DE2449424A1

DE2449424A1 - Verfahren zum trennen von isotopen

Info

Publication number: DE2449424A1
Application number: DE19742449424
Authority: DE
Inventors: Richard K Lyon
Original assignee: Exxon Research and Engineering Co
Current assignee: ExxonMobil Technology and Engineering Co
Priority date: 1973-10-23
Filing date: 1974-10-17
Publication date: 1975-05-22
Also published as: IT1021894B; NL7413478A; SE7413298L; ES431238A1; JPS5073093A; FR2248076B1; US3937956A; CH588294A5; AU7401374A; IL45777A0; GB1473330A; BE821323A; CA1033317A; IL45777A; FR2248076A1

Description

UEXKÜLL & STOLBERG PATENTANWÄLTE

2 HAMDURG 52
BEScLEnsrRASse ι

DR. J.-D. FRHR. von UEXKÜLL DFt. ULRICH GRAF STOLBERQ DIPL.-ING. JÜRGEN SUCHANTKE

Exxon Research and Engineering Company (Prio: 23. 10. 1973 LindonN.J., U.S.A. ^{ÜS 4O8 669} - ¹¹⁷³⁵>

Hanburg, den 16. Oktober 1974

Verfahren zum Trennen von Isotopen

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Trennen von Isotopen, insbesondere zum Trennen eines Stoffes in zwei oder mehrere Komponenten, wobei die Häufigkeit der Isotope einer Komponente sich von der Häufigkeit der Isotope einer anderen Komponente desselben Stoffes unterscheidet.

Die US-PS 2 713 025 und die GB-PS 1 237 474 beschreiben Verfahren der photochemischen Trennung von Quecksilberisotopen. Um eine Isotopentrennung auf photochemischem Wege vorzunehmen, müssen zuerst Bedingungen gefunden v/erden, unter denen Atome oder Moleküle eines Isotopes eine Strahlung stärker absorbieren als die Atome oder Moleküle eines anderen Isotopes. Quecksilber ist ein flüchtiges Metall und bildet leicht Atomdänpfe. Seine Atome absorbieren ultraviolette Strahlung von 253,7 run. Die Absorptionslinie von Hg ist gegenüber der Absorptionslinie von Hg um etwa 0,001 nm verschoben. Da die Absorptionslinien äußerst schmal sind, kann entweder Hg oder Hg mit einer Strahlung

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von hinreichend engem Frequenzbereich angeregt werden, ohne daß das andere Isotop mit angeregt wird.

Zweitens ist zur photochemischen Isotopentrennung erforderlich, daß die durch Strahlung angeregten Atome oder Moleküle einem Vorgang unterworfen werden, den die nicht angeregten Atome oder Moleküle nicht unterliegen, oder wenigstens nicht so schnell unterliegen. Ein Quant einer ultravioletten Strahlung von 253,7 nm überträgt eine Anregungsenergie von 112,7 Kcal/mol auf ein Quecksilberatom. Die Anzahl .der bei Raumtemperatur thermisch auf diese Energie angeregten Quecksilberatome ist verschv/indend klein, folglich wird die Zahl der durch Licht angeregten Atome nicht durch thermisch angeregte Atome verdünnt. Atome von so hoher Anregung geben leicht Reaktionen mit H₃O oder mit 0_, HCl oder Butadien ein, wobei keine solchen Reaktionen mit nicht angeregtem Quecksilber bei Raumtemperaturen auftreten.

Uran ist demgegenüber jedoch ein schwer schmelzbares Metall und siedet erst bei äußerst hohen Temperaturen. Die Anwendung des bekannten Verfahrens auf Uranatome anstelle von Quecksilberatomen führt daher offensichtlich zu Schwierigkeiten. Die flüchtigste

ο ο ο

Uranverbindung ist UF_g. UF, und U F₆ absorbieren beide ultraviolette Strahlung in genau gleichem Maße bei allen im UV liegenden Wellenlängen; folglich befriedigt die Anregung von UF- mittels UV die erste Anforderung zur photochemischen Isotopentrennung nicht. UF_fi absorbiert jedoch infrarotes Licht

Ί 1

im Bereich von etwa 626 cm (V-, Band) und 1 89 cm (-^ .Band) . Sowohl das 1 3, als auch das Ί? . Band von U F, sind bezüglich

4 D

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ο ο ο

den ^ -. und J .-Bändern von U F_fi etwas gegen höhere Energien verschoben, diese Verschiebung ist jedoch klein im Vergleich zur Breite der Bänder; dies bedeutet, daß die infraroten Absorptions-

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spektren von U F, und U F keine exakte Koinzidenz bilden,

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jedoch sich bei allen Wellenlängen überlagern, so daß bei Strahlungs— absorption eines Isotops auch, das andere bis zu einem gewissen Grade Strahlung absorbiert. Daher bedeutet die Infrarot-Anregung von UF, durch Absorption eines einzelnen IR-Photons ein Verfahren von begrenzter Isotopenauswahl.

Auch die zweite Anforderung zur Isotopentrennung auf photochemischem Wege bedeutet für UF, einige Schwierigkeit. Durch IR-Strahlung angeregte UF-. Moleküle unterscheiden sich durch nichts von. thermisch angeregten Molekülen. Welchem Vorgang auch immer die photoangeregten Moleküle unterworfen werden, die thermisch auf dieselbe Energie angeregten Moleküle unterliegen ebenfalls diesem Vorgang. Eine solche Verdünnung der photoangeregten Moleküle mit thermisch angeregten Molekülen setzt den Isotopentrennfaktor weiter herunter.

' 23 5

Aus der US-PS 3 443 087 ist weiterhin die Trennung von UF,

23 R

von U F, durch selektives Anregen eines Isotops mittels IR-Laser und nachfolgender Ionisierung der angeregten Moleküle mit UV-Strahlung und Rekombination der Ionen durch elektrische und/oder magnetische Felder oder chemische Reaktionen bekannt. In "Photochemical Isotope Separation As Applied To Uranium" (Union Carbide Corporation Nuclear Division, Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant, 15. März 1972, K-L-3054, Revision, Seite 29) diskutieren Farrar und Smith diese Patentschrift und sprechen sich gegen die Praktikabilität des vorgeschlagenen zweiten

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Photoionisationsschrittes aus. Als Alternative schlagen sie Photodissoziation vor. Sowohl die US-PS 3 443 087, als auch Farrar und Smith lehren deutlich, daß jedes der Photoanregung unterworfene UF_g-Molekül eine Energie aufnimmt, die einem einzigen IR-Photon entspricht.

Die GB-PS 1 284 620, DT-PS 1 959 767 und die DP-PS 2 150 232 schlagen die Verwendung von IR-Strahlung von angeregten Molekülen vor, wobei die angeregten Moleküle einer chemischen Reaktion unterworfen werden sollen, der die nicht angeregten Moleküle langsamer unterliegen. Die bei Infrarotanregung den Molekülen zugeführte Energie entspricht der Energie eines einzelnen IR-Photons.

Der Erfindung liegt im Hinblick auf die bei den bekannten Verfahren auftretenden Schwierigkeiten die Aufgabe zugrunde, Isotope, insbesondere Uranisotope mittels Mehr'fach-IR-Photonabsorption gefolgt von selektiver Dissoziation der angeregten Moleküle durch Einzelphotonenabsorption von Photonen der sichtbaren oder UV-Strahlung zu trennen.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren zum Trennen von Isotopen in einer gasförmigen Verbindung vorgeschlagen, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die Verbindung mit einer ersten IR-Strahlung von vorbestimmter Frequenz bestrahlt wird, wodurch die leichtere Isotope enthaltenden Moleküle der Verbindung bevorzugt angeregt werden und mehr als 1 Quant der IR-Strahlung

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absorbieren, und daß die Verbindung mit einer zweiten Strahlung von vorbestimmter Frequenz des sichtbaren oder ultravioletten Bereiches bestrahlt wird, deren Frequenz so gewählt wird, daß die angeregten Moleküle in eine Form gebracht v/erden, in der sie von den nicht-angeregten Molekülen trennbar sind.

Figur 1 erläutert das erfindungsgemäße Verfahren schematisch, das in einer bevorzugten Ausführungsform auf UF_fi angewendet wird, jedoch nicht darauf beschränkt ist. Daher kann in Figur 1 beispielsweise A ein Molekül mit leichteren Isotopen eines Atoms und B das entsprechende Molekül mit den schwereren Isotopen bedeuten. Als Freiheitsgrad irird die Art und Weise bezeichnet, auf die ein Molekül Energie enthalten kann. Moleküle weisen drei verschiedene Arten von inneren Freiheitsgraden auf, und zwar Rotations-, Schwingungs- und Elektronenanregungs-Freiheitsgrade. Dies bedeutet, daß ein Molekül Energie aufgrund der Drehbewegung um seine Achse, aufgrund der Schwingung seiner Atome untereinander und Energie von angeregten Elektronen enthalten kann. Alle diese Energieformen sind quantisiert, so daß ein Molekül in jedem dieser Zustände nur eine bestimmte Energiemenge in diskreten Beträgen enthalten kann. Im allgemeinen sind für ein bestimmtes Molekül die Rotationsquanten der kleinste und die Elektronenanregungsquanten der größte Betrag. Ein die absolut geringstmögliche Menge von Energie tragendes Molekül wird als im Elektronenanregungsgrundzustand, im Schwingungsgrundzustand, und im Rotationsgrundzustand bezeichnet. Da die Rotationsquanten sehr klein sind, treten angeregte Rotationszustände selbst bei sehr tiefen Temperaturen auf. Daher wird in Figur 1 der Schwingungs-

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grundzustand des Elektronengrundniveaus nicht als Einzellinie, sondern als Band dargestellt, denn in Schwingungs- und Elektronenanregungsgrundzustand sind die Moleküle auf viele Rotationsniveaus verteilt.

Das erfindungsgemäße Verfahren umfaßt drei Schritte. Im ersten Schritt v/erden die nach Isotopen zu trennenden Moleküle mit einem hochenergetischen IR-Laser unter bestimmten, hierin zu beschreibenden Bedingungen bestrahlt. Durch diese Bestrahlung sollen Moleküle der Komponenten A und B IR-Photonen absorbieren und fortschreitend vom Schwingungsgrundzustand auf das erste angeregte Schwingungsniveau, das zweite angeregte Schwingungsniveau, das dritte angeregte Schwingungsniveau, etc. angeregt werden. Es wird darauf hingewiesen, daß der Abstand zwisehen den Schwingungsniveaus von A und B nicht genau übereinstimmt, obwohl die Lage der entsprechenden Niveaus von A und B zueinander nur geringen Unterschied im Vergleich zu den Abständen der Niveaus einer Komponente untereinander aufweist. Somit absorbieren sowohl A und B die infrarote Laserstrahlung, es wird jedoch in Abhängigkeit von der Wellenlänge des Lasers die eine Komponente schneller als die andere absorbieren. Somit wird die Isotopentrennschärfe des Absorptionsvorganges in dem Maße vermischt, indem die Moleküle fortschreitend im Schwingungsthermschema angeregt werden. Darüber hinaus beträgt die dem Molekül übertragene Schwingungsenergie die Energie von einigen IR-Photonen; und somit werden die Moleküle auf Niveaus angeregt, die durch thermische Anregung gering besetzt sind und eine Verdünnung photoangeregter Moleküle durch thermisch angeregte Moleküle wird minimiert.

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Man erkennt sofort, daß im Falle von polyatomaren Molekülen für A und B mehrere Schwingungsfreiheitsgrade vorliegen. UF, weist beispielsweise 15 Freiheitsgrade auf, von denen jedoch aufgrund der Symmetrieeigenschaften nur 6 normale Schwingungsfreiheitsgrade auftreten. Um nun den Schwingungszustand von UF,. anzugeben, muß man angeben, wieviele Quanten von Schwingungsenergie in jedem dieser 6 Freiheitsgrade auftreten. Der Grundzustand würde für UF-. (0,0,0,0,0,0) sein. Wird der IR-Laser

auf das y _-Band von UF _fi eingestellt, dann sieht der in Figur 1 dargestellte stufenweise Anregungsvorgang folgendermaßen aus:

UF, (0,0,0,0,0,0) + hy *n> UF_C (0,0,1,0,0,0) ο ο

(0,0,1,0,0,0) + hy —£ UF_ß (0,0,2,0,0,0)

UF, (0,0,2,0,0,0) + hV -£- UF,. (0,0,3,0,0,0)

O D

Es ist bekannt, daß UF, zahlreiche niederenergetische Schwingungszustände aufweist, die bei Raumtemperatur ziemlich besetzt sind. Folglich stellt die in Figur 1 gezeigte aufeinanderfolgende Anregung nicht den einzigen möglichen Vorgang dar, sondern ist lediglich ein Beispiel für ähnliche Vorgänge.

Der zweite Schritt des erfindungsgemäßen Verfahrens umfaßt die Bestrahlung der nach Isotopen zu trennenden Moleküle mit sichtbarem oder ultraviolettem Licht von einem zweiten Laser. Diese Bestrahlung muß ebenfalls unter Einhaltung der später beschriebenen Bedingungen durchgeführt werden. Wird eine kritische Schv/ingungsenergie mit E bezeichnet, die in der Weise als kritisch angesehen wird,

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daß Moleküle von höherer Schwingungsenergie Photonen aus der zweiten Strahlung absorbieren können und elektronisch anregbar sind, während Moleküle mit geringerer als dieser kritischen Energie Photonen langsamer oder gar nicht absorbieren. Die in angeregtem Elektronenzustand befindlichen Moleküle gehen eine chemische Reaktion ein, die von den im Elektronengrundzustand befindlichen Molekülen langsamer oder überhaupt nicht eingegangen wird.

Somit werden in den ersten beiden Schritten des erfindungsgemäßen Verfahrens die Komponenten A und B unter isotopischer Selektivität zu chemisch unterschiedlichen Stoffen umgewandelt. Der dritte Schritt des erfindungsgemäßen Verfahrens bewirkt die Rückbildung der Stoffe auf dem Wege irgendeines bekannten Verfahrens.

Es wird darauf hingewiesen, daß die Anregung durch Mehrfach-IR-Photonenabsorption sich völlig von Anregung durch Einzelphotonenabsorption, wie es der Stand der Technik beschreibt, unterscheidet. In den bislang bekannten Verfahren wird nämlich ausschließlich Isotopentrennung mittels Einzel-IR-Photonenabsorption vorgeschlagen, Die notwendigen Bedingungen zur Erzielung einer Anregung durch Einzel-IR-Photonenabsorption sind lediglich dadurch gegeben, daß Moleküle mit einer IR-Strahlung von geeigneter Wellenlänge bestrahlt werden. Soll jedoch Mehrfach- IR-Photonenabsorption auftreten, so muß eine Reihe von kritischen Bedingungen eingehalten v/erden. Dazu ist einerseits die Verwendung

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eines hochenergetischen IR-Lasers notwendig, insbesondere muß

4 2
der Laser mindestens 10 Watt/cm je torr Druck des die zu trennenden Isotope enthaltenden" Gases abgeben. Darüber hinaus müssen die Gasmoleküle dieser hochenergetischen IR-Strahlung zwischen

— 5

und 5-χ TO Sekunden bestrahlt werden. Demnach wird bei einer Partialdrucksumme für A und B von 2 torr eine Leistungsdichte

4 2
von mindestens 2x10 Watt/cm benötigt. Kann diese kritische Leistungsdichte nicht erreicht werden, dann wird die zur Mehrfachphotonenanregung benötigte Zeit gegenüber einem mittleren Zeitraum zwischen Zusammenstößen von Λ und B Molekülen nicht klein sein. Während solcher Zusammenstöße kann die Übertragung von Schwingungsanregungsenergie erfolgen, wodurch der Anregungsvorgang seine isotopische Selektivität verliert. - \

Die zweite Anforderung für Mehrfach-IR-Photonenabsorption liegt in der Anwesenheit eines zweiten Gases, dessen Partialdruck mindestens 5 mal, vorzugsweise zwischen 5 und 100 000 mal höher als der Partialdruck der Komponenten A und B ist. Dieses zweite Gas muß irgendein sich chemisch von A und B unterscheidender Stoff sein, vorzugsweise H₂, N„, O₂, He, Ne, Ar, Kr oder Xe.

Der Grund für die Verwendung des zweiten Gases ist durch ein als Anharmonizität bekannter Effekt gegeben. Die Niveaus des Schwingungstermschemas in Figur 1 weisen nicht genau gleichen Abstand zueinander auf, sondern liegen am oberen Ende näher zusammen. Dieser Effekt wird als Anharmonizität bezeichnet, da im Falle eines idealen harmonischen Oszillators die Energieniveaus gleiche Abstände zueinander aufweisen würden. Es ist darüber hinaus bekannt, daß Moleküle von bestimmtem Rotationszustand IR-Strahlung absorbieren und in den nächsthöheren Schwingungs-

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zustand mit der Rotationsquantenzahl J +1 , J, oder J - 1 übergehen können. Daher gibt es für in thermischem Gleichgewicht befindliche Moleküle drei getrennte Absorptionsvorgänge und das IR-Absorptionsband besteht aus drei Zweigen, dem R-Zweig (übergänge unter Erhöhung der Rotationsquantenzahl um 1), dem Q-Zweig (Übergänge mit unveränderter Quantenzahl) und dem P-Zweig (übergänge unter Verminderung der Rotationsquantenzahl um 1). Die Anharmonizität

wirkt sich im Hinblick auf das erfindungsgemäße Verfahren folgendermaßen aus: Der IR-Laser soll eine Strahlung der Wellenlänge^-aussenden. Die Wellenlänge A soll innerhalb des R-Zweiges eines IR-Absorptionsbandes von A und B liegen. Dann existiert eine Rotationsquantenzahl J, so daß A Moleküle im Schwingungsgrundzustand Strahlung der Wellenlänge /^-absorbieren und auf das erste angeregte Schwingungsniveau und Rotationsniveau J + 1 anhebbar sind. Aufgrund der Anharmonizität müssen die Α-Moleküle zur Absorption einer Strahlung der Wellenlänge A-in einem anderen Rotationszustand als J + 1 sein und gehen daher vom ersten zum zweiten Schwingungsniveau über. Es ist daher ein Vorgang notwendig, durch den aie Moleküle ihren benötigten Rotationszustand ändern können. Jeder molekulare Stoß kann eine Rotationsrelaxation bewirken, erfolgen die Stöße jedoch zwischen A und B-Molekülen, dann kann dabei auch eine übertragung von Schwingungsanregungsenergie auftreten. Dies würde die isotopische Selektivität des Anregungsverfahrens zunichte machen. Deswegen muß erfindungsgemäß ein zweites Gas der beschriebenen Art verwendet werden, damit Rotationsrelaxation während der aufeinanderfolgenden Anregungsvorgänge erfolgen kann.

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Das aufeinanderfolgende Anregen kann dann durchgeführt werden, wenn die angeführten kritischen Bedingungen eingehalten sind, zum Erreichen einer optimalen isotopischen Selektivität müssen jedoch andere Bedingungen eingehalten v/erden. Die erste Bedingung betrifft den im ersten Schritt erreichten Umwandlungsgrad. Sind nahezu alle bestrahlten A- und B-Moleküle auf Schv/ingungsniveaus angeregt, so daß sie dem zweiten Schritt unterworfen werden können, dann wird das im dritten Schritt erhaltene Produkt nahezu dieselbe isotopische Zusammensetzung wie das Anfangsmaterial aufweisen und es kann nur eine schlechte Isotopentrennung erreicht werden» Wird andererseits ein sehr geringer Umwandlungsgrad gewählt, dann sind die durch IR-Strahlung isotopisch ausgewählt angeregten Moleküle weitgehend durch nichtausgewählt thermisch angeregte Moleküle verdünnt. Folglich gibt es für den ersten Schritt des erfindungsgemäßen Verfahrens einen optimalen Umwandlungsgrad Um diesen optimalen Umwandlungsgrad zu erzielen, muß die auf die Moleküle A und B angewandte Energiedichte eingestellt werden.

Die optimale Energiedichte hängt zu einem gewissen Grade von der exakten Wellenlänge der IR-Laserstrahlung ab, vorzugsweise

—3 2 soll sie jedoch weder geringer als 10 Joule/cm noch höher

3 2

als 10 Joule/cm sein.

Die optimale Wellenlänge der IR-Strahlung hängt von der Art der Moleküle ab. Sind A und B U²³⁵F,. und U²³⁸F,., dann liegt die IR-Laserstrahlung im Bereich von 620 bis 645 cm" (R-Zweig des V ₃~Bandes von UF_g) oder im Bereich von 189 bis 204 cm" (R-Zweig des ^ --Bandes). Allgemein kann jeder R-Zweig jedes

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Schwingungsbandes gewählt werden, vorausgesetzt, daß dieses Band einer normalen Schwingungsart entspricht, an der Atome des Elementes beteiligt sind, dessen Isotope getrennt werden sollen. Der R-Zweig wird deswegen bevorzugt, da vorzugsweise die Α-Komponente selektiv angeregt werden soll, d.h. es sollen jene Moleküle selektiv angeregt werden, die die leichteren der zu trennenden Isotope enthalten. Der Grund dafür liegt in der Anharmonizität. Je höher ein Molekül im Schwingungstermsenema angeregt wird, desto mehr sind seine Absorptionsspektren gegen kleinere Energien verschoben. Arbeitet nun der IR-Laser am niederenergetischen Ende des Absorptionsbandes, dem P-Zweig, dann steigt die Anzahl der IR-Strahlung absorbierenden Moleküle mit der Höhe des Schwingungsniveaus, die isotopische Selektivität dieser Absorption nimmt jedoch ab. Arbeitet der Laser andererseits im R-Zweig, dann nimmt die Strahlungsabsorption ab, die isotopische Selektivität jedoch zu. Für eine vollständige Isotopentrennung ist dieses aber viel günstiger.

In Figur 1 ist E mit dreimal höherer Energie als der Energie für ein Schwingungsquant dargestellt. Ohne vom Gedanken der Erfindung abzuweichen, kann E jedoch noch größer oder auch kleiner sein.

Der im zweiten Schritt verwendete Laser muß Photonen aussenden, die der notwendigen Energiedifferenz zwischen dem gewählten photochemischen Vorgang und E entsprechen. Somit hängt die

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Wellenlänge des zweiten Lasers von den Molekülen ab, die das zu trennende Isotop enthalten, sowie von dem gewählten photochemischen Vorgang und dem gewählten E -Wert. Im Falle von UF_ß sollte der photochemische Vorgang die Photodissoziation sein, also HF₆ + hy —*- UF₅ + F und der zweite Laser sollte im Bereich von 240 bis 460 nra arbeiten.

Die Bestrahlungszeit des die zu trennenden Isotope enthaltenden Gases durch den zweiten Laser muß zwischen 10 und 5 χ 10 Sekunden liegen. Darüber hinaus muß die gesamte Bestrahlungszeit für den ersten und zweiten Schritt für das die zu trennenden

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Isotope enthaltende Gas zwischen 10 und 5 χ 10 Sekunden liegen; es ist jedoch nicht notwendig, daß der erste Schritt vor Beginn des zweiten Schrittes abgeschlossen sein muß.

Eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Anordnung zeigt Figur 2. Der IR-Laser 1 muß unter den in dem erfindungsgemäßen Verfahren beschriebenen Bedingungen arbeiten. Unter zahlreichen bekannten IR-Lasern muß einer ausgewählt werden, der Strahlung im Bereich des R-Zweiges eines IR-Absorptionsbandes ", des die zu trennenden Isotope enthaltenden Gases aussenden kann.

·—1

Arbeitet man mit UF,,, so- kann ein HF-Laser mit 629,16 cm verwendet werden. Als Laser für sichtbare oder ultraviolette Strahlung kann ein auf die gewünschte Wellenlänge eingestellter Farbstoff- , laser Verwendung finden.

Der mit 3 bezeichnete Spiegel läßt IR-Strahlung durch, reflektiert jedoch sichtbare oder ultraviolette Strahlung. Dadurch werden

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die Laserstrahlen der beiden Laser 1 und 2 kollinear gemacht. Die Strahlen treten durch ein Fenster 4 in einen das zu trennende Gas enthaltenden Behälter 5. Die Bestrahlungszeit kann auf verschiedenste Weise begrenzt werden. Beispielsweise kann das Gas ausströmen, so da/3 die Moleküle über einen Zeitraum von 5 χ 10 Sekunden oder weniger der Strahlung unterworfen werden. Das bestrahlte Volumen kann durch Fokussieren der Laserstrahlen sehr klein gehalten werden, so daß die Moleküle aus dem Bestrahlungsvolumen in einem mittleren Zeitraum von 5 χ 10 Sekunden oder weniger hinausdef fundier en. Die Laser können auch gepulst v/erden,

-5 wobei jeder Laserpuls kürzer als 5 χ 10 Sekunden ist. Die Zeit zwischen zwei Pulsen sollte länger als 10 Sekunden sein.

In einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird zu UF ,--Dampf auf bekannte Weise umgewandeltes Uranerz von natürlicher Isotopenverteilung nach Isotopen getrennt. Das UFg wird in die photolyse Zelle der in Figur 2 gezeigten Anordnung gebracht. Die Temperatur der Zelle liegt im Bereich von 200 K

bis 400⁰K. Der Partialdruck von UF_ß in der Zelle liegt vorzugsweise

-4
im Bereich von 10 bis 100 torr. Darüber hinaus enthält die Zelle ein Gas aus der Gruppe Wasserstoff, Stickstoff, Sauerstoff, Helium, Neon, Argon, Krypton oder Xenon mit einem 5 bis 100 000 mal höheren Partialdruck als UF-. Werden Helium, Neon, Argon,

Krypton oder Xenon, oder Mischungen dieser Gase als zweites Gas verwendet, dann wird noch ein drittes Gas mit vorzugsweise geringerem oder höchstens gleichhohem Partialdruck wie für UFg in die Photolyse-Zelle gebracht. Dieses dritte Gas ist irgendein

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Stoff/ der schnell und irreversibel mit entweder dem UF^-Radikal oder mit atomarem Fluor reagiert, wozu beispielsweise Wasserstoff, gasförmige Kohlenwasserstoffe, beispielsweise C. bis C..-, z.B. Alkane, Alkine, Alkene oder aromatische Kohlenwasserstoffe, etc., HCl, HBr, HJ und H₂S gehören.

Die obige Mischung von ÜF_fi mit dem zweiten und dritten Gas wird mit einem IR-Laser und einem UV-Laser bestrahlt. Der IR-Laser wird vorzugsweise gepulst, wobei die Zeit zwischen zwei Pulsen !mindestens 1O~ Sekunden beträgt und die Pulse eine Länge von

—10 ~5

10 bis 5 χ Iß Sekunden haben. Die Leistungsdichte der vom IR-Laser ausgesandten Strahlung beträgt vorzugsweise mindestens

A O

10 Watt/cm je torr Partialdruck von UFg und die Energiedichte

-3 2 je Puls ist vorzugsweise nicht kleiner als 10 Joule/cm oder

3 2

nicht größer als 10 Joule/cm . Der IR-Laser arbeitet vorzugsweise

-1 -1

im Bereich von 620 bi«s 645 cm oder 189 bis 204 cm . Der UV-Laser arbeitet vorzugsweise im Bereich von 240 bis 460 ma. Die UV-Strahlung tritt kollinear mit der IR-Strahlung in die photolyse Zelle ein. Vorzugsweise wird der UV-Laser gepulst, wobei die Zeit zwischen zwei Pulsen mindestens 10 Sekunden beträgt und

-5
die Pulse kurzer als 5 χ 10 Sekunden sind. Die UV-Pulse sollten

gleichzeitig oder in einem Abstand von 5 χ 10 Sekunden zu

Hen IR-Pulsen auftreten.

pie Photolyse-Zelie kann mit durchströmendem oder auch mit stehendem ?as betrieben werden. Zuerst wird UF, mit Laserlicht zur Erreichung [es gewünschten Zersetzungsgrades bestrahlt, und danach das

Ο O C O O C·

inzersetzte und an U arme UF₆ und das mit U angereicherte jhotozersetzungsprodukt nach bekannten Techniken rückgebildet.

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Soll ein höherer Anreicherungsgrad erreicht werden, dann kann das Photozersetzungsprodukt auf bekannte Weise zu UF umgewandelt und das erfindungsgemäße Verfahren wiederum angev/endet werden. In ähnlicher Weise kann das erfindungsgemäße Verfahren wiederholt angewendet werden, wenn das unzersetzte UF, nicht bis zu gewünschtem Grade abgereichert wurde. Verfahren der stufenweiseu Isotopentrennung zur Erzielung eines bestimmten Anreicherungsgrades sind bekannt. Ist einmal ein bestimmter Anreicherungsgrad erreicht, dann kann das erhaltene Produkt auf bekannte Weise zu Brennstoffstangen für nukleare Reaktoren verarbeitet v/erden.

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Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zum Trennen von Isotopen in einer gasförmigen Verbindung, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung mit einer ersten IR-Strahlung von vorbestimmter Frequenz bestrahlt wird, wodurch die leichtere Isotope enthaltenden Moleküle der Verbindung bevorzugt angeregt v/erden und mehr als 1 Quant der IR-Strahlung absorbieren, und daß die Verbindung mit einer zweiten Strahlung von vorbestimmter Frequenz des sichtbaren oder ultravioletten Bereiches bestrahlt wird, deren Frequenz so gewählt wurde, daß die angeregten Moleküle in eine Form gebracht werden, in der sie von den nicht angeregten Molekülen trennbar sind.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Strahlungsquelle für die IR-Strahlung ein IR-Laser verwendet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Strahlungsquelle für die zweite Strahlung ein im sichtbaren oder ultravioletten Bereich arbeitender Laser verwendet wird.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß

die angeregten Moleküle durch den im sichtbaren oder im ultravioletten Bereich arbeitenden Laser photodissoziiert werden.

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5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet daß die gasförmige Verbindung mit einer IR-Strahlung mit

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einer Leistungsdichte von mindestens 10 Watt/cm je torr Gasdruck bestrahlt wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet daß die gasförmige Verbindung mit der IR-Strahlung über einen

— 10 —5

Zeitraum von 10 bis 5 χ 10 Sekunden bestrahlt wird.

7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß zusammen mit der gasförmigen Verbindung ein zweites Gas vorhanden ist, dessen Partialdruck wenigstens fünfmal höher als der Partialdruck der gasförmigen Verbindung ist.

8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das zweite Gas aus einer Gruppe ausgewählt ist, die die Elemente Wasserstoff, Stickstoff, Sauerstoff, Helium, Neon, Argon, Crypton und Xenon umfaßt.

9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das

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Gas einer IR-Strahlung mit einer Energiedichte zwischen 10

2 3 2

Joule/cm und 10 Joule/cm bestrahlt wird.

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10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas mit einer Laserstrahlung des sichtbaren oder ultravioletten

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Bereiches weniger als 5 χ 10 Sekunden lang bestrahlt wird.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß der IR'-Laser bei einer Wellenlänge arbeitet, die einem R-Zv7eig eines Schwingungsabsorptionsbandes der gasförmigen Verbindung entspricht.

12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmige Verbindung UF_ ist.

13. Verfahren nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Frequenz der IR-Strahlung in einem Bereich von 620 bis 645 cm liegt.

14. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Frequenz der IR-Strahlung in einem Bereich von 189 bis 204 cm liegt.

15. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die VJe Ilen länge der zweiten Strahlung im Bereich von 240 bis 460 nm liegt.

su:hu:bü

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