DE2750733A1 - Thermoplastische formmasse - Google Patents
Thermoplastische formmasseInfo
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- DE2750733A1 DE2750733A1 DE19772750733 DE2750733A DE2750733A1 DE 2750733 A1 DE2750733 A1 DE 2750733A1 DE 19772750733 DE19772750733 DE 19772750733 DE 2750733 A DE2750733 A DE 2750733A DE 2750733 A1 DE2750733 A1 DE 2750733A1
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
Description
Thermoplastische Formmasse
Die Erfindung betrifft eine thermoplastische Formmasse. Insbesondere
bezieht sie sich auf eine Mischung aus einem Polycarbonat, einem PoIy(I,!-butylenterephthalat) und einem Copolyester
eines aliphatischen oder eines cycloaliphatischen Diols und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure.
Diese Zusammensetzung kann zusätzlich eine verstärkend wirkende
Menge eines VerstSrkungsfüllmittels enthalten.
PoIy(I,4-butylenterephthalat)-Harze sind gut bekannt und wurden
in weitem Masse zur Herstellung von thermoplastischen ausgeformten
Gegenständen verwendet. PoIy(1,4-butylenterephthalat )
besitzt gute Verarbeitbarkeit, Festigkeit und Zähigkeit, ändere
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27ÖQ733
wesentliche Eigenschaften schliessen geringe Wasserabsorption, die zu guter Formbeständigkeit führt, niedrige statische und
dynamische Reibungskoeffizienten, gute chemische und \briebbeständigkeit
und gute elektrische Eigenschaften ein.
Polycarbonate sind gut bekannt und wurden ebenfalls in weitem
Masse für die Herstellung von thermoplastischen ausgeformten Gegenstanden verwendet.
Polycarbonat ist ein hoch-beständiger Kunststoff mit guter
Schlagfestigkeit. Zusätzlich zur Verformbarkeit oder Plastizität
(Schlagfestigkeit) besitzt allgemein verwendliches Polycarbonat hohe Transparenz, breite Temperaturgrenzen (hohe
Schlagbeständigkeit unterhalb -600C und eine UL (Underwriters'
Laboratories Inc.) thermische Dauerbelastung von 115°C mit Schlag oder Stoss), gute Formstabilität, hohen Kriechwiderstand
und elektrische Eigenschaften, die es als alleinigen Träger für stromführende Teile (bis zu 125°C ohne Verlust an
Schlagfestigkeit) geeignet machen. Polycarbonat hat gute Korrosionsbeständigkeit
und einen breiten Bereich der Einfärbbarkeit.
-sen Offenbarungsgehalt
Im US-Patent 3 218 372, des/ durch diese Bezugnahme in die vorliegende
Anmeldung aufgenommen wird, werden Zusammensetzungen von Polyalkylenterephthalat und Polycarbonatharzen beschrieben.
Es wird angegeben, dass diese Zusammensetzungen eine geringere Schmelzviskosität im Vergleich zu Polycarbonat, wenn dieses
alleine verwendet wird, besitzen. Es wird auch angegeben, dass diese Zusammensetzung eine höhere Plastizität oder Verformbarkeit
als in dem Falle der Verwendung von Polyalkylenterephthalat allein besitzt. Jedoch neigen Mischungen aus Polycarbonat
und Polyalkylenterephthalat und insbesondere PoIy(I,4-butylenterephthalat)
dazu, ihre Transparenz zu verlieren, wenn die Zusammensetzung mehr als etwa 10 % PoIy(I,4-butylenterephthalat)
enthält. Transparenz ist wichtig, wenn Zusammensetzungen von Polycarbonat und PoIy(I,4-butylenterephthalat) für Verpackungsanwendungen wie beispielsweise für MiIch-und Wasserflaschen verwendet
werden. Auch Mischungen von Polycarbonat und PoIy(I,4-butylenterephthalat)
verlieren ihre optische Klarheit bei Alterung durch War»». 809824/060 3
Es wurde nun gefunden, dass durch Zugabe eines Copolyesters eines aliphatischen oder cycloaliphatischen Diols und einer
Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure zu einem PoIycarbonatharz
und einem PoIy(I,4-butylenterephthalat)-Harz ein
Gegenstand, der aus dieser Zusammensetzung ausgeformt worden ist, optisch klar ist und seine Klarheit auch bei Alterung
durch Wärme beibehält. Solch eine Zusammensetzung besitzt auch gute feuchtigkeitshindernde Eigenschaften, die sie für Verpackungszwecke
wie für Wasser- und Milchflaschen geeignet macht
(a) ein Polycarbonatharz;
(b) PoIy(I,4-butylenterephthalat);
(c) ein Copolyester von einem aliphatischen oder cycloaliphatischen
Diol und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure.
Das Polycarbonatharz besitzt wiederkehrende Einheiten der Formel:
-R-C-R-O-C-O-
I Il
Y 0
worin jedes -R- aus der Gruppe, bestehend aus Phenylen, halogensubstituiertem
Phenylen und alkylsubstituiertem Phenylen, ausgewählt ist und X und Y jeweils aus der Gruppe ausgewählt
ist, die aus Wasserstoff, von aliphatischer Ungesättigtheit freien Kohlenwasserstoffresten und Resten besteht, die zusammen
mit dem verbindenden
■MM» Γ* *^B_
atom einen Cycloalkanrest bilden, wobei die gesamte Anzahl von
Kohlenstoffatomen in X und Y bis zu 12 beträgt.
Hier sind auch verzweigte Polycarbonate eingeschlossen, bei denen eine polyfunktionelle aromatische Verbindung mit dem zwei-
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wertigen Phenol und Carbonatvorläufer umgesetzt wird, um ein
thermoplastisches willkürlich oder unregeIraässig verzweigtes
Polycarbonat zu liefern, bei den die wiederkehrenden Einheiten von Formel I verzweigende Gruppen enthalten.
thermoplastisches willkürlich oder unregeIraässig verzweigtes
Polycarbonat zu liefern, bei den die wiederkehrenden Einheiten von Formel I verzweigende Gruppen enthalten.
Die bevorzugten Polycarbonatharze können von der Reaktion von
Bisphenol-A und Phosgen abgeleitet werden. Diese Polycarbonate besitzen 10 bis 400 wiederkehrende Einheiten der Formel:
Bisphenol-A und Phosgen abgeleitet werden. Diese Polycarbonate besitzen 10 bis 400 wiederkehrende Einheiten der Formel:
_o_ΓΛ
fenbarungsgehalt
und 3 915 926 beschrieben, deren Of-/lurch diese Bezugnahme in
und 3 915 926 beschrieben, deren Of-/lurch diese Bezugnahme in
die vorliegende Anmeldung aufgenommen werden. Das Polycarbonat sollte eine Grundviskosität oder grundmolare Viskositätszahl
(englisch: intrinsic viscosity) zwischen 0,3 und 1,0, vorzugsweise von 0,45 bis 0,70, gemessen bei 20°C in Methylenchlorid, besitzen.
(englisch: intrinsic viscosity) zwischen 0,3 und 1,0, vorzugsweise von 0,45 bis 0,70, gemessen bei 20°C in Methylenchlorid, besitzen.
Das PoIy(I^-butylenterephthalat>-Harz ist ein polymeres 1,4-Butylenglycolterephthalat
mit hohem Molekulargewicht, das wiederkehrende Einheiten der folgenden Formel besitzt:
__(CH2)_ 0-C-
-°τ
Es kann z.B. nach den Anweisungen in den US-Patenten 2 4Ω5 319
und 3 047 530 hergestellt werden. PoIy(I,4-butylenterephthalat)
ist auch kommerziell erhältlich.
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Diese Poly-1,4-butylenglycolterephthalate besitzen eine Grundviskosität
von wenigstens 0,4 und vorzugsweise etwa 0,7 Deciliter/Gramm,
gemessen in o-Chlorphenol, einer 60/40 Phenol/ Tetrachloräthan-Mischung oder einem ähnlichen Lösungsmittel
bei 25° bis 30°C. Die obere Grenze ist nicht kritisch, aber sie wird üblicherweise etwa 2,5 dl/g sein. Besonders bevorzugte
Polyester werden eine Grundviskosität im Bereich von 0,7 bis 1,3 dl/g besitzen.
Der Copolyesterbestandteil (c) kann von einem aliphatischen
oder cycloaliphatischen Diol und einer Mischung aus Terephthalsäure
und Isophthalsäure hergestellt werden.
Die aliphatischen Diole enthalten 2 bis 18 und vorzugsweise 2
bis 12 Kohlenstoffatome. Beispiele für aliphatische Diole, die
hier verwendet werden können, umfassen Äthylenglycol, 1,2-Propandiol,
1,3-Propandiol, 1,2-Butandiol, 2,3-Butandiol, 1,3-Butandiol,
1,4-Butandiol, 2,2-Dimethyl-l,3-propandiol, 2,3-Propandiol,
1,G-Hexandiol, 2-Xthyl-hexandiol-l,3. Das bevorzugte aliphatische
Diol ist 1,4-Butandiol.
Die cycloaliphatischen Diole enthalten 6 bis lfe Kohlenstoffatome.
Diese Diole schliessen 1,2-Cyclohexandiol, 1,4-Cyclohexandiol
und 1,4-Cyclohexandimethanol ein. Diese cycloaliphatischen
Diole können in ihrer eis- oder trans-Konfiguration oder als
eine Mischung von beiden Formen verwendet werden. Das bevorzugte cycloaliphatische Diol ist 1^-Cyclohexandimethanol.
Die Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure enthält wenigstens
5 Molprozent Isophthalsäure und bis zu 99 Molprozent Isophthalsäure.
Diese Mischung aus Terephthalsäure und Isophthalsäure kann auch
kleine Mengen, z.B. von etwa 0,5 bis etwa 2 Gew.-%, aliphatische oder aromatische Dicarbonsäuren enthalten. Die aliphatischen
Dicarbonsäuren können bis zu etwa 50 Kohlenstoffatome enthalten, wobei cycloaliphatische, geradkettige und verzweigtkettige
Säuren eingeschlossen sind, wie beispielsweise Adipin-
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säure, Cyclohexan-di-essigsäure, dimerisierte ungesättigte C,--C,Q-Säuren (die 32 bis 36 Kohlenstoffatome besitzen), der-
Ib Io
artige Säuren, die trimerisiert sind, und dergleichen. Die aromatischen Dicarbonsäuren können bis zu etwa 36 Kohlenstoffatomen
enthalten, wie z.B. Hexahydroterephthalsäure, Tetrahydrophthalsäure, Hexahydrophthalsäure, Hexahydroisophtha!säure,
wie auch Endomethylen- und Endoäthylen-tetrahydrophthalsäure, Hexachlorendomethylentetrahydrophthalsäure oder Tetrabromphthaisäure.
Diese Copolyester werden durch bekannte Verfahren hergestellt, wie sie beispielsweise in den US-Patenten
2 465 319, 2 901 466 und 3 047 539 beschrieben sind.
Die bevorzugten Copolyester sind PoIy(I,4-cyclohexandimethanolterephthalat-co-isophthalat)
und PoIy(I,4-butylenterephthalatco-isophthalat).
Diese Copolyester sind kommerzie.il erhältlich.
Die Copolyester sollten eine Grundviskosität zwischen 0,30 und 2,0 dl/g, gemessen in einer 60/40 Phenol/Tetrachloräthan-Lösung
oder einem ähnlichen Lösungsmittel bei 25-3O°C, besitzen. Besonders
bevorzugte Copolyester werden eine Grundviskosität im
Bereich zwischen 0,40 und 1,2 dl/g aufweisen.
Das Polycarbonatharz, Poly(l,4-butylenterephthalat) und Copolyester
sind miteinander in allen Verhältnissen kombinierbar. Vorzugsweise wird das Polycarbonatharz in Mengen von 40 bis
95 Gew.-% verwendet, während das Poly(l,4-butylenterephthalat) in Mengen von 5 bis 60 Gewichts-% verwendet
wird. Der Copolyester wird in Mengen von 1 bis 60 Gewichts-%
für das kombinierte Gewicht von Polycarbonatharz und PoIy-(1,4-butylenterephthalat)
verwendet. Vorzugsweise wird der Copolyester in Mengen von 5 bis 40 Gewichtsteilen für das kombinierte
Gewicht von Polycarbonatharz und PoIy(I,4-butylenterephthalat)
verwendet.
In einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung
umfasst die Formmasse:
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(a) ein Polycarbonatharz;
(b) Poly(l,4-butylenterephthalat);
(c) einen Copolyester eines aliphatischen oder cycloaliphatischen
Diols und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure und
(d) eine verstärkend wirkende Menge eines VerstärkungsfUllmittels.
Die Verstärkungsmittel können aus fein zerteiltem Aluminium, Eisen oder Nickel und dergleichen, Metalloxiden und Nichtmetallen
wie Kohlenstoffasern, Silikaten wie Glimmer, Aluminiumsilikat
(Tonerde), Talkum, Asbest, Titandioxid, Wollastonit, Novaculit,
Kaliumtitanat und Titanat-Whiskers, Glasflocken, Glasstückchen, -kügelchen und -fasern und polymeren Fasern und Kombinationen
derselben ausgewählt werden.
Obgleich es nur notwendig ist, eine verstärkend wirkende Menge des VerstSrkungsmittels zu verwenden, kann das Verstärkungsmittel
1 bis 60 Gewichts-% des gesamten Gewichtes der Zusammensetzung umfassen. Ein bevorzugter Bereich ist 5 bis 50 Gewichts-%,
Die bevorzugten Verstärkungsmittel sind aus Glas, und es wird bevorzugt, fasrige Glas fäden, Mischungen von Glas und Talkum,
Glas und Glimmer, Glas und Aluminiumsilikat zu verwenden, um Beispiele anzugeben. Die bevorzugten Fäden für Kunststoffverstärkung
werden durch mechanisches Ziehen hergestellt. Die Glasfadendurchmesser reichen von etwa 0,000305 cm (0,00012 inch)
bis etwa 0,00191 cm (O,OOO75 inch), aber dies ist für die vorliegende
Erfindung nicht kritisch.
Die vorliegende Formmasse kann durch herkömmliche Verfahren hergestellt werden. Ein geeignetes Verfahren umfasst das Mischen
der Polyester in Pulver oder Granulatform, Extrudieren der Mischung
und Zerkleinern zu Pellets oder Granulat oder anderen geeigneten Formen.
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Die Verstärkungsmittel «erden in irgendeiner üblichen Weise zugegeben,
d.h. durch Trocken - Mischen oder Mischen oder durch Mischen in geschmolzenen Zustand in einen Extruder oder einem
erhitzten Mahlwerk oder in anderen Mischern.
Es können natürlich auch andere Materialien mit der Zusammensetzung
dieser Erfindung verwendet «erden, und diese Materialien umfassen Materialien wie antistatische Mittel, Pigmente, Formentrennmittel,
thermische Stabilisatoren, flammhemmende Mittel, Stossmodifizierer, Streckmittel, UV-Stabilisatoren, keimbildende
Mittel und dergleichen.
Um die vorliegende Erfindung deutlicher und vollständiger zu
beschreiben, werden im folgenden spezielle Ausfuhrungsbeispiele
angegeben. Diese Beispiele sollen jedoch im wesentlichen nur der Erläuterung dienen und die hier beschriebene und beanspruchte
Erfindung in keiner Weise begrenzen.
In diesen Beispielen sind alle Teile und Prozentsätze auf Gewichtsbasis
bezogen, wenn nichts anderes angegeben ist.
Polycarbonatharz
Poly(l,4-butylenterephthalat) 2
PolyCl^-butylenterephthalat-co-isophthalat) Poly(l,4-cyclohexandimethanolterephthalat-co-isophthalat)
Poly(l,4-butylenterephthalat) 2
PolyCl^-butylenterephthalat-co-isophthalat) Poly(l,4-cyclohexandimethanolterephthalat-co-isophthalat)
1 Lexan 154 (General Electric Co.)
2 Valox 310 (General Electric Co.)
3 Vituf 4444 (Goodyear Rubber Co.)
4 Kodar AlSO (Eastman Kodak Co.).
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- sr -
Die Mischungen wurden in einem Extruder bei 282°C (54O°F) miteinander
vermischt. Das Extrudat wurde pelletisiert und das Granulat oder die Pellets wurden durch Spritzguss bei 2F8°C
(55O°F) zu ASTM (Amerikanische Standardverfahren) Teststäbe in einer Standardmaschine ausgeformt. Die Teststäbe wurden auf
die folgenden physikalischen Eigenschaften getestet: Gardner Schlagfestigkeit; Lichtdurchlässigkeit eines 3,175 mm
(1/8 ") Formteiles. Diese wurde in einem Gardner XLlOA Colorimeter
gemessen, wobei für den CIE-Y-Wert Illuminant A verwendet
wurde. Die Formulierungen sind im folgenden angegeben, während die Testergebnisse in Tabelle I zu finden sind.
Polycarbonatharz
Poly(l,4-butylenterephthalat)
PoIy(I,4-butylenterephthalat-co-
isophthalat
PoIy(I,4-cyclohexan
dimethanolterephtha
lat-co-isophthalat
1OO 90 80 75 50 8O 80 8O 70 50
- 10 20 25 50 10 13 15 20 .30
- ______ 5 10 20
AB
Tabelle I C D
Durchlässigkeit
87 p5 fi2 39 0,5 83 84 83 GO 55
Schlagfestig- >48O >480
keit
(in./lbs. )
(in./lbs. )
>480>480 >48O >48O
>48O >4P0
Aus Tabelle I ist ersichtlich, dass die Formmassen nach der vorliegenden
Erfindung die Klarheit von Polycarbonatharz- und PoIy-(1,4-butylenterephthalat)-Mischungen
verbessern, wie durch die höheren Prozentsätze der Lichtdurchlässigkeitswerte gezeigt
wird, während die Schlagfestigkeit beibehalter, wird.
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- yr -
Beispiel 1 wurde mit der Ausnahme wiederholt, dass von dem 3,175 mm (1/8 ") Formteil nicht nur die Lichtdurchlässigkeit
wie in Beispiel 1 gemessen wurde, sondern auch die Lichtdurchlässigkeit nach Wärmealterung der Probe Über 24 Stunden bei
125°C gemessen wurde. Die Formulierungen sind unten angegeben,
während die Ergebnisse in Tabelle II aufgeführt sind.
KLMN
Polycarbonatharz | 80 | 75 | 80 | 80 | 70 |
PoIy(I,4-butylenterephtha- lat) |
20 | 25 | 10 | 13 | 20 |
lat-co-isophthalat)
Poly(l,4-cyclohexandimetha~ - nolterephthalat-co-isophtha- lat) |
Durchlässigkeit (%) | K | L | M | 10 | N | 0 |
Tabelle II | Durchlässigkeit nach Wärme- | 62 | 39 | 83 | 84 | 60 | |
29 | 4 | 80 | 81 | 54 | |||
alterung (%)
Aus Tabelle II ist ersichtlich, dass die Formmassen nach der vorliegenden Erfindung ihre Klarheit nach Alterung unter Wärme
beibehalten, wie durch die höheren Prozentsätze der Lichtdurchlässigkeitswerte gezeigt wird, im Vergleich zu einer Mischung
aus Polycarbonat und Poly(l,4-butylenterephthalat).
Beispiel 1 wurde mit der Ausnahme wiederholt, dass die Probe auf ihre Wasserdampfdurchlässigkeitsrate gemäss ASTM (Amerikanische
Standardverfahren) E96-66 gemessen wurde. Die Formulie-
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rungen sind unten angegeben, während die Testergebnisse aus Tabelle III ersichtlich sind.
PQRSTU
Polycarbonatharz | 100 | 80 | 75 | 80 | 80 | 80 |
PoIy(1,4-butylente- rephthalat) |
- | 20 | 25 | 10 | 13 | 15 |
PoIy(I,4-butylente- rephthalat-co-isoph- thalat) |
- | - | - | 10 | 7 | - |
Poly(l,4-cyclohexandimethanolterephthalatco-isophthalat)
PQRSTU
Wasserdampfdurchlassigkeitsrate
10~5 g · an/cm2.Tag.atm 3,8 2,1 2,0 2,2 2,1 2,5
(gm-mil/100 in2 - 24 hr-(9,5) (5,3) (5,0) (5,5) (5,3) (fi,2)
atm. )
Aus Tabelle III ist ersichtlich, dass die vorliegende Zusammensetzung
verbesserte feuchtigkeitshindernde Eigenschaften aufweist,
wie durch die niedrigere Wasserdampfdurchlässigkeitsrate im Vergleich zu Polycarbonat allein gezeigt wird.
Die folgenden Bestandteile wurden getrocknet:
Polycarbonatharz,wie in Beispiel 1 ; PoIy(I,4-butylenterephthalat), wie in Beispiel 1 ;
PoIy(I ^-butylenterephthalat-co-isophthalat), wie in Beispiel
1.
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Die Mischungen wurden vie in Beispiel 1 hergestellt. Das Extrudat wurde pelletisiert und die pelletiaierten Formmassen wurden
in 200 er ( 7 Unzen) -Shampooflaschen mit etwa 18,5 g Gewicht
durch Extrusionsblasen ausgeformt. Diese Flaschen wurden dann mit standardmäßigem Baby-Shampoo gefüllt. Diese gefüllten Flaschen
wurden ein Jahr bei 25°C (77°F) und in einer Atmosphäre
mit 50% relativer Feuchtigkeit gelagert. Diese Proben wurden dann auf ihren Gewichtverlust untersucht. Die Formulierungen
sind unten angegeben, während die Ergebnisse in Tabelle IV zu finden sind.
Poly(l,4-butylenterephthalat-co-isoph- - 7
thalat)
Die Werte in Tabelle IV zeigen, dass die Zusammensetzung nach der vorliegenden Erfindung eine Flasche liefert, die verbesserte
Sperreigenschaften besitzt, wie durch den geringeren Gewichtverlust
gezeigt wird, als eine Flasche, die aus Polycarbonatharz hergestellt wird. Ausserdem behielt die aus der vorliegenden
Zusammensetzung ausgeformte Flasche ihre optische Klarheit bei.
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Claims (1)
- PatentansprücheThermoplastische Formnasse ,dadurch* gekennzeichnet, dass sie folgendes enthält:(a) ein Polycarbonatharz,(b) PoIy(I,4-butylenterephthalat) und(c) einen Copolyester von einem aliphatischen oder cycloaliphatischen Diol und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure.Formmasse nach Anspruch 1,dadurch gekennzeichnet , dass das Polycarbonat wiederkehrende Einheiten der Formel:
X-R-C-R-O-C-OI IY 0enthält, worin jedes -R- aus der Gruppe, bestehend aus Phenylen, halogensubstituiertem Phenylen und alkylsubstituiertem Phenylen, ausgewählt ist und X und Y jeweils aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wasserstoff, von aliphatischer Ungesättigtheit freien Kohlenwasserstoff resten und aus Resten besteht, die zusammen und mit dem verbindenden809824/0603ORIGINAL INSPECTEDatom einen Cycloalkanrest bilden, wobei die gesamte Anzahl der Kohlenstoffatome in X und Y bis zu 12 beträgt.3. Formmasse nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet , dass das Polycarbonat wiederkehrende Einheiten der folgenden Formel enthält:4. Formmasse nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Copolyester von einem 1,4-Cyclohexandimethanol und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure abgeleitet ist.5. Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 3 , dadurch gekennzeichnet, dass der Copolyester von 1,4-Butandiol und einer Mischung von Terephthalsäure und Isophthalsäure abgeleitet ist.6. Formmasse nach einem der vorhergehenden Ansprüche , dadurch gekennzeichnet, dass sie:(a) 40 bis 9O Gewichts-% eines Polycarbonatharzes,(b) 5 bis 60 Gewichts-% PoIy(I,4-butylenterephthalat) und(c) 1 bis 60 Gewichtes, bezogen auf das kombinierte Gewicht von (a) und (b), des Copolyesters enthält.7. Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 6 , d a durch gekennzeichnet, dass sie zusätzlich eine verstärkend wirkende Menge eines Verstärkungsfüllmittels enthält.809824/06038. Formmasse nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , dass das Verstärkungsfüllmittel Glasfaser ist.9. Formmasse nach Anspruch 7 , dadurch gekennzeichnet , dass das Verstärkungsfüllmittel Glas und Glimmer ist.10. Formmasse nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , dass das Verstärkungsfüllmittel Glas und Talkum ist.809824/0603
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