DE19813053C2 - Reaktoreinheit für eine katalytische chemische Reaktion, insbesondere zur katalytischen Methanolreformierung - Google Patents

Reaktoreinheit für eine katalytische chemische Reaktion, insbesondere zur katalytischen Methanolreformierung

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Reaktoreinheit nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Reaktoreinheiten zur katalytischen chemischen Umsetzung eines gasförmigen oder flüssigen Reaktionsausgangsproduktes in ein Re­ aktionsendprodukt, das eine gasförmige oder flüssige, mittels Membrandiffusion selektiv abtrennbare Reaktionskomponente ent­ hält, sind beispielsweise zur Wasserdampfreformierung von Metha­ nol in Gebrauch. Bei dieser Reaktion entsteht als Reaktionsend­ produkt ein wasserstoffreiches Gemisch, das einen gewissen An­ teil Kohlenmonoxid enthält. Es ist bekannt, solche Reaktorein­ heiten mobil in brennstoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen ein­ zusetzen, um den für die Brennstoffzellen benötigten Wasserstoff aus flüssig mitgeführtem Methanol zu gewinnen. Da Kohlenmonoxid einen schädigenden Einfluß auf die Brennstoffzellen hat, bedarf das Reaktionsendprodukt einer entsprechenden Behandlung, wofür als eine Möglichkeit die selektive Abtrennung des Wasserstoffs mittels Membrandiffusion bekannt ist. Besonders für diesen mobilen Einsatzfall in der Fahrzeugtechnik ist es aus Dynamik- und Platzgründen wünschenswert, den Reaktor möglichst kompakt und leicht mit wenig Bauteilen bauen zu können, wobei möglichst we­ nig Regelungs- und Steuereinheiten zum Einsatz kommen sollen und gleichzeitig ein hoher Wirkungsgrad angestrebt wird.
In der Patentschrift US 4.981.676 ist eine Reaktoreinheit offen­ bart, die zur Wasserdampfreformierung eines Kohlenwasserstoffs, insbesondere von Methan, dient und einen zylinderringförmigen Reaktionsraum beinhaltet, der mit einer geeigneten Katalysator­ pelletschüttung befüllt ist. Nach außen ist der Reaktionsraum von einer metallischen Wand begrenzt, die durch eine Brennerein­ richtung von außen beheizbar ist, mit welcher ein zugeführtes Brennstoff/Luft-Gasgemisch mit offener Flamme verbrannt wird. Die von der Brennereinrichtung erzeugbare Wärme kann zum raschen Aufheizen des Systems bzw. zur Aufrechterhaltung einer geeigne­ ten erhöhten Reaktionstemperatur im Fall von endotherm verlau­ fenden chemischen Reaktionen genutzt werden. Nach innen ist der Reaktionsraum von einem als Wasserstoffabtrennmembran wirkenden Rohr mit entsprechend poröser, keramischer Rohrwand gebildet.
Es sind auch bereits Reformierungsreaktoreinheiten vorgeschlagen worden, bei denen neben einer Wasserstoffabtrennmembran eine zur Durchführung einer katalytischen Verbrennung ausgelegte Brenner­ einrichtung zusammen mit dem eigentlichen Reaktionsraum in eine Baueinheit integriert ist, siehe z. B. die deutsche Patent­ anmeldung DE 197 57 506 A1 der Anmelderin.
Aus der Patentschrift US 5.451.386 ist eine Reaktoreinheit be­ kannt, die ein Membranrohr mit selektiv wasserstoffdurchlässiger Wandung beinhaltet, dessen Inneres den Reaktionsraum bildet, der geeignete Katalysatorpartikel beinhaltet, um Wasserstoff bei­ spielsweise durch katalytische Zersetzung von Ammoniak oder Schwefelwasserstoff zu gewinnen.
Membranen zur Abtrennung einer gewünschten Reaktionskomponente aus einem diese Komponente enthaltenden Stoffgemisch, insbeson­ dere auch von Wasserstoff aus einem wasserstoffhaltigen Gemisch, sind in unterschiedlichen Bauarten und aus unterschiedlichen Ma­ terialien bestehend im Einsatz. Eine bekannte Bauform sind mono­ lithische Trägerblöcke mit mehreren parallelen Längskanälen, die von porösen Membranwandungen begrenzt sind, welche für die ge­ wünschte Reaktionskomponente selektiv durchlässig sind. Das Ge­ misch, von dem die gewünschte Reaktionskomponente abgetrennt werden soll, wird durch das Innere der Längskanäle hindurchge­ leitet. Membran-Trägerblöcke dieser Art werden z. B. für Filtra­ tions- oder Separationszwecke oder bei katalytischen chemischen Reaktionen eingesetzt, wobei in letzterem Fall das zugehörige Katalysatormaterial in das Trägerblockmaterial eindotiert sein kann, siehe die Offenlegungsschrift EP 0 154 295 A1 sowie die Patentschriften US 5.409.609 und DE 691 07 096 T2, wobei sich aus letzterer die Verwendung der dort beschriebenen Membran­ vorrichtung als eine gattungsgemäße Reaktoreinheit entnehmen läßt.
In der Offenlegungsschrift EP 0 450 872 A1 ist eine Reaktorein­ heit zur Durchführung einer endothermen katalytischen Reaktion eines gasförmigen oder flüssigen Reaktionsausgangsproduktes in ein Reaktionsendprodukt beschrieben, die einen zylindrischen Re­ aktionsraum beinhaltet, der von einem oder mehreren, voneinander beabstandeten, sich in Zylinderlängsrichtung erstreckenden kera­ mischen Brennerrohren durchzogen wird. In jedes Brennerrohr ist koaxial ein Brennstoffzufuhrrohr eingefügt. Der über dieses Brennstoffzufuhrrohr zugeführte Brennstoff wird im Verbrennungs­ rohr umgesetzt.
Der Erfindung liegt als technisches Problem die Bereitstellung einer Reaktoreinheit der eingangs genannten Art zugrunde, die sich relativ kompakt und leicht bauen läßt und einen hohen Um­ satzwirkungsgrad ermöglicht.
Die Erfindung löst dieses Problem durch die Bereitstellung einer Reaktoreinheit mit den Merkmalen des Anspruchs 1. Diese Reak­ toreinheit beinhaltet einen monolithischen Trägerblock mit meh­ reren parallelen Reaktionsraum-Längskanälen, in die das Reakti­ onsausgangsprodukt einströmbar ist und die ein geeignetes Reak­ tionskatalysatormaterial beinhalten und nach außen von Wandungen begrenzt sind, die als Membranen zur selektiven Abtrennung der gewünschten Reaktionskomponente vom restlichen Reaktionsendpro­ dukt fungieren. In wenigstens einen Teil dieser Längskanäle ist eine jeweilige katalytische Brennereinrichtung eingebracht, um durch einen flammenlosen katalytischen Verbrennungsvorgang Wärme zum raschen Aufheizen des von den Längskanälen gebildeten Reak­ tionsraums und/oder zur Aufrechterhaltung einer zur Durchführung der gewünschten katalytischen chemischen Reaktion im Reaktions­ raum ausreichend hohen Reaktionstemperatur erzeugen zu können, insbesondere für den Fall einer endothermen Reaktion.
Die Integration sowohl einer Abtrennmembran als auch einer kata­ lytischen Brennereinrichtung in einen mit seinen Längskanälen den Reaktionsraum bildenden, monolithischen Trägerblock ermög­ licht bei gegebenem Leistungsvermögen einen besonders kompakten Aufbau der Reaktoreinheit. Der Trägerblock läßt sich mit gerin­ gem Gewicht und relativ geringem Aufwand z. B. als Strangpreßpro­ fil fertigen. Der kompakte Aufbau ist günstig für ein rasches dynamisches Verhalten der Reaktoreinheit bei schwankenden Last­ bedingungen, wie sie beim mobilen Einsatz in Kraftfahrzeugen vorliegen. Die Reaktoreinheit läßt sich dadurch insbesondere zur Gewinnung von Wasserstoff durch Wasserdampfreformierung von Methanol in brennstoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen einset­ zen.
Bei einer nach Anspruch 2 weitergebildeten Reaktoreinheit bein­ haltet die jeweilige katalytische Brennereinrichtung ein Bren­ nerrohr im Inneren des zugehörigen Reaktionsraum-Längskanals. Dem Brennerrohr ist innenseitig ein Brennerkatalysa­ tormaterial für die katalytische Verbrennung eines Brennstoffs zugeordnet, der in das Innere des Brennerrohrs eingeleitet wird. In weiterer Ausgestaltung dieser Reaktoreinheit ist das Brenner­ katalysatormaterial gemäß Anspruch 3 als innenseitige Beschich­ tung des Brennerrohrs eingebracht.
Bei einer nach Anspruch 4 weitergebildeten Reaktoreinheit beste­ hen die als Abtrennmembranen fungierenden Trägerblockwandungen aus einem porösen Trägermaterial, das mit einer abtrennaktiven Beschichtung versehen ist. Letztere beinhaltet eine oder mehre­ re, feinporöse, abtrennselektive Kunststoff- und/oder Keramik­ schichtlagen und/oder eine metallische Schicht aus einem ab­ trennselektiven Metallmaterial. Die so realisierten Trägerblock­ wandungen besitzen eine hohe Selektivität für die Abtrennung der gewünschten Reaktionskomponente, z. B. von Wasserstoff aus einem wasserstoffhaltigen Reaktionsendprodukt.
Bei einer nach Anspruch 5 weitergebildeten Reaktoreinheit sind in den Trägerblock querverlaufende Sammelkanäle eingebracht, über welche die selektiv durch die Trägerblock-Membranwandungen hindurchdiffundierende Reaktionskomponente getrennt von den üb­ rigen Bestandteilen des Reaktionsendprodukts abgeführt werden kann.
Eine vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und wird nachfolgend beschrieben. Hierbei zeigen:
Fig. 1 eine Querschnittansicht durch eine Reaktoreinheit zur Wasserdampfreformierung von Methanol mit einem monolithi­ schen Trägerblock,
Fig. 2 eine schematische Perspektivansicht des Trägerblocks von Fig. 1 und
Fig. 3 eine Längsschnittansicht eines Stirnendbereichs der Reak­ toreinheit von Fig. 1 entlang der Linie III-III von Fig. 1.
Die in den Fig. 1 bis 3 gezeigte Reaktoreinheit ist zur Was­ serdampfreformierung von Methanol ausgelegt, beispielsweise für den mobilen Einsatz in einem brennstoffzellenbetriebenen Kraft­ fahrzeug, um dadurch den für die Brennstoffzellen benötigten Wasserstoff aus flüssig mitgeführtem Methanol zu gewinnen. Die kompakt gebaute Reaktoreinheit beinhaltet einen monolithischen Trägerblock 1 mit sieben parallelen Reaktionsraum-Längskanälen 2, die nach außen von im Querschnitt sechseckigen, wabenförmigen Trägerblockwandungen 3 begrenzt sind. Die sieben Längskanäle 2 liegen wabenförmig lückenlos mit ihren Seitenwandungen aneinan­ der, d. h. ein mittlerer Längskanal ist mit gleichem Winkelab­ stand von den übrigen sechs Längskanälen umgeben. Der Träger­ block 1 kann im großtechnischen Maßstab als Strangpreßprofil ge­ fertigt werden und läßt sich mit geringem Gewicht herstellen.
In das Innere jedes Reaktionsraum-Längskanals 2 ist koaxial ein Brennerrohr 4 eingebracht, das innenseitig mit einer Beschich­ tung 5 aus einem geeigneten Brennerkatalysatormaterial versehen ist und dadurch eine katalytische Brennereinrichtung für den je­ weiligen Reaktionsraum-Längskanal 2 bildet. Der eigentliche Re­ aktionsraum, in welchem die Methanolreformierungsreaktion ab­ läuft, setzt sich aus den sieben parallelen Ringräumen 6 zwi­ schen dem jeweiligen Brennerrohr 4 und der Wandung 3 des zuge­ hörigen Reaktionsraum-Längskanals 2 zusammen. Jeder dieser Reak­ tionsteilräume 6 ist mit Katalysatormaterial befüllt, z. B. einem Cu/ZnO/Al2O3-Material, was in Form einer Pelletschüttung oder eines entsprechenden Katalysatorschaumkörpers realisiert sein kann. Alternativ kann das Reformierungs­ katalysatormaterial auch als Schicht oder Poreneinlagerung an der Innenseite der Wandungen 3 eingebracht sein.
Der monolithische Trägerblock 1 ist als poröser Block reali­ siert, d. h. die Wandungen 3 der Reaktionsraum-Längskanäle 2 be­ stehen aus einem porösen Material, z. B. aus gesinterter Keramik, Glas, Metallschaum, Kohle oder Kunststoff in poröser Form. In­ nenseitig sind die porösen Wandungen 3 mit einer abtrennaktiven Beschichtung 10 aus einer oder mehreren feinporösen Kunststoff- und/oder Keramiklagen versehen, die so gewählt sind, daß die Wandungen 3 insgesamt wasserstoffdurchlässig sind und dabei eine hohe Abtrennselektivität für Wasserstoff besitzen. Alternativ oder zusätzlich kann eine metallische Schichtlage für die selek­ tiv wasserstoffabtrennaktive Beschichtung 10 vorgesehen sein, die vorzugsweise von einem oder mehreren Metallen der Gruppen IVb, Vb und VIII oder einer Legierung derselben gebildet ist. Die porösen Wandungen 3 fungieren dadurch als Membranen zur ef­ fektiven und hochselektiven Abtrennung des Wasserstoffs aus dem wasserstoffreichen Reaktionsendprodukt der Methanolreformierung.
Wie in Fig. 2 schematisch gezeigt, sind in den Trägerblock 1 Querkanäle 7 im Bereich der porösen Wandungen 3 derart einge­ bracht, daß sie nicht mit den reaktionsraumbildenden Ringräumen 6 der Reaktionsraum-Längskanäle 2 in Verbindung stehen. Auf die­ se Weise kann der im Reaktionsraum, d. h. in den Ringräumen 6, gebildete Wasserstoff über die als Abtrennmembranen wirkenden, porösen Wandungen 3 in hochreiner Form von den restlichen Be­ standteilen des Reaktionsendprodukts der Methanolreformierungs­ reaktion abgetrennt und über die Querkanäle 7 aus dem Träger­ block 1 abgeführt werden.
Wie aus Fig. 1 ersichtlich, ist der Trägerblock 1 unter Belas­ sung eines Wasserstoffsammelraums 8 in einen gasdichten Druckbe­ hälter 9 der Reaktoreinheit eingebracht. Der über die Querkanäle 7 aus dem Trägerblock 1 herausströmende Wasserstoff sammelt sich somit im Sammelraum 8 und kann von dort der Reaktoreinheit ent­ nommen und beispielsweise den Brennstoffzellen eines brennstoff­ zellenbetriebenen Fahrzeugs zugeführt werden.
Im Betrieb der Reaktoreinheit wird das Reaktionsausgangsgemisch, d. h. ein Wasserdampf/Methanol-Gemisch, durch die reformierungs­ katalysatorbefüllten Ringräume 6 hindurchgeleitet, wo die Refor­ mierungsreaktion erfolgt, durch die ein wasserstoffreiches Re­ formatgas als Reaktionsendprodukt entsteht. Da es sich hierbei um eine endotherme Reaktion handelt, die nur in einem gegenüber Raumtemperatur höheren Temperaturbereich effektiv abläuft, wird den Ringräumen 6 ständig ausreichend Wärme zugeführt. Geeignete Reaktionstemperaturen liegen beispielsweise im Bereich zwischen 150°C und 650°C. Hierzu werden die katalytischen Brennereinrich­ tungen betrieben, indem ein geeigneter Brennstoff, beispielswei­ se die Abgase aus einem zugeordneten Brennstoffzellensystem oder ein Teil des durch die Methanolreformierung gebildeten Wasser­ stoffs, in das Innere der Brennerrohre 4 eingeleitet und dort unter der Wirkung der Brennerkatalysatorschicht 5 katalytisch flammenlos verbrannt wird. Die Brennerrohre 4 geben die erzeugte Wärme nach außen an den jeweils angrenzenden Reaktionsringraum 6 ab. Es versteht sich, daß zu diesem Zweck die Brennerrohre 4 aus einem gut wärmeleitfähigen Material gefertigt sind.
Wenn erforderlich, kann bei einem jeweiligen Start der Reak­ toreinheit zunächst allein der Verbrennungsvorgang in den kata­ lytischen Brennereinrichtungen aktiviert werden, um die Reakti­ onsringräume 6 rasch auf die zur Methanolreformierung geeignete Temperatur aufzuheizen, bevor dann das Wasserdampf/Methanol- Gemisch in die Reaktionsringräume 6 eingeleitet und die Refor­ mierungsreaktion gestartet wird.
Fig. 3 zeigt ausschnittweise den einströmseitigen Stirnendbe­ reich der Reaktoreinheit im Längsschnitt. Wie daraus ersicht­ lich, sind die Brennerrohre 4 in zugehörige Öffnungen einer er­ sten Abdeckplatte 11 eingepaßt, während der Trägerblock 1 mit den porösen Wandungen 3 und den Reformierungskatalysatorfüllungen in den Reaktionsringräumen 6 einen gewissen Abstand zu die­ ser ersten Abdeckplatte 11 einhält. Dadurch ist dazwischen ein Reaktionsausgangsprodukt-Verteilraum 12 gebildet, dem von außen das zu reformierende Wasserdampf/Methanol-Gemisch 13 zugeführt wird, wo es dann gleichmäßig auf die verschiedenen parallelen Reaktionsringräume 6 verteilt wird. Auf der vom Trägerblock ab­ gewandten Seite der ersten Abdeckplatte 11 ist mit gewissem Ab­ stand zu dieser eine zweite Abdeckplatte 14 derart angeordnet, daß zwischen den beiden Abdeckplatten 11, 14 ein Brennstoff- Verteilraum 15 gebildet ist, in welchen die Brennerrohre 4 mün­ den. Der katalytisch zu verbrennende Brennstoff 16 wird von au­ ßen in diesen Brennstoff-Verteilraum 15 eingeleitet und gelangt von dort in die parallelen Brennerrohre 4. Ein analoges An­ schlußschema ist für den austrittsseitigen Stirnendbereich der Reaktoreinheit gewählt, was nicht näher gezeigt und erläutert zu werden braucht.
Es versteht sich, daß neben dem gezeigten Beispiel weitere Rea­ lisierungen der erfindungsgemäßen Reaktoreinheit mit den genann­ ten Vorteilen möglich sind. So kann die erfindungsgemäße Reak­ toreinheit je nach Bedarf auch aus mehreren monolithischen Trä­ gerblöcken aufgebaut sein, und der jeweilige Trägerblock kann jede beliebige Anzahl an parallelen Reaktionsraum-Längskanälen enthalten. Alternativ zur gezeigten sechseckigen Querschnitts­ form können die Reaktionsraum-Längskanäle von beliebig anderer Querschnittsform sein, z. B. von runder oder rechteckiger Quer­ schnittsform. Des weiteren versteht sich, daß die erfindungsge­ mäße Reaktoreinheit nicht nur zur Methanolreformierung, sondern unter Benutzung des hierfür jeweils geigneten Katalysatormate­ rials zur Durchführung beliebiger anderer katalytischer chemi­ scher Reaktionen verwendbar ist, mit denen ein gasförmiges oder flüssiges Reaktionsausgangsprodukt in ein Reaktionsendprodukt umgesetzt wird, das eine gasförmige oder flüssige, mittels Mem­ brandiffusion selektiv abtrennbare Reaktionskomponente enthält und für die eine Beheizung zweckmäßig ist.

Claims (5)

1. Reaktoreinheit zur katalytischen chemischen Umsetzung eines gasförmigen oder flüssigen Reaktionsausgangsproduktes (13) in ein Reaktionsendprodukt, das eine gasförmige oder flüssige, mit­ tels Membrandiffusion selektiv abtrennbare Reaktionskomponente enthält, insbesondere zur Wasserdampfreformierung von Methanol, mit
  • - einem monolithischen Trägerblock (1) mit mehreren parallelen Reaktionsraum-Längskanälen (2), in die das Reaktionsausgangs­ produkt einströmbar ist und die ein Reaktionskatalysator­ material beinhalten und nach außen von als Membranen zur se­ lektiven Abtrennung der Reaktionskomponente vom restlichen Re­ aktionsendprodukt fungierenden Wandungen (3) begrenzt sind,
dadurch gekennzeichnet, daß
  • - in wenigstens einen Teil der Längskanäle eine jeweilige kata­ lytische Brennereinrichtung (4, 5) eingebracht ist.
2. Reaktoreinheit nach Anspruch 1, weiter dadurch gekennzeichnet, daß die jeweilige katalytische Brennereinrichtung ein parallel im Inneren des zugehörigen Reaktionsraum-Längskanals (2) angeordne­ tes Brennrohr (4) beinhaltet, in welches ein katalytisch zu ver­ brennender Brennstoff (16) einströmbar ist und dem innenseitig ein Brennerkatalysatormaterial (5) zugeordnet ist.
3. Reaktoreinheit nach Anspruch 2, weiter dadurch gekennzeichnet, daß das Brennerkatalysatormaterial als innenseitige Beschichtung (5) des jeweiligen Brennerrohres (4) vorliegt.
4. Reaktoreinheit nach einem der Ansprüche 1 bis 3, weiter dadurch gekennzeichnet, daß die Membranwandungen (3) des Trägerblocks (1) aus einem porösen Trägermaterial bestehen, das mit einer abtrennaktiven Beschich­ tung (10) versehen ist, die eine oder mehrere Schichtlagen aus einem feinporösen, abtrennselektiven Kunststoff- und/oder Keramikmaterial und/oder eine metallische Schicht aus einem ab­ trennselektiven Metallmaterial beinhaltet.
5. Reaktoreinheit nach einem der Ansprüche 1 bis 4, weiter dadurch gekennzeichnet, daß in den Trägerblock (1) querverlaufende Sammelkanäle (7) zum Ab­ führen der durch die Membranwandungen (3) selektiv hindurchdif­ fundierenden Reaktionskomponente eingebracht sind.
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