reaktionsteilnelhsier* ezsielt» Bsmpf muß isaner in elziem MolverhäXtniEr au ü&m Eolalemrassexstöff, ausgedrückt als Metfegyaäqiäavalsniy übsr etwa 1*0ϊ1 ©nv/essnct söia. ¥$sentlicli Ii51ie3?e ?erh.ält»isse können asigewaßdt werdoii und sind sogar erwiüiselits weim das gewichii des? Refoimieriingsumsetjsitngeii in Rlelituiig Bildtmg Toa Wasse^stofjt imd SoliXesmouos^d soll» Die obeiee Gr^nss des p
ibnisses vfird von. den Kosten für !Dampf, Sau- ■ βέ-sfoff uad des? lotwendlgkeit .einer VergrQSeriHi-g der Änlagea bssijaflußt· Es wird aagenoxasaen, daß der Dampf die gersetistmg des Sonleawaöserstoffe© zu
.^erMndert «ad Wasoer for die Eefox-miefm^sliefert. Die Menge an■ Saugstoff, die d:*« · sekt το?· rieder der in Serie. gesöMlteten TMwajifllimgS" Zonen eingeführt wlr&i sollte derart sein, daB die daraus folgenden Höchsttemperaturen in den 2osen 154O0C t übsrsclüreitenj da sonst das Bataa&teri&l miü die
aktionea negativ "bseinfliiBt vierdea köaaten». muß ähex aacli genügend Sauerstoff eiagefüb.rt· werden,
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te
rar I&liölmEg cter .
sisbmsr bis su el©?: -fur eiVife · vrfjiksasa© TJ.c-u¥ö.?i/ll*ir.g derlieiieia Keepex'atu?/iarr:- ive sine iv'esent IiCGs5 eMothsme Refoz-^UiS^-ung bei· dieses Semperatin? ku lieifora. ^a ■ entsprechend ΐ?,1τ& bo viol Sasiersto^f' vo.v geder de-r'isi Surrte gssel2aX"&fiteri .IBm'.ranöl".mgssoaeii eisigeiuü!s3?tt hut. diese l)6i eixiear BRiGiisttesspeKatiiS' zwisdiati etwa 1093" etwa 154O°C ar.
1209 nad «twa;'1370wfl. üm^ändlimgen "bei ^
in sind dnsrolifuhrliai2; jedooli na-.--Bin weiteres Beito&fceä. -hiasiohtlleli des" Χ'2β:>·§·^
^dea Sas" entspringt do?;. iiäufigöü Anws-acL*o3ag' dexÄ Bri'indmig für die ile3?s'5elj.uag iron- AwzexlQi syatfeesegas. .'!a diesem S'alle wird äex ifassors-äccf.fgelia'i des "bei den Toj?.fah^en tlei* ErjTinauag eriialteaen Produktes meistens: dsircli Wasaeretox'f, der la einss
w:lrd, eifhöht. In dieser ümsetaung wird das Kojb in des Totfahre ßsprodiikt mit Dampf verisiseM mit er SiI-duag TO2i Wasserstoff nad Kolilenaior^yd gssiäß des? obigea 6)« Die saueretoffeatliaXtSiidea S&se* die in
an, Me?ia dieses qxsx 1Se-Il ei*ies YerfaJbreas Herstelliaag von iaffiaoaisksyntheseg&s ist, eimgefü!.i3?t werden, sollten genügend Stick»tc-A?* mrs.ael·*;©&. üs; laoa der (JasverßiBciiöiig eis. Mü
Stickstoff mi ongoboä
" BAD OBlGlNAl. 80S802/0550
OfS 1st es ^r-wUnBolai*, ©:a.ß die.
Gase, die imr^säer usi^aßlimgesoae eingeführt etwas Dampf enthalten. !Dieser Sasipf wi3?tl Mapteäc&Lich, aus Sickerhai tEgrüiiolsn sugssetst,. da er die explosiver Sauerstoff-Soalenii
deia Sauesstöffe3.nftiiirimg»ß5-^tem verliiade'rt. Solche ' 1·:οΏΒ.ΐβη? falls.-aus irgendeine® Sxuä&o die
s-afuhs? uBte^t^ocheB. würde, abwesend sela* Im lalle "Ses j»oe!>eii "D©sc55siet)saea Dampfsi^sataes sollte der Dampf. SMikobsn .etwa. 10 tmä etwa· 30 Moi~/£ ^edes ßauerstoffeathalteMen. 8-ases auEisLiactten,= - In-m&ncSieii. Fällen ea?gib1;
auch eii3.ea geg^
r'eas 2-i2Säts3.Iel3. der auf andere ■ Welse eiiageftt3»:tes\, das
asx°
In oder kösines saelirere HefoEaiesuBgskatalysatorera
mi "besohlöualgea. G-eeignets IC iysatoren dincl belspielsvisiss ein Metall rler feuppe ■Τϊϊϊ mit einer Atoasahl aiöht ifoer 28 imd/ocler eird C&ycL daToa. ein Metall ei'aes Ble.s-rsut.es der Hel>sngrnpp© ■?2 Uiiid/oder ein O'siyd da^qn* -Spezielle. Beispiele xür rö Satal^atörtm sijifl Nickel, Mcfeölosiyäs Ko
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Xt>"fo&l'bQ%.yd.s öfcroisosyä, MolyMe^oxyd, usw. Bie so angeführten Katalysatoren wmr&en naolx iks?©r äteeb-. menaen ReforzBierungsefetiTität.. geordnet * Wens, atfei i Katalysatoren in einer isestimten'üaimiiSlmigssoa nclet werden^ sollten -siö ...derart · aägeoyänet aeXhs öaß die Seiaktions teilzLeSxaex* die Katalysatoren in dti2?cla. sttaeiaaende J&tiYltät 'böstiiBsaten Eei&fflsfolg rüteeji» Auf diese Weiss, ist die S3?stre;?oEjaieri2ng rslatiir goring, imd es wurde beobaclitet, daß eich da"bei xms wenig Sonlesetoff'Mldet«- SaB TolimieB, äea Eataly*· sätors in Jeder Tfewamliüagssäoxie wird bo gelialtcm^ daß eisxe ■ beträeiitlic33.e Reformiea^uiig ex-folgea Isarms es darf aiclit so groß seiny äaß eia-ä-au star&e Hefor-*
erfolgt, so. <te,B die Sempe^ati?^ niciit unter etwa TOrSHgSWSiSe nicht imtes? et^a 700°G? &,h9 so daß eins Bildung von Eohlesistoff e3>fo3,gea könnte* sinkt« Die Katalysato^volimeii .si&d vorzugsweise derart, daß die MiaSesttejnperatur -in federe der Soaen etwa awi·« ?OO°e.-anci 10950O liegt. Die verweädöt^n. Ref-ch-
satalysatoren sind ai?j20li die. Ref ormie^mig, -'die sie "bei eizses? bestiffisstea. Besclxickiisig tmd geeigneten
Bas Ausmaß der Refosjsieriisag läßt sicli als Burchsat-s«
lasssea"^ cleb.·.,. To3.püäian sm eszeiagten ¥as~ f uM Solilessionoacya (Horaalbeaissgimgen (ideal
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expressed at standard conditions)} je de ^e Katal^satorvol^measislioit;. Die kelten gemäß dieser !Definition öi&d Torzugsweise über etwa 2000 -Vol/Std/Vo! la sllen außer des? letstsia Umw£jialuingeso2ies "wo si.6 st/lsohen etwa 300 uM etv/s. 400 YoI "betragen* ·.
Ba die Sonzejitratioa an Eoliienwasserstcffen l3©im Itartjligsng der dase diireh dis abnixsst, ist es oft eswiaspht, eine seit fSr die SohleiLwasserstoffe in den iii Serie, geschalteten gonen duroli allmäliliciieö Sriiökaai des öes darin befiiidlicliön Eeforsieruugakatalysators zn er* iialten« Ia federn der obigen fälle sollte, das Volumen des Eefojsaierungskatalysators in jedem Bett nicxit grö«~ ßer als für eine Atisläßtemperatur "^on etwa 5930O5= Tor-sugs^eise ülxer etwa 7000C1 erforderlich ist5 gehalten · I*n einem Verfahren I)SiSPiGlBWeXSeS das
erfordert ,· stelieii die Toltusina der
der sweiten und dör- erstes 2one vorzugsweise in dem "Verhältnis wan etwa'2:1»
f in der die-Beaktiosästeilnefemar in ^ ·' der Umwa&dlmigssoiien eiagef ührt werdeas ist sebr -wiohtig. Sauerstoff w&ü Kohlenwasserstoffe müssen mil; großer
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sit e&sigefüiirt., ve2?ä&scht
al3~sat"03rljfGt snigefiüBTt werden, !Ssil^eroraimusag wiB&tfk&Xb des Re safcorfoettes sv. vesMndem» Haar ai^f cliesö Weiss lie2?®e Wärme iä der BsapfrefoieHiier ei-ae lokale llhevirltsmiB -verMadsrt* Wie oben er äim'fc5 können solche lolralesi 'thjerMtis
negative A-aswir&ungea. iis"b-eai Bildimg von. .lölilen stoff j Bssoliäcllgiing der Anlagen iiafi des
Ko22lenwasse3?stoff eathaltsaäe Gase, strömen durch · lsi ri© geschaltete. W&wanalxuxgBzonen wäSirenö_ -Sauei^stofx' .je sv/ei Xpaen 'eingeleitet -sslsid, -Ms die er- ■
tiü&xiig- eriblgt Ist. BxircJ?. sorgfältige der eingefüli2?te3a"Saiue2?stof£aöiige vor 5#d© ,und des? Meiige ■ εαι Höfo^iaJ.ertmgsS:ataljsator- -l-n Je~ der Skme wesdea- die erfeilnsoIiteB:« x©st- i BeölBgungsn erhalten usites? Sraielyjig eIs.S3? ^irks
i oime libexmSSige '.SolxleBstof^bildmtg οά«τ-. teurer B
Die Pro Diese der £onlenstof£bildt!32g, die in ^ Terfakeen sur He^stellnsg iroji ivasssrstoff.
waBÄ3,mig.--von Eolaleiiwaässe^toifexi atiftreten, neiHsen mit deai Molekalargewieht der Sönleairraesesrstof^o is. der
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•Beschickung au». B&0 ä\sSs3?a·t bj/cze^-Betäwllge Methan wird .Qlme groß© iScM'ie^.lgKeitij-a, &*&♦ ojmfi eu starke
ν Bei zn«·'-
niisrnt die tUtse
ab j "and. es müsBea MaSn&Jmen sms TerMnderimg einer. stojcfüilcomg &:e$s?xffen. werden. Bis 213. einem gevjl Punkt l?s2Ea Sies.dTireh Irhöhaa des Ver&aLtnisses.
-i)ampf 211 MetlisnaoialYalent erfolgen* Das allein g'ä; "ata KßlilenstoffMldii^g oei Kohlenwasserstoffen
si! leioliteni uaja^nsexiais.. six verhindern» A~acli anderes Hilfssdtt-el ist-enwenpL'saTs insßösoiaclere bsi
f&a als ^eieMbeixsim Rüok eines Teiles dere wssserstoft"]f.exchea'fe&'® x"oa deia vorliögea/iesa Tori^lirercu. Auf dles's Weise wor&sn B"o
ea ci©3? EeaktionsitellBefeaia^ so ©eein:?IuSt ? eiae Oiskelsrimg ßea? ■T-feiset^iiiigj bei der Kohlöams-· serstöff s.lck su elenientarea Kohlenstoff iitiä Wasserstoff sex'sststj ."begtinstlgt wirä. Die Wasserstoffrüekfl"ia2?ur/-g ■ iöt In SomMnatios mit lissip den ganssii Bföreiol). aer· asisuisraaooXnaea fe swendijar* 33aj vexriiältxiis tob Basipx S12. vassö^cj.tofij, sofern sololier -v-e^aiendet öriO3Ä ^eelmisclier mia wirtsehaf tile her wählt.
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Ί6
3as oMge ferfahren lsami 'sei irgendeinem gewii Xteuek dtircfegefrLb.X't wenden. Ir« allgemeinen ιτλνδ. wsiBS Ül:>e^stsios3pl).är©närucfe astgöwasät nicht am? g des? fcekamrfcsn Sehvierigkeiten bsi des? Anwendung von tTntera^siospAgreadrucki scmctera well dar ö Wasserstoff .oft nacMter
ho&ea i)ruck.aagowaildt -wird, -Sie AnweTsd-aög solis? li Brücke' wir5 meistens wegen Ser äamit. -e'er'bimaeäeii Iiö-Siesen Ausga"ben für islagea Bild des?- imgünstigsn ¥i3?kimg 'öss ß-Xsieligex^iclat der .erwttrtseiiten üsssetsung^ij ia
eine ToluffieasuBaiaae". erfolgt, vessaieden·. .Bis ¥alx3. eines "bestiEsaten Bstrlöfesdrm-olsres Mng'fe γο:α der,"besonderen Anwendimg der ErfiMmig ab*
Die Irfindimg ima eia Beispiel, ii-res; 'lÄweMung. soll
im folgsiicieB an Hand der 'Z.eielmitag^ die eise t · - -
io&xiK-g im Aufriß ©iaer für die
der SrfinfiuBg g"ee;Lgs,ete2i ¥or:ciGhtm?.g ist,-werden* .
In des":'ScEjLeimmts■ vner4w3t· 4465 kg"'üEateafgae Je Sti?näe als
äiipci); X^ituag..' 11 ia daö Vissfahrea. eiags-Me NaturgasbsscMci«2^ hat etwa 19,6. atüunä
"0 und set1^ sich etwa-"Wi^ rolst äac?v3ssn2
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ρy .
a 13 e 1 1 δ I
Katurgasbeschicfoüng in
2 3*8
92,6
C3H8 ' 1,1
•100.0
2213 kg l&inargäss „je St-onae wesciöB disrcli "Ml^mig ^S mit. dem ?©ät£I 13 ttea? Yoarsräräscki^s^e 14 i.s. &w& ICpsxs^ktio;:- ■afesclaaitt -d@s erstes Eeforsiemisgsof ess 16 rsugelei^et s ■wo-a?in das Ifsti'Ji?g&8 iziäi^ekt d^roii keiföe /Vfe&as© ei1 !clri£v ■wird. Sa^pf für. 4ie Eöforsaiemm^ uas?d auefe in ä@m -
t des Ofejis _ 1 δ ejisetigt,. I für deä Wäsrsiesustsoaseiiäs? 17 ein&s Dampftroiam®! 18 sugelsitot w Wasser £-ös?Ösät Tön-der Srossael 18 ö-orch Ii@-iti7.ng 19
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=18
Ofens 16, worin das Wasser durch indirekten WMnaeaustausch .mit heißen Abgasen snxa Sieden ge&raelit wird. Dampf υηά Wasser strömen von der Schange 21 durch Lei-
. -ünmg 22 xincL werden au der Bronsmel 18 stiriielsgeiinnrt;· !Dampf für die Reformierung wird Ton der- !Ercsiael 1.8 äjarcli Leifcttng 23 und leitung 2o mit clea TeatiX 2? angesogen "imd strömt mit einer ©escljMinöigkeit "won 5307 kg 3©· Stiiiide zu der Jelilange 28 in dem Ofen 16 zur weiteren Torwärmung. Torgewärmtes laturgss wird tos. der Schlange 14 diircli Leitung 29 angesogen mi& mit Törgewärmteim, τοπ der Selalaiige 28 durceii rdeittoig 31 a'pgesogeasm DampST Teriaisoht. Bas Sesiiscli tqs gas Tmd" Dampf strömt nxm bei 4-26°ö in i-sitrnig 29-
Rohren, die in der Ssiclmimg mit 32 lind 33 bezeiohnet sind9 in dem.Stranliingsceil (rsäiaat aec~ tion) des Reformierungsofens 16. Die mit 32 und 55 beseiclineten Rolire enthalten lii^eXreforaieiMaiigslEai-alysator* Der Ofen 16 ist ein .übliCÄer axt Heisaaterial geheister Q.fena Das -diircli die Rohre ströaende Gemiseli τρ:α B'aturgas und. Dampf wird indirekt bis auf etwa 76O0C erwännt $ wobei eine I/msetsimg eines !irsiles fisr Kohlenwasserstoffs mit Dampf miter Bildnag iros Wasserstoff erfolgt, Bas teilweise reformierte Hatnrgas wird tob. dem Of<pi 16 durch Leitimg 34 ©,b
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- 19 -■
Bei? andere ΐ-eil des -durch 'leitung 11 elngeführtea Faturgases wird durch leitung 36 mit dem Tenill 37 angesogen und strömt naeJa des» Zugabe τοχϊ 2835 feg Dampf je Stunde sau dem Yorwärisofen 41. Dsr dem latiargaa Is. leitung 36 sugefü^rte Dampf wird teilweise Ton dem In Schlange 21 sr sengten iind teilweise tob einer äußeren Dampfcfaelle erhalten* iraieis. erzeugter Dampf .wird claroli g. 24 abgeführt vm.ä mit Basmf in Leitung 23.¥er~ Der für- den -9?eil des durch LeitiEag 36 sii dsm Ofen 41 geleiteten Haturgasss erfor&erlie&e' Dampf wird iron leitung 25 änrcii Iieitung 38 mit- dem Ventil 39. abgezogen und .in leitung 36 mit HstiiKgas Teraisclat 0 Bäs Seisiseii γόη Naturgas .und Basapf wird Ms -su etwa 5370C In dem O-fea ,41:.-durch. iBöirakten .Wärmeaustausch silt hsißen Abgasen* die dort- erzeugt" ir
Die Kohlenwasserstoff enthaltenden von den ΰ:Γ©η 41 "and 1 ·, die nun einen Ifeu^k; von etwa, 9 j 53 atü Iiabenj %?@raeii diis?oJa .leitung -42 "bzw· 34 g@-~ leitet, ssiteinander vereinigt und durch- leituB.g 43 "beä. etwa 6.7S°0 einer ersten 0-asmischsone 44 zugeleitet-,' die in dem oberen Seil ttes gleiten Eeforsd.erimg.sgefäßes 4S vußä direkt über ein&T- erstes
Oo.py '
<*> 20 ■ ~
54 liegt. Bais cteeli Leitung 45 ^u der ersten Gas- misohzone 44 des Gefäßes' ^- st;r6.meiiäo Cas setst .sich etv/a wie folgt
Tal· e 3. 1 β U"
Bssehiektmg für das sweite HeforaiiesuragsgeifäB in Leibung
H2 29,7
OO 4,7
'39,7
*2oa :i-
0j2 ö * S 0,1-
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.- 21 -
Die Beschickung fUr das Gefäß 46 enthält also etwa 26,,5$ K3thanäquivalent, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Methanäquivalent O542 und das von Dampf au Methanäquivalent 2,05 ist. Der für die erste Gäsmischzone 44 erforderliche Sauerstoff wird durch Vermischen von 2176 kg Sauerstoff je Stunde, das von einer Quelle durch Leitung 47 zugeleitet wird, mit 8918 kg Luft je Stunde-, die von einer Quelle durch Leitung 48 erhalten iilvä, und durch Durchleiten des Sauerstoff-Luftgemisches durch die-Leitungen 49 und 52 zu den Gasverteilungsvorrichtungen (nicht dargestellt) in der ersten Gasmischzone 44, erhalten. Die Gasverteilungsvorrichtung dieses Beispiels enthält einen in Zone 44 angeordneten perforierten Ring, so daß die sauerstoffangereicherte Luft mit durch Leitung 42 einströmender Kohlenwasserstoffbeschickung gründlich vermischt wird.
Die in Leitung 49 strömende sauerstoffangereicherte Luft wird mit 12J8 kg Dampf je Stunde, der von Leitung 24 durch Leitung 51 abgezogen wird, vermischt. Dieser Dampf enthält etwa 18 Mtol-# der sauersHö??angereicherten Luft und bildet dadurch ein wirksames Spülgas zur Verhinderung von explosiven Sauerstoff-Kohlenwasser- .
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~ 22
stoffgemischen in den Leitungen 49 s 52 und 53, wenn aus irgendeinem Grunäe die Sauerstoffaufuhr unterbrochen werden sollte« Me Gesamtmenge der in die erste GEsmisehzone 44 diireh I-eitung 52 eingeführten G-ase "beträgt 7408 kg je Stunde.
Die gründlich verslechten Q-ase .^on Sone 44 strömen sofort in ein ReforffiiertmgskaZfeal^satorbett in der ersten Reformierungssone 54» worin Seiloxjdation vxt& Heformierung unter Bildung von--Wasserstoff und Koalenmonosyd erfolgt. Die .Grassiiseksone 44 ^nCl die RefO2?iniermigsso2ie 54 Dilden eine erste Umwandlung :Έζοη& oder -stufe. Die Höchsttemperatur in äe^ ersten Refonaierungssone liegt'-etwas" unter 1326°ö? welches die hypothetische Flaanntesperatur ist, errechnet unter der Annahme, daß sich der ganse anwesende Sauerstoff sofort u&s et st unter Bildung τοη KohlendiosQrd und Dampf und die Gesamtumset2ungs\?ärme durch die ümsetzungsprodukte als spürbare. Wärme (sensible heat) absorbiert wird» Die erste Heformierimgsssone-54 enthält 5S7 "ffl (200 cubic feet) Reformierungskatalysätor, der aus 1j71 m (60 cubic feet-) Ohromo^ydkatalysstor und 3r99 tsP (140 cubic feet) ITielce!katalysator besteht» Diese Katalysatoren werden von einem Gewölbe aus feuerfesten
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.23 -
• Ziegeln getragen* wolbei der öiirosios^äkatalysator auf dem Ificlcellvatalysator liegt. Diese Anordnung des· Reformierung'skataXysatorSs wobei die Umsetsungsgase nacheinander überKatalysatoren von s-ttaeismenäer Aktivität strömen, verringert die die Reforsiierung begleitende Kohlenstoffbildung. Die Burchsatzgeschwindigteelt in der ersten Reforssierungssone 54 ist etwa 200 Yoi/Std/Vol. Die durch die erste Reformierungesone 54 durchströmenden Gase werden im wesentlichen reformiert und erleiden dabei eine bträc-htiiehe Ulemperatursenkung, derart, daS die leurperatus auf dem Boden der Reforai3.errmgsso2ie 54- bis auf etwa 876°G gesunken ist. Das Abflul von der ersten Eeformierimgsssone 54 1 das mm. 8. Methanäquivalent enthält? setat sich wie folgt SQsmem ' ■
T a b eile III
Produkt der ersten Reformierunsszoiie 54
se
H2
A
ÖO
H2O
Mol 3
.36, 1
12, Q
9* 9
5, 7
5, L·
0
100,
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Die ■ teilweise · Timgawandelien -ease \£i^^steB Hef or- " miesüngssone 54 werden ©xnei? swßiilöai ^sMselisbne 56 1 die aiieli In i;;
5 .liegt, :Sü.geleit'©1?;n Weiterer Sauerstoff wird der sweiten
55- angeleitet tmd-^zwia*"'''!»' göle&eir M^^^Üsß"iap ' Wasserstoff mid/oaer-SoliieatfSs^eirstorfe'' Verbrennt und die. hypothetisch errecÜnete" -PlaÄteSipesiat-ar ibei etwa 124ö°C liegt, ltich-' in ö.'iesein-iälfe'liegt "die Höchsttemperätiia? in 'asiv · swelten Refoxaiiermigsizone 57 etwas ' wztez dieses? 3?einperätu5?'.':Öer*ia "die swelte' G-asiaisch- zone 5&~ ei^gefiöai^cp: Sauerstoff- wirädu^clT (nioht darges-tellts) Ms^n1 "Te^teilt,' die derart ängebränet mid ausgeMl&et · sind, daß' sie' eia'.gri^E de.s susät3li0lieü· Sauerstoff es mit döä !"bf der erstea-Es$O2?M-era:%%gone 54: "b^vli&en«.:· strönnmg-in .ieitmil; '53 ■ beträgt 4924 feg je' MolTeaiii'ältMs" Toa"S.ati8r:s^off sü M©t der Bes=GMc2timg;rfür;dis- zweitä'-KeforiaXferni^osone 57 beträgt O5TIj während das Wenige iron Dampf au 'fe %7 beträgt»
Die grSadlicli Teymiseliten Ciase der zweiten fsa sosie 56 kontaktieren . sofort den Seformieruags tor in der zweiten Eefonßiemiiigssojie 57 r der aue>: ·*.:■_!
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- 25. τ
dem öefäß 46 angeordnet ist. Die sweite. Reformierungszone 57 enthält 11,4 s^ (400 öuMe feet) RiforMerungs*-
TE
katalysator, dör aus 1 s 14 et (40 cubic feet) Gin?omo%yd-» katalysator und 10s26 ar (350' öubic feet) Hiekelkata-. lysator "besteht. Dieser Katalysator wird auf einem ße~ wölbe aus feuerfesten giegelii götragen.? im wesentlichen in der gleichen Weise wie der .Katalysator in· &ev ersten Eeforsiierongszoae- ^4.» Wieder liegt der Clirosiozjdkatalysator auf dem Hickelkatalysators so daß die ΐίιι» setsiingsgase naclaeinander über Katalysatoren mit zu~ iielmender Reformierungsalctivltät strömen. Die. iDurelisatggescliwindig&eit in de.r zweiten Eeformierungssone 57 beträgt etwa 300 Tol/Std/Tol, Die Gasmischsone 5ß und die Reforsiieruiigssoni? 5? Mld-aa eine zweite UiS-waiidlitiigs^one oder -stufe.; Sie'Reformieraaig in der Zone 57 beifirkt eins im Vifesentliciiej
der Kohl.emm.sBeTstotf&t Das'
der Zone 57p. ap: bei einer !Temperatur iron 96O°G.enthält weniger,als 0,3?» Methanäquivalent "and setst sioli wie folgt
Lj W
- 26
. 3* a !b θ 1 1 β IT
Produkt Von der .swsiten Ref omiez-ungssone 5?
Komponente ML·
a 38,2
H2 16,2
A 0,3
CO 11,6
CO2 5,3
σΗ4 0,1
Ήο0 28,3
100,0
im die Ziisanimensetstt&g des £b£ lußpreodiürtss Ί?οη
57 2^ ^ixieaieai» werden axe Wasser a"bgesc}rceökta das durch -"Leitung S4 der
66 in der ÄDse&rec&scme 59 äes i6 sugafüiirt wird.· Bas Atscbrec&wasssr .wird durc& Fermisohen von 11988 kg Konäeasat v-οώ ©5,a<ss:3 "äußeren Quelle ^e Stands imd Siirciileiten öesselbss axzzoL· Lelvvng 61 mit 3311 kg. Ssapf ;]e Sttmde9der «von Xsitmig
24 diireiä LsIt^Bg 62 iiaä Teatil 6;i "abgesogea VJi^a9- err fealtea. Bas abgsissjbireelr--.· Produkt der Zone 58, des n?m
~ 2?
eise 3-emperatur τοη 354%-hat-, · #ir&-;3airch Leitimg 67. mit Ventil β& als Produkt mit easier von 40231 -'
Dieses reformierte Produkt* das im we sent lie ken- keine' SoMenwasse^stoff e 'tinC &ine hohe a& Wasserstoff, enthälts *temm. später auf erwünschte Art weiterveraribeitet werden. In des; ge*
Anvreadungäa. der- Έέ£IMimg wird dieses t noch Bediagmigeji..;miterwor£en, durch die dg,»
sugvnsten des? Bildipig-^on weitefcöm Wasserstoff verseiiooen-wirä-.C&s passed to shift eortvar* ■ sion for production of adäitiomal hydrogen) s dann eisei
a2igs¥erJPs3aiea und echii.eßlich dem * für welches der. Wasser stoff hergestellt wurde, zugeleitet..
obigen .Beispiel'wurden hypothstisch erreehaete als Höohsttemperatnren in dea Re-54 iHid; 57-..a2igöwandt imd es wurde, "bemerkt, dai3 die tatsächlichen Höelaatteu^esfatureh etwas niedriger sind, Pie hjj-pothetisch errechneten Ilassmteiaperaturen sind die' höchsten erzielbaren (Searperatuseen
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und müssen daher als die Mindesttemperaturen werden, denen die Anlagen τχώ& die Katalysatoren halten müssen.
Die Beschickung für das zweite
4-6 hat etwa 6?0°G. wie erwähnt. Vorwäisrong Ms zu !Esm peraturen swisehen etifa 315 und etwa 76O0C ist erwünscht,, da sie die Zeit, die die Kohlenwasserstoffe brauchen, ins. !Temperaturen iibe.3? etwa 10930C in der ersten Reformierungesone 54 ku ar.reicheaf verringert» Es wurde'gefianäen. daB diese Zeit .so'kurz wie möglicii gehalten sein sollte, da sich in dieser Zeit Jtohlenstoff bildet, Der erste Reforaiierungsofen 16 und Yorwäa?iäof©a 41 fiOiren das erwünschte Yorwäraien der Beschickung für das zweite -Reformiertingggefafi 46
Das Verfahren dieses besonderen Beispiels ist ein feil eines Verfahrens zur Herstelluag von bmmonlste.-synthesegas. Das Beispiel veranschaulicht .eine .Irt, in der die Erfindung· vorteilhaft rait anderen Verfahren zussöDBinen.angewandt wird. Zu diesem Fälle ist eisio begrekste Sauerstoffzufuhr zu dem Verfahren vorgesölieia. Deiagfiinäß wird die Ref oraies-mig ia dem ersten Ref ormierungsofen 16 Tsegomiea wad. durch eine weitere, noch
sehr erheisliohe Reforaierusg Eusasomen jsit einer
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osyflatioa. in dem zweiten Refonaierungsgefäß. 46 st§H3.igt· Der für die letztere Reformierimg ne Sauerstoff wird d-orelbt Buft, die nötig ist,- um den für öle darauffolgende Asimö&iaks3rithese erf orderliG&esi Stickstoff au liefern, vermehrt« Auf diese .Weise eignet sieh das ¥e3?fahren der Brfindimg ausgeseiqlmet sur EomMnierung mit aaderea TeEfalirens vrobei die EosiM-nieriing die si?x Yerfügimg- stellenden Roiasaterialien bestens "ausniitgt imä. di« Sesamtkosten für. Heismaterial imd /mlagen Verring.ert. Das ?e3?faiiren der Ecfindxmg eignet sicli ebenso gat- für eine im weseiatlichea fo3.1~ ständige Umviandlixng voa Baturgas- in Leitung 11 zn dem Produkt ia Iieitpjag 6?j wofür aber susätzliclier Sauerstoffg waliesciieiiilieii tob einer getrennten laifttreimaatlag&j erfordeslicli wäre. Die Kosten für eine solclie Anlags vrordcn durch, dis YerweadOng eines ersteü Reformierungsofens 46, der als Vorwärmofen auf ^eden Fail benutzt werden muß, um die Beschickung zn dem sweiten Refonsiertmgsgefäß 46, wie erw'dasciitp -
¥©23Si isaiit das "belcaimte Yerfahren aii^sndet, in. desi Sauerstoff mit EoM.eBss"asserstoff Tesmsclit uiirl. einem einziges RefcriaiesrasagsIsatslyBatörbstt zugeleitet wird ist es tnec2?etise!i Hiöglicl?..· die ITüwandlinig des obigen Beispielss deIit vo'& etwa j5695$ Ms etwa 0,3?^ Methan-
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nt üx&ehznfWüxen*. Bei gleicher Samp.fmeage wie in-dem "Beispiel braucht.das bekannte Verfahren ,jedoch so Viel Sauerstoff für die Wärseliexeru&g aa die Eo-
ij daß die hypothetisch errechne-
te ]?l8issitentperat"ar etwa' 1870°C oeträgt. Sie HSehsttexaperatm? aa &em Binlaßeade des Hataly-saijorbettes würde also nahezu 18?O°0 "betsagen* Keiner der bekannten
wäre ^aI dieser Semparat\ir aoch akti·^. Außerdem wären spezielle Baumaterialien, erforderlioii^ und es würden, sich "yermutlich Schwierigkeiten aus zn starker KohlesstdfffeildTHig ergelsen*
Wie von dem vorher Gesagten
bestellt die Erfindung in eines -wirksamen -and wirtschaftlichesi Yerfaliren sur üHtwasdlung τοπ Eoiilenwaeseretoffen irgendeiner Ansgangekonsentration sn Wasserstoff, wobei extreme T-emperatiirea vermieden werden und das Verfahren unter ??elatiT isothermisehen Bedingungen durchgeführt wird * von dieser verbesserten SemperattssüberwaeMag durch stufenweise Einfülirtmg von Sauerstoff, werden eine Ansahl Vorteile erzielt, einschließ3.ich geringere Infordenisigen as. Baiimatsrial und relativ gsrxBgea Terbraueii &n Eeigisaterial- Außerdem verringert die ErfindiOQg die
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-effects1*) der lbelcsumten Verfahren,' die darin bestanden t daS ein !Seil der EeaktiG-nsteilnehmer nicht ,msg'esetst wurdeiij da sie an dem Katalysatorbett' vorbeiströmten« · Eine stufenweise Einführung von Sauerstoff bewirkt WlederversiiSGhen der Seaktionsteilnelmar zwischen den Katalysatorbetten -and dadiircli werden äußerst höhe ersielt.. . '
Die Irfindting kann In irgendeiner geeigneten Yorriciitimg dwrchgeführt werden, "beispielsweise getrennte gefäße für jede tJmv'andlungssone werden.« wo"bei d5.e -Gefäße di?j?cli Rolire Terlyunden sind. Ss wird 3edoo3i Torgesogen, so viel kostspielige Rolire wie mGglicfc. su vermeiden* Darum is'S es fast issaer erwüjasclits mindestens zwei Uavjandlimgssozien in einem Gefäß, v/ie in dem vertikalen Gefäß 46 des Beispiels, sxi vereinigen, wobei hochteffiperatm?])eständig8 Holire praktisch vermieden werden. Die Ersparnisse'werden" noch durch eine .Abschrecfesone^ wie 58S als e±n Seil des ümwandlimgsgefäBesj erhöht3 so daß die"Produkte in relativ billigen Rohren? die irar relativ .geringe:-» SJeS--peraturen standhalten müssen, "befördert v/erden können. Auf jeden Fall ist es innasr einiiüns^htj die.GasmiscIi·*- ssoiie imd die Ref ormier-angssone einer "bestimmten
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Ί 4Ί /
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g oder -stufe neftesieiaasaer oäss so.
&su3 die eine eiiisn Ssi3. eier anöerea Mldett in ertnesi ßefäB ansuorösien, so daß die exotherme Märsie des Sei verhrennimg rasch als endotherme Wärme äes?
a*afgenoiEms:a werden kann; .
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Claims (2)

  1. ? a t q η ΐ a D s ρ r ii c h e
    1 ο * In mehreren Zonen durchgeführtes Verf ahren zut Her Stellung eines; wasserstoi'fhaltigen Gases, das sieh insbesondere als Äiraio2?.ialcsyn*bhesegas eignets_ durch Seil^erbrennung mit Sauerstoff lind katalytisch«» !Dasipfreformierung daiapfföriaiger Kohlenwasserstoffe in mindestens zwei hintereinander angeordneten getrennten Kafcalysatorbetijenj, dadurch gekennzeichnet daß als -Katalysator ir», jedem der nintereinasider angeordneten fetten im wesentlichen ein Reformierungskatalysator Terwendet wird und die Betten Voaoinander durch eine dazwischenliegende G-asiflischzone getrennt sind f in die ein sauerstoffhaltiges 6-as eingeleitet wirdj V7o"bei Dampf, Sauerstoff und die -dampfförmiges Ko'hlenwasßerstoffe vor ihrem Eintritt in das erste Katalysatorbett in einer ersten Gasmischsone miteinander Teraiischt werden, und daß jede der Reformierungssonen mit den entsprechenden Katalys%torbetten bei einer Höchsttemperatur zwischen etwa 1090 und 154O°C und einer Kindesttemperatur zwischen 593 und etwa 109Q°Ö gehalten wird, v/o "bei die" Temperatur in den Reformierungszonen mindestens teilweise durch die Menge des jeder der Gas«* mis.ehsonen zugeleiteten Sauerstoffs gesteuert und praktisch kein Sauerstoff direkt in die Reforiaierungssonen eingeleitet wird,
    Helle Untertagen (Ari7 §lAbs.
  2. 2 Nr.1 Satz3 desXnderunflSDa9.*4,9. Ü*:
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    2 „ ' Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichne t5 daß" wenigstens.zwei Reforxnierusgskatalysatoren in dem Katalysatorbett in der Reformierungszone wenigstens der ersten der hintereinander angeordneten Uinwandlungszonen verwendet werden, wobei· die "beiden Reformierungskatalysatoren verschiedene Reforiaierungsaktivitäten aufweisen und derart angeordnet werden j daß sis in der Reiienfolge zunehmender Reform! erungs* aktivität mit dem gasförmigen Gemisch der Reakti ons teilnehmer in Berührung kommen.
    3« Verfahren nach Anspruch 1 oder 2? dadurch gekennzeichne ts daß die erste ümwandlungszone unter solchen Bedingungen gehalten wirds daß ein Gas erzeugt wird, das Kohlenwasserstoffe in einer Menge von weniger als etwa 15/S Methanäquivalent enthält, das dann der zweiten ümwandlungszugeleitet wird. . _
    4 ν Verfahren nach Aasprueh 3? da.du.rch "gekennzeichnet» daß G-s Yolnm-vä -J^s Katalysatoruettes in der Re:forBiiemiRg»ssone eier '-; ^-^itei V7-..-■-.■■idlungsx.cne. etwa &€·]■ gzx& gehalten
    ;?·; ν-» äer erstes :·
    Ar.sprücrhe;
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    14177PB
    55-
    .dadurch gekennse-iehnet» äaß ein Gemisch von Dampf und dampfförmigen Kohlenwasserstoffen mit einem "bei ε-iner ^temperatur zwischen etwa 315 und etwa 7600O-gehaltenen Refor-inierungskatalysator in Berührung gebracht i?/irds so daß ein £eil dieser Kohlenwasserstoffe su Wasserstoff umgewandelt wird und die dampfförmigen Produkte dieser Verfahrensstufe durch die hintereinander angeordneten ümwandlungszonen geleitet werden«
    V -
    6* Verfahren nach Anspruch 5* dadurch gekenn- 7, e i c hne te daß weitere Kohlenwasserstoffe durch indirekten Wärmeaustauseh auf eine temperatur zwischen etwa 315 und 7600G
    j--.- - - - ... · erwärmt mnd die dampfförmigen Produkte der Eontaktierung und des indirekten Wärmeaustauschs durch die hintereinander angeordneten
    geleitet werden» ' '
    7» '""Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche.," dadurch gekennzeichnet,, daß es in einem zusansaenhängendeng praktisch senkrechten Xlmwandlungsbehälter 46, der hintereinander vom oberen Seil bis zum Boden eine erste fr&ssmisensen© 44» eine erste katalytische Reformierungszone 54 s t»ine sweite Gasmischzene 56» e:ine zweite katalytisehe Reforiaieruags· -son© 57 und eine AfesehreekiSüse 38 enthältä durchgeführt wird, wobei die Reforßiieruiftg3y;o.o^^ so s&nsge^.iM·--^ sind'j, daß sie feste a von Refcrmierxö-'gskatal^e^tox·1 m?f%yi-\~bm.en -yermögsn.
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