DE3922446A1

DE3922446A1 - Verfahren und reaktor zum reformieren von kohlenwasserstoff(en)

Info

Publication number: DE3922446A1
Application number: DE3922446A
Authority: DE
Inventors: Katsutoshi Murayama
Original assignee: Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Current assignee: Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Priority date: 1988-07-07
Filing date: 1989-07-07
Publication date: 1990-01-11
Also published as: GB2222831A; AU3787389A; JPH0218303A; US5156821A; GB8915393D0; GB2222831B; AU614641B2; CA1329001C

Description

Die Erfindung betrifft einen Reaktor zum Erzeugen eines re formierten Gases aus Kohlenwasserstoffen durch eine Refor mierungsreaktion mit Dampf und teilweiser Oxidation, und weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren für die Re formierungsreaktion.

Ein reformiertes Gas von Kohlenwasserstoffen, das Wasser stoff und Kohlenstoffoxide (CO+CO₂) als Hauptkomponenten enthält, wird in vielen Industrien benutzt, die Wasserstoff verwenden, das heißt, es wird reformiertes Gas verwendet als ein Gas für die Synthese von Ammoniak und Methanol, als hydriertes Gas für verschiedene chemische Reaktionen, als Stadtgas, als Gas für Kraftstoffbatterien und dergleichen.

Es sei zunächst der Stand der Technik in näheren Einzelhei ten beschrieben:

Das Reformieren von Kohlenwasserstoffen wird hauptsächlich durch die folgenden beiden Verfahren ausgeführt.

(1) Dampfreformierungsverfahren

Ein Mischungsgas aus Kohlenwasserstoff mit Dampf wird der folgenden Reformierungsreaktion mit Dampf bei 4,905 bis 39,24 bar (5 bis 40 Atmosphären) und einer Temperatur im Bereich von 700 bis 900°C durch Erhitzen eines katalysator gefüllten Reaktionsrohrs in einem Verbrennungsheizofen unter worfen.

Das obige Verfahren ermöglicht es, effektiv Wasserstoff etc. aus Kohlenwasserstoff(en) durch Verwendung von Dampf zu er halten, der in einer Einrichtung gewonnen bzw. wiedergewon nen wird.

(2) Verfahren der teilweisen Oxidation

Ein sauerstoffhaltiges Gas wird in ein Mischungsgas aus Koh lenwasserstoff mit Dampf eingeleitet, um einen Teil des Koh lenwasserstoffes zu verbrennen, und die Dampfreformierungs reaktion wird mittels Hitze ausgeführt, welche aus der bzw. durch die Verbrennung erzeugt worden ist.

Das obige Verfahren erfordert keine externe Erhitzung, und daher kann es in einem Druckbehälter ausgeführt werden, der einen einfachen Aufbau hat. Manchmal wird ein Katalysator verwendet, und manchmal nicht. In einem Reaktor für dieses Verfahren wird eine Auskleidung aus einem wärmeisolierenden Material verwendet, und die Reaktion wird bei hoher Tempera tur und unter hohem Druck ausgeführt. Die Ausbeute an Kohlen stoffoxiden (CO+CO₂), die mittels dieses Verfahrens erhal ten wird, ist generell größer als diejenige, die durch das Dampfreformierungsverfahren erhalten wird.

Weiter wird die Reformierungsreaktion auch durch eine Kom bination der obigen beiden Verfahren ausgeführt.

Zum Beispiel werden in einer Einrichtung zum Erzeugen von Ammoniak zunächst Kohlenwasserstoffe nach einem Dampfrefor mierungsverfahren reformiert, und dann wird eine Teiloxi dationsreaktion durch Einleiten von Luft zu dem resultie renden reformierten Gas ausgeführt, um ein reformiertes Gas zu erhalten, das ein molares Wasserstoff-/Stickstoff-Ver hältnis von 3/1 hat.

Die kanadische Patentschrift 10 76 361 beschreibt ebenfalls ein Verfahren, bei dem eine Kombination aus einem Dampfre formierungsprozeß mit einem Teiloxidationprozeß angewandt wird, um ein reformiertes Gas zu erhalten, das eine für die Methanolsynthese geeignete Zusammensetzung hat.

Weiterhin beschreibt die japanische Offenlegungs-Patentver öffentlichung Nr. 82 691/1978 ein Verfahren, welches das Erhitzen eines Reaktionsrohrs vom Wärmeaustauschertyp durch Verwenden eines reformiertes Gases umfaßt, das von einem Reaktor für Teiloxidation kommt und eine höhere Temperatur hat. Die australische Patentschrift 83 21 604 beschreibt ein Verfahren, welches das Ausführen einer Dampfreformierungs reaktion in einem katalysatorgefüllten Reaktionsrohr inner halb eines Reaktors umfaßt, dann das Ausführen einer Teil oxidationsreaktion und das Erhitzen des katalysatorgefüllten Reaktionsrohrs mit dem resultierenden Gas.

Die US-Patentschrift 46 66 680 beschreibt einen Reaktor, der eine Struktur hat, die für das Sammeln eines Gases von obe ren Reformierungsreaktionsrohren in einen unteren Teil eines Reaktor geeignet ist, um eine Teiloxidationsreaktion auszu führen, wobei eine Reformierungsreaktion des teilweise oxidierten Gases mit einer darüber befindlichen Katalysator schicht ausgeführt wird und dann die oberen Reformierungsreaktions rohre mit dem resultierenden reformierten Gas erhitzt werden.

In dem Dampfreformierungsverfahren ist es erforderlich, ein Reaktionsrohr gleichförmig mittels eines Brenngases zu er hitzen, das eine hohe Temperatur von etwa 1000°C hat, und es ist daher notwendig, ein teures bzw. kostenaufwendiges Material, beispielsweise Nickel, Chrom, Molybdän, Niob oder dergleichen, in dem Reaktionsrohr zu verwenden. Und der Wär mewirkungsgrad bzw. -nutzeffekt, der in dem Reformierungs ofen dieses Verfahrens erhalten werden kann, beträgt nur 50 bis 55%. Daher erfordert das Dampfreformierungsverfahren die Verwendung eines großen Betrags an Brennstoff und die Aufwendung hoher Kosten für die Wärmewiedergewinnungsaus rüstung bzw. -anlage.

Weiter ist es, um einen Katalysator gleichförmig zu erhitzen, notwendig, viele Reaktionsrohre und Brenner vorzusehen. Als Ergebnis hiervon nimmt die Größe des Reformierungsofens zu, und die Herstellung einer Einrichtung für dieses Verfahren in großem Maßstab ist schwierig und führt zu hohen Kosten.

Die Teiloxidationsreaktion wird innerhalb eines einfach strukturierten Druckbehälters unter hohem Druck ausgeführt. Daher sind weder teure Reaktionsrohre noch komplizierte Brenner notwendig, und ihre Wärmeverluste sind klein. Da jedoch ein Brenngas in einem reformierten Gas enthalten ist, ist hochreiner Sauerstoff für die Verbrennung in einer an deren Einrichtung, als einer Einrichtung zum Erzeugen von Ammoniak, in welcher Stickstoff als Brennmaterial verwendet wird, erforderlich.

Aus dem obigen Grund ist eine Einrichtung zum Trennen von Sauerstoff von Luft notwendig, und daher sind die Kosten für den Bau der Einrichtung und die erforderliche Leistung groß. Weiter ist es, da Wasserstoff in der Teiloxidations reaktion verbrannt wird, so, daß das reformierte Gas eine niedrige Konzentration an Wasserstoff und eine hohe Konzen tration an Kohlenstoffoxiden (CO+CO₂) hat.

In einem Verfahren, in dem eine Kombination eines Dampf reformierungsprozesses und eines Teiloxidationsprozesses angewandt wird, ist es möglich, ein reformiertes Gas zu er halten, das für Reaktionen geeignet ist, in denen Wasser stoff und Kohlenstoffoxide (CO+CO₂) als Materialien ver wendet werden, wie es beispielsweise eine Reaktion für die Methanolsynthese ist. Weiter werden in diesem Kombinations verfahren die Probleme der obigen beiden Verfahren gegensei tig vermindert. Jedoch hat das Kombinationsverfahren nach dem Stande der Technik die nachfolgenden Probleme.

Zunächst beschreibt die kanadische Patentschrift 10 76 361 eine Einrichtung zum Erzeugen von Methanol, welche in der gleichen Weise, wie in einer Einrichtung zum Erzeugen von Ammoniak, eine Kombination eines primären Reformations- bzw. Reformierungsofens gemäß dem Dampfreformierungsprozeß und eines sekundären Reformierungsofens gemäß dem Teiloxidations prozeß ist. Diese Einrichtung erfordert eine Einrichtung zum Trennen von Sauerstoff von Luft, teuere Reaktionsrohre und eine Wärmewiedergewinnungseinrichtung, und daher erfordert sie hohe Konstruktions- bzw. Baukosten und die Verbesserung im Wärmewirkungsgrad bzw. -nutzeffekt ist klein.

Die japanische Offenlegungs-Patentveröffentlichung Nr. 82 691/ 1978 beschreibt ein Verfahren, in welchem Reaktionsrohre für die Dampfreformierungsreaktion innerhalb eines Druck behälters vorgesehen und mittels eines Teilsoxidationsgases, das eine hohe Temperatur hat, erhitzt werden. In diesem Ver fahren wird die Beanspruchung durch die Dehnung der Reaktions rohre aufgrund ihrer Erhitzung dadurch absorbiert bzw. auf genommen, daß man enge gebogene Rohre verwendet. Da jedoch viele enge Rohre innerhalb eines Druckbehälters vorgesehen sind, ist es beträchtlich schwierig, eine Einrichtung her zustellen, die viele Reaktionsrohre hat, und es ist sehr schwierig, die engen Rohre zu überprüfen oder zu reparie ren, nachdem die Einrichtung hergestellt worden ist. Da die kleinen Rohre das Hochtemperaturgas kontaktieren, ist die Wahrscheinlichkeit des Auftretens von Schwierigkeiten am größten in dem Teil, in dem sich die kleinen Rohre be finden.

Gemäß der australischen Patentschrift 83 21 604 wird das obige Problem von Beschädigungen, welche durch die Dehnung an Reaktionsrohren verursacht werden, gelöst. Jedoch wird, nachdem die Dampfreformierungsreaktion in den Reaktionsroh ren ausgeführt worden ist, die Teiloxidationsreaktion da durch ausgeführt, daß man das resultierende Reaktionsgas mit Sauerstoffgas in Kontakt bringt. Daher geht die Tempe ratur in diesem Gaskontaktteil auf sehr hohe Werte, und es besteht die Gefahr, daß ein Bruch von Reaktionsrohren und die Bildung von freiem Kohlenstoff bewirkt wird.

In dem Reaktor nach der US-Patentschrift 46 66 680 wird, da ein teilweise oxidiertes Gas über eine Katalysatorschicht nach aufwärts geführt wird, der Katalysator fluidisiert und es besteht die Wahrscheinlichkeit, daß er zu Pulvern ver schlissen wird, und obwohl eine thermische Dehnung der Re formierungsrohre durch Anwendung des Verschiebens einer obe ren Rohrplatte absorbiert bzw. aufgenommen wird, hat die ver schiebbare Rohrplatte eine große Fläche und macht es daher schwierig, die Wärmedehnung gleichförmig aufzunehmen, und es besteht die Wahrscheinlichkeit, daß wegen thermischer Beanspruchung Brüche der Reformierungsreaktionsrohre auf treten.

Es sei nun eine kurze Zusammenfassung der vorliegenden Er findung gegeben:

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es insbesondere, einen verbesserten Reformierungsreaktor zum Ausführen so wohl einer Dampfreformierungsreaktion als auch einer Teil oxidationsreaktion von Kohlenwasserstoffen in einem Reak tor und ein Verfahren für eine Reformierungsreaktion von Kohlenwasserstoffen zur Verfügung zu stellen.

Weiter werden mit der vorliegenden Erfindung ein verbesserter Reformierungsreaktor zum Ausführen einer Dampfreformierungs reaktion von Kohlenwasserstoffen in zwei Schritten und ein Verfahren für eine Reformierungsreaktion von Kohlenwasser stoffen zur Verfügung gestellt.

Außerdem wird mit der vorliegenden Erfindung ein Reformie rungsreaktor zur Verfügung gestellt, der leicht herstellbar und mit niedrigen Kosten konstruier- bzw. baubar ist.

Darüberhinaus wird mit der vorliegenden Erfindung ein Re formierungsreaktor zur Verfügung gestellt, in welchem das Risiko eines Reaktionsrohrbruchs und einer Reaktionsrohr leckage vermindert ist, und in welchem die Wanddicke des Reaktionsrohrs reduziert sein kann und bei dem die Appara turkosten bzw. die Herstellungskosten daher vermindert wer den können.

Schließlich wird mit der vorliegenden Erfindung ein Refor mierungsreaktor zur Verfügung gestellt, der es ermöglicht, Beschädigungen zu verhindern, die durch thermische Beanspru chungen,welche durch die hohen Temperaturen erzeugt werden, verursacht werden.

Endlich werden mit der vorliegenden Erfindung ein Reformie rungsreaktor und ein Reformierungsreaktionsverfahren zur Ver fügung gestellt, mit denen die Bildung von freiem Kohlenstoff verhindert werden kann.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Reaktor für das Reformieren von Kohlenwasserstoffen durch eine Dampfreformie rungsreaktion und eine Teiloxidationsreaktion zur Verfügung gestellt, welche folgendes umfaßt:

(a) eine obere Rohrplatte, die in dem oberen Teil des Reaktors angeordnet ist, eine Mehrzahl von Reaktions rohren, die mit einem Katalysator gepackt sind bzw. in die ein Katalysator gepackt ist und die senkrecht von der oberen Rohrplatte her aufgehängt sind, eine unte re Rohrplatte, die dort angeordnet ist, wo die unte ren Teile der Reaktionsrohre positioniert sind;
(b) einen inneren Zylinder, der senkrecht von der unteren Rohrplatte her aufgehängt ist, einen Sauerstoffvertei ler, der in dem oberen Teil des inneren Zylinders an geordnet und mit einem Zuführungsrohr für ein sauer stoffhaltiges Gas verbunden ist, welches von dem Äuße ren des Reaktors her zugeführt wird;
(c) ein katalysatorgepacktes Bett bzw. ein, insbesondere gepacktes, Katalysatorbett, das in dem unteren Teil des inneren Zylinders angeordnet ist;
(d) einen Strömungsweg zum Zuführen eines Mischgases bzw. gemischten Gases aus Kohlenwasserstoff mit Dampf, der über der oberen Rohrplatte angeordnet ist, und einen Strömungsweg zum Entnehmen bzw. Wiedergewinnen von reformiertem Gas, der unter der oberen Rohrplatte an geordnet ist;

wobei

(e) das Mischgas von oberhalb der Reaktionsrohre zu den Reaktionsrohren zugeführt wird, um die Dampfreformie rungsreaktion auszuführen;
(f) das sauerstoffhaltige Gas in den inneren Zylinder durch den Sauerstoffverteiler zugeführt wird, um die Teiloxidationsreaktion von teilweise reformiertem Gas auszuführen, das durch die Reaktionsrohre in den inne ren Zylinder eingespeist wird;
(g) die Dampfreformierungsreaktion des teiloxidierten Ga ses in dem katalysatorgepackten Bett bzw. Katalysator bett ausgeführt wird, das in dem unteren Teil des inne ren Zylinders angeordnet ist; und
(h) reformiertes Gas, das durch das katalysatorgepackte Bett bzw. Katalysatorbett, welches in dem unteren Teil des inneren Zylinders angeordnet ist, hindurchgegangen ist, entlang der Außenseite der Reaktionsrohre auf steigt, so daß die Reaktionsrohre erhitzt werden und das re formierte Gas aus dem Reaktor entnommen bzw. wiederge wonnen wird.

Weiter wird gemäß der vorliegenden Erfindung ein Verfahren für das Reformieren von Kohlenwasserstoffen durch eine Dampf reformierungsreaktion und eine Teiloxidationsreaktion zur Verfügung gestellt, welches das Mischen eines Mischgases aus Kohlenwasserstoff und Dampf mit einem Teil eines Reini gungsgases das von einem Methanol- oder Ammoniaksynthese gas extrahiert worden ist oder mit einem anderen wasser stoffhaltigen Gas, umfaßt und das Einspeisen der Mischung in einen Reformierungsreaktor zum Ausführen einer Dampfre formierungsreaktion und einer Teiloxidationsreaktion in einem, insbesondere in ein und demselben, Reaktor.

Die Erfindung sei nachstehend anhand von besonders bevor zugten Ausführungsformen und von Beispielen unter Bezugnah me auf die Fig. 1 der Zeichnung näher erläutert, welche eine Querschnittsansicht einer bevorzugten Ausführungs form eines Reaktors für das Reformieren von Kohlenwasser stoffen gemäß der Erfindung zeigt.

Die vorliegende Erfindung sei nun nachstehend unter Bezug nahme auf die Zeichnung näher erläutert.

Die Fig. 1 zeigt die Struktur bzw. den Aufbau eines Re aktors für das Reformieren von Kohlenwasserstoffen gemäß der Erfindung. Wie im einzelnen in Fig. 1 gezeigt ist, hat der Reformierungsreaktor 1, der eine vertikal-zylindrische Form hat, eine Rohrplatte 2 im oberen Teil, und Reaktions rohre 5, die mit einem Katalysator 6 gefüllt sind, sind senkrecht von der oberen Rohrplatte 2 her aufgehängt. Die Reaktionsrohre 5 haben eine Katalysatorhalteplatte 8 in bzw. an ihrem unteren Ende und sind mit einer unteren Rohr platte 7 fixiert, von der her ein innerer Zylinder 14 senk recht aufgehängt ist. Der obere Teil des inneren Zylinders 14 arbeitet als eine Teiloxidationskammer 9 und ist mit einem Verteiler 13 versehen, der ein sauerstoffhaltiges Gas, welches von einem Sauerstoffzuführungsrohr 12 her zugeführt wird, verteilt bzw. dispergiert. Ein Katalysator 10 ist in den unteren Teil des inneren Zylinders 14 gefüllt, und er wird auf einer Katalysatorhalteplatte 16 gehalten. Der inne re Zylinder 14 ist längs der Hauptachse des Sauerstoffzufüh rungsrohrs 12 verschiebbar, so daß dadurch die Wärmedehnung der Reaktionsrohre 5 und des inneren Zylinders 14 kompensiert wird, und das Sauerstoffzuführungs- bzw. -speiserohr 12 ar beitet als ein Halter, welcher Vibrationen und ein Schwanken, Schaukeln o. dgl. der Reaktionsrohre 5 und des inneren Zylin ders 14 verhindert. Der Reformierungsreaktor 1 und der inne re Zylinder 14 sind an den bei ihnen geeigneten Stellen mit Mannlöchern zum Füllen und Herausnehmen eines Katalysators versehen, und diese Mannlöcher sind mit 20, 21, 22 und 23 bezeichnet.

Ein Mischgas aus Kohlenwasserstoff(en) mit Dampf wird durch einen Strömungsweg 3 eingeleitet, strömt durch eine obere Kammer 4 und den Katalysator 6, der in die Reaktionsrohre 5 gefüllt ist, so daß die Dampfreformierungsreaktion ausge führt wird, und wird dann in eine Teiloxidationskammer 9 ge leitet. Andererseits wird ein sauerstoffhaltiges Gas durch einen Strömungsweg 11 eingeleitet, strömt durch das Sauer stoffspeiserohr 12 und wird durch Löcher oder Schlitze, die in dem Verteiler 13 ausgebildet sind, in die Teiloxidations kammer freigesetzt, so daß es das reformierte Gas, das den Katalysator 6 passiert hat, teilweise oxidiert. Das teilweise oxi dierte Gas wird in das katalysatorgepackte Bett 10 bzw. in das Katalysatorbett 10 eingeleitet, um eine Dampfreformie rungsreaktion bei einer hohen Temperatur und unter Wärmeiso lierung auszuführen, wodurch der Kohlenwasserstoff bzw. die Kohlenwasserstoffe fast vollständig reformiert wird bzw. werden, und dann wird dieses reformierte Gas zu einer unte ren Kammer 17 geleitet. Das reformierte Gas steigt durch den Zwischenraum zwischen der inneren Oberfläche des Refor mierungsreaktors 1 und dem inneren Zylinder 14 nach aufwärts und dann steigt es zu einem Raum hoch, der um die äußeren Oberflächen von Wänden einer Gruppe der Reaktionsrohre vor handen ist, welche einen Wärmeaustauscher zur Erhitzung der Reaktionsrohre 5 bilden. Es ist zu bevorzugen, Stau- bzw. Leitplatten 18 zu verwenden, welche die Wärmeübertragung fördern, und zwar werden diese Stau- bzw. Leitplatten um die Wände der jeweiligen Gruppe von Reaktionsrohren herum vorgesehen (wie das Ausführungsbeispiel der Fig. 1 zeigt, ergibt sich auf diese Weise eine mäanderartige Umströmung der Reaktionsrohre 5 durch das aufsteigende reformierte Gas). Das reformierte Gas, das Wärme auf die Reaktionsrohre 5 übertragen hat, wird durch einen Strömungsweg 19 aus dem Reformierungsreaktorsystem wiedergewonnen bzw. entnommen, und verbleibende zurückgehaltene Wärme wird im nächsten Schritt wiedergewonnen.

Die Innenwand der Ummantelung des Reformierungsreaktors und die nach abwärts gerichtete Oberfläche der oberen Rohrplatte 2 sind mit einem isolierenden Material 15 versehen, und die innere Wand der oberen Kammer 4 ist mit einem isolierenden Material 25 versehen, um zu verhindern, daß das strukturelle Material bzw. das Baumaterial hohen Temperaturen und hoher Wärme strahlung ausgesetzt wird.

Der Reformierungsreaktor hat einen oder mehrere Heizbrenner 24 für das Ingangsetzen des Reformierungsreaktors, der bzw. die in dem unteren Teil des Reformierungsreaktors vorge sehen ist bzw. sind, und wenn der Reaktor in Gang gesetzt wird, werden Brennstoff und sauerstoffhaltiges Gas zu dem Brenner 24 bzw. zu den Brennern 24 zugeführt und zum Er hitzen der Reaktionsrohre verbrannt.

Wenn eine Dampfreformierungsreaktion und eine Teiloxidations reaktion unter hohem Druck innerhalb eines Reformierungsre aktors bzw. innerhalb eines einzigen Reformierungsreaktors ausgeführt werden, besteht die Wahrscheinlichkeit, daß freier Kohlenstoff auftritt, da ein Dampfreformierungsreaktionsgas und ein sauerstoffhaltiges Gas innerhalb eines engen Reaktors in Kontakt sind, so daß sie hohe Temperaturen bewirken. Demgemäß wird die Bildung von freiem Kohlenstoff dadurch verhindert, daß ein katalysatorgepacktes Bett bzw. ein Katalysatorbett direkt bzw. unmittelbar nach einem Teiloxidationsreaktor angeordnet ist, wie weiter unten erörtert wird, und diese Bildung wird weiter dadurch verhindert, daß ein wasserstoff reiches Reinigungsgas von einer Einrichtung für die Metha nol- oder Ammoniaksynthese oder ein wasserstoffhaltiges Gas von einer Einrichtung für die Petroleum- bzw. Erdölreini gung, hinzugefügt bzw. mitverwendet wird.

Die Dampfreformierungsreaktion in der Schicht, die mit dem Katalysator 6 gepackt ist (katalysatorgepackte Schicht 6), wird hauptsächlich bei einer Temperatur im Bereich zwischen 600 und 800°C ausgeführt, und es ist daher wünschenswert, das Mischgas aus Kohlenwasserstoff mit Dampf, welches durch den Strömungsweg 3 eingespeist wird, auf eine Temperatur im Bereich zwischen 400°C und 600°C vorzuerhitzen.

Katalysatoren vom Nickeltyp werden gewöhnlich für die Dampf reformierungsreaktion in der katalysatorgepackten Schicht 6 bzw. in der Katalysatorpackungsschicht 6 bzw. in dem Kata lysatorbett 6 verwendet. Da diese Reaktion endotherm ist, schreitet die Reaktion mit der Aufnahme von Wärme aus re formiertem Gas, das sich auf der Außenseite der Reaktions rohre befindet, fort. Da die Temperatur des reformierten Gases, das sich um den oberen Teil der katalysatorgepackten Schicht herum befindet, abnimmt, ist es wünschenswert, den oberen Teil mit einem Katalysator hoher Aktivität zu packen, so daß dort eine Reaktion bei einer relativ niedrigen Tempe ratur stattfindet.

Wenn der Reaktionsbetrag in dieser Dampfreformierungsreaktions zone groß ist, nimmt der Reaktionsbetrag in der nachfolgenden Teiloxidationsreaktionszone ab. Es ist daher zu bevorzugen, einen Wärmeübertragungsbereich eines Reaktionsrohrs, eine Katalysatormenge und einen Katalysatortyp derart zu wählen, daß der Reaktionsbetrag in der Dampfreformierungsreaktions zone so groß wie möglich gemacht wird.

Ein sauerstoffhaltiges Gas, das durch den Strömungsweg 11 eingeleitet wird, wird durch die nach abwärts gerichteten Löcher oder Schlitze des Verteilers 13 in die Teiloxidations kammer 9 geleitet, um eine Teiloxidationsreaktion auszufüh ren. Das sauerstoffhaltige Gas wird für die Teiloxidations reaktion verwendet und bleibt in dem reformierten Gas ent halten, und inerte Komponenten des sauerstoffhaltigen Gases sind daher in dem reformierten Gas enthalten. Es ist daher wünschenswert, daß das sauerstoffhaltige Gas von so hoher Reinheit wie möglich ist, ausgenommen, daß die inerten Kom ponenten (Stickstoff) für eine Reaktion verwendet werden, wie beispielsweise für die Synthese von Ammoniak. Ein reines Sauerstoffgas, Luft oder Gas, das mit Sauerstoff angereichert ist, wird in Abhängigkeit von seiner Anwendung verwendet.

In der Teiloxidationsreaktion wird Wasserstoff, der eine größere Verbrennungsgeschwindigkeit hat, bevorzugt oxidiert, und die maximale Temperatur reicht bis in den Bereich zwischen 1400°C und 1700°C. Da jedoch noch eine große Menge an Kohlen wasserstoff(en) zurückbleibt, ist das Teiloxidationsreaktions system hier noch instabil und es besteht die Wahrscheinlich keit, daß freier Kohlenstoff gebildet wird. Eine weitere Dampfreformierungsreaktion schreitet dadurch fort, daß ein katalysatorgepacktes Bett bzw. ein Katalysatorbett in dem unteren Teil der Teiloxidationskammer angeordnet wird, so daß dadurch die Bildung von freiem Kohlenstoff verhindert wird. Es ist zu bevorzugen, einen Katalysator vom Nickeltyp in dem Bett zu verwenden. Dann ist es möglich, eine Zusammen setzung zu erhalten, die nahezu äquivalent dem Gleichgewicht in einer Reformierungsreaktion ist.

Reformiertes Gas von dem katalysatorgepackten Bett 10 bzw. von dem Katalysatorbett 10 hat eine Temperatur im Bereich zwischen 850°C und 1100°C, und dieses Gas tritt in die unte re Kammer 17 ein, kehrt seine Strömungsrichtung um und steigt nach einem Raum zu auf, der um die Reaktionsrohre 5 herum vorhanden ist, so daß es Wärme auf die Reaktionsrohre 5 über trägt. Als Ergebnis hiervon nimmt die Temperatur des refor mierten Gases um 200°C oder mehr ab, bis das reformierte Gas schließlich über den Strömungsweg 19 aus dem Reaktor ab geführt bzw. "wiedergewonnen" wird.

Mit Bezug auf die Reaktionsbedingungen für den Reformierungs reaktor nach der vorliegenden Erfindung ist generell zu sa gen, daß der Druck zwischen 9,81 und 147,15 bar (10 und 150 Atmosphären), vorzugsweise zwischen 29,43 und 98,1 bar (30 und 100 Atmosphären), liegt, und daß die Temperatur im Aus laßteil der Reaktionsrohre zwischen 650 und 750°C beträgt. Das Mischgas, das der katalysatorgepackten Schicht 6 bzw. der Katalysatorschicht 6 der Reaktionsrohre zugeführt werden soll, hat eine Raumgeschwindigkeit zwischen 2000 bis 8000 l/h und eine Lineargeschwindigkeit zwischen 0,5 und 2,0 m/s.

Es ist wünschenswert, daß nicht weniger als 15%, vorzugsweise 20 bis 30%, von Kohlenwasserstoff(en) als Material in der Dampfreformierungszone bei niedriger Temperatur in der kata lysatorgepackten Schicht 6 bzw. in dem Katalysatorbett 6 re formiert werden. Außerdem wird das Reformierungsverhältnis von Kohlenwasserstoff als Material repräsentiert durch [1,0 - (Kohlenwasserstoff-(CH₄)-Gehalt im reformierten Gas (Mol))/(Kohlenstoffgehalt (Mol) im Kohlenwasserstoff als Material)] × 100 (%). Durch Fortschreiten der Dampfreformie rungsreaktion innerhalb des obigen Bereichs etc. wird die Wärme des reformierten Gases, welches das katalysatorgepack te Bett 10 bzw. das Katalysatorbett 10 passiert hat, wieder gewonnen, bis seine Temperatur am Auslaß des Reaktors um 200 bis 400°C niedriger ist, oder bis seine Temperatur um etwa 50 bis 150°C höher als die Temperatur des Mischgases ist, das in den Reaktor eingespeist werden soll.

Das Gas hat bei der Einleitung in das katalysatorgepackte Bett 10 bzw. in das Katalysatorbett 10 eine Raumgeschwindig keit von 2000 bis 5000 l/h und eine Lineargeschwindigkeit von 0,2 bis 0,5 m/s. In dem katalysatorgepackten Bett 10 wird vorzugsweise Kohlenwasserstoff bis zu nicht weniger als 85% reformiert, besonders bevorzugt bis zu nicht weniger als 90%, des Kohlenwasserstoffs als Material, und für diesen Zweck werden die Bedingungen für das Zuführen des sauerstoff haltigen Gases derart eingestellt, daß die Temperatur des reformierten Gases im Auslaßteil des katalysatorgepackten Betts 850 bis 1100°C beträgt.

Wenn zum Beispiel ein natürliches Gas, das Methan als eine Hauptkomponente enthält, zum Erzeugen von reformiertem Gas für die Methanolsynthese unter den obigen Bedingungen ver wendet wird, hat das resultierende reformierte Gas eine Zu sammensetzung, die aus einem Stöchiometrieverhältnis von Wasserstoff/Kohlenstoffoxiden von 1,00 bis 1,06 besteht, und es hat einen CH₄-Gehalt von nicht mehr als 3 Mol-%. Auf die se Weise ist die resultierende Zusammensetzung optimal für die Synthese von Methanol.

Das Reaktionsrohr nach der vorstehenden Erfindung hat generell einen Innendurchmesser von 40 bis 100 mm und eine Länge von 10 bis 20 m. Beispiele des Materials, welches für das Reak tionsrohr verwendet wird, umfassen Nickel, Chrom, Molybdän stahl oder solche Materialien bzw. die vorstehenden Materia lien, die erhalten werden, wenn eine kleine Menge an Niob, Wolfram etc. hinzugefügt wird. Generell können die obigen Materialien auch als stukturelles Material bzw. Baumaterial für den inneren Zylinder 14, das Sauerstoffspeiserohr 12 und den Verteiler 13 verwendet werden.

BEISPIEL 1

Ein Dampfreformierungsreaktor nach der vorliegenden Erfin dung wurde dazu verwendet, ein Gas für die Synthese von Methanol zu erzeugen, indem ein natürliches Gas und ein ge reinigtes Gas von einer Einrichtung für die Methanolsynthese verwendet wurden. Die Hauptbedingungen für den Betrieb des Reformierungsreaktors waren wie folgt. (Die Zusammensetzungen der Gase stehen für Mol-%.)

(1) Mischgas als Material
Speisedruck
39,54 kg/cm²A
Speisetemperatur	550°C
Speisemengen: @	Natürliches Gas (CH₄ 89,5%, C₂H₆ 8,5%, C₃H₈ 1,5%, N₂ 0,5%)	2550 kg-Mol/h
Gereinigtes Gas (CH₄ 12,0%, CO 2,5%, CO₂ 6,0%, H₂ 75,5%, N₂ 4,0%)	1000 kg-Mol/h
Dampf	7671 kg-Mol/h

(2) Sauerstoffgas
Speisedruck
37,5 kg/cm²A
Speisetemperatur	200°C
Speisemenge (O₂ 99,0%, N₂ 1,0%)	1250 kg-Mol/h

(3) Reaktionsrohr 5, Auslaß
Druck
37,0 kg/cm²A
Temperatur	665°C
Betrag an Gas (CO 1,31%, CO₂ 4,88%, H₂ 24,61%, CH₄ 17,88%, N₂ 0,42%, H₂O 50,90%)	12613 kg-Mol/h

(4) Katalysatorgepacktes Bett 10, Auslaß
Druck
36,0 kg/cm²A
Temperatur	916°C
Betrag an Gas (CO 10,25%, CO₂ 6,55%, H₂ 42,97%, CH₄ 1,42%, N₂ 0,39%, H₂O 38,42%)	16 661 kg-Mol/h

Gas von dem Auslaß des katalysatorgepackten Betts 10 bzw. Katalysatorbetts 10 übertrug Wärme auf die Reaktionsrohre, und das Gas im Auslaß 19 des Reformierungsreaktors hatte einen Druck von 35,6 kg/cm²A und eine Temperatur von 615°C.

In dem Reformierungsreaktor waren etwa 20,3% von Material kohlenwasserstoffen in dem Auslaß der Reaktionsrohre 5 re formiert, und die Materialkohlenwasserstoffe waren bis zu 91,6% im Auslaß aus dem katalysatorgepackten Bett 10 bzw. Kata lysatorbett 10 reformiert. Auf diese Weise war das resul tierende reformierte Gas für die Synthese von Methanol ge eignet. Keine Bildung von freiem Kohlenstoff wurde an den Auslässen der Reaktionsrohre und des inneren Zylinders beob achtet.

BEISPIEL 2

Ein Dampfreformierungsreaktor der vorliegenden Erfindung wurde dazu verwendet, ein Gas für die Synthese von Ammoniak zu erzeugen, indem ein natürliches Gas und gereinigtes Gas aus einer Einrichtung für die Ammoniaksynthese verwendet wurden. Die Hauptbedingungen zum Betrieb des Reformierungs reaktors waren wie folgt.

(1) Mischgas als Material
Speisedruck
97,5 kg/cm²A
Speisetemperatur	550°C
Speisemengen: @	Natürliches Gas (CH₄ 89,5%, C₂H₆ 8,5%, C₃H₈ 1,5%, N₂ 0,5%)	2300 kg-Mol/h
Gereinigtes Gas (CH₄ 8,5%, H₂ 64,5%, N₂ 21,5%, Ar 5,5%)	900 kg-Mol/h
Dampf	9203 kg-Mol/h

(2) Sauerstoffhaltiges Gas (sauerstoffreiche Luft)
Speisedruck
95,5 kg/cm²A
Speisetemperatur	550°C
Speisemenge (O₂ 33,0%, N₂ 66,2%, Ar 0,8%)	3400 kg-Mol/h

(3) Reaktionsrohr 5, Auslaß
Druck
95,0 kg/cm²A
Temperatur	700°C
Menge an Gas (CO₂ 3,91%, CO 0,90%, H₂ 20,65%, CH₄ 14,35%, N₂ 1,49%, Ar 0,36%, H₂O 58,34%)	13724 kg-Mol/h

(4) Katalysatorgepacktes Bett 10, Auslaß
Druck
94,0 kg/cm²A
Temperatur	942°C
Menge an Gas (CO₂ 5,61%, CO 6,52%, H₂ 32,03%, CH₄ 1,44%, N₂ 12,67%, Ar 0,40%, H₂O 41,33%)	19381 kg-Mol/h

Das Gas vom Auslaß des katalysatorgepackten Betts 10 über trug Wärme auf die Reaktionsrohre, und das Gas im Auslaß 19 des Reformierungsreaktors hatte einen Druck von 93,6 kg/cm²A und eine Temperatur von 677°C.

In dem Reformierungsreaktor waren etwa 22,9% von Material kohlenwasserstoffen in dem Auslaß der Reaktionsrohre 5 re formiert, und die Materialkohlenwasserstoffe waren zu mehr als 89% oder mehr in dem Auslaß des katalysatorgepackten Betts 10 reformiert. Auf diese Weise war das resultierende refor mierte Gas für die Synthese von Ammoniak geeignet. Es wurde keine Bildung von freiem Kohlenstoff an den Auslässen der Reaktionsrohre und des inneren Zylinders beobachtet.

Der Reformierungsreaktor nach der vorliegenden Erfindung löst die Probleme des Standes der Technik wie folgt:

(1) Das Dampfreformierungsverfahren nach dem Stande der Technik erfordert einen Reformierungsofen vom Außen erhitzungstyp großen Maßstabs, und in einer Einrichtung zur Erzeugung von Ammoniak erfordert es zwei Reformie rungsöfen, und zwar vom Außenerhitzungstyp und Innen erhitzungstyp. Im Gegensatz hierzu schafft der Refor mierungsreaktor nach der vorliegenden Erfindung das Reformierungsverfahren mit einem einzigen Reformie rungsofen vom Innenerhitzungstyp. Da die Reformierungs reaktion unter einem hohen Druck ausgeführt wird, wenn ein Reformierungsofen vom Innenerhitzungstyp verwendet wird, kann der Reformierungsreaktor in seinen Abmes sungen klein ausgebildet sein, und seine Konstruktions- bzw. Baukosten sind daher vermindert.
(2) In dem Reformierungsreaktor nach der vorliegenden Er findung kann das reformierte Gas nach der Teiloxidation als ein Erhitzungsmedium für die Reaktionsrohre ver wendet werden. Aus diesem Grund ist der Druckunter schied zwischen dem Reaktionsgas in den Reaktionsrohren und dem Erhitzungsmedium klein und die Wanddicke der Reaktionsrohre kann daher klein ausgebildet sein. Die Reaktionsrohre sind aus einem in hohem Maße wärme widerstandsfähigen und teuren Material, wie beispiels weise Nickel, Chrom, Molybdän, Niob o. dgl. hergestellt. Infolgedessen lassen sich die Kosten für die Apparatur mit abnehmender Wanddicke der Reaktionsrohre bemerkens wert vermindern.
(3) Das Dampfreformierungsverfahren nach dem Stande der Technik benutzt ein Brenngas, das eine hohe Temperatur hat, als ein Erhitzungsmedium, und daher besteht die Gefahr, daß eine Explosion auftritt, wenn es zu einem Bruch der Reaktionsrohre kommt oder eine Leckage aus den Reaktionsrohren stattfindet. Im Gegensatz hierzu ist, da die vorliegende Erfindung reformiertes Gas als Erhitzungsmedium zum Erhitzen der Reaktionsrohre verwendet, die Gefahr sehr klein, daß es zum Bruch oder zu einer Leckage bei den Reaktionsrohren kommt.
(4) In der Dampfreformierungseinrichtung nach dem Stande der Technik werden die oberen und unteren Endteile der Reaktionsrohre gehalten, und es werden verschiedene Einrichtungen dazu verwendet, die thermische Bean spruchung bzw. Spannung aufzunehmen, da die Reaktions rohre einem Brenngas ausgesetzt werden, das eine hohe Temperatur hat. Im Gegensatz hierzu sind bei der vor liegenden Erfindung die unteren Endteile der Reformie rungsrohre und/oder der untere Endteil des inneren Zy linders nicht fixiert bzw. nicht befestigt, und die Katalysatorhalteplatte des katalysatorgepackten Betts in dem inneren Zylinder ist um das Sauerstoffspeise rohr 12 herum verschiebbar. Auf diese Weise wird das Problem der Wärmebeanspruchungen bzw. -spannungen auf grund hoher Temperatur gelöst.
(5) In dem Dampfreformierungsreaktor nach der vorliegen den Erfindung wird Wärme, die bei der Teiloxidation entwickelt wird, direkt für die Dampfreformierungs reaktion verwendet, und die Menge an Sauerstoff für die Teiloxidation wird vermindert. Die Zusammensetzung des reformierten Gases wird durch die Teiloxidation eingestellt, und es ist daher möglich, reformierte Ga se zu erhalten, die Zusammensetzungen haben, welche für verschiedenste Zwecke geeignet sind, wie beispiels weise für die Synthese von Methanol, Ammoniak und der gleichen.
(6) Der Dampfreformierungsreaktor nach der vorliegenden Erfindung ist vom Innenerhitzungstyp und kann in sei nen Abmessungen klein ausgeführt sein. Infolgedessen sind die Wärmeverluste klein und die Energieverbrauchs einheiten verbessert im Vergleich zu Dampfreformierungs reaktor nach dem Stande der Technik. Weiter ist der Dampfreformierungsreaktor nach der vorliegenden Erfin dung strukturell bzw. im Aufbau einfach und daher leicht zu konstruieren bzw. auszulegen und herzustel len. Demgemäß ist es gemäß der vorliegenden Erfindung möglich, Dampfreformierungsreaktoren in einem größeren Maßstab als die Dampfreformierungsreaktoren nach dem Stande der Technik herzustellen.
(7) Wenn eine Dampfreformierungsreaktion und eine Teiloxi dationsreaktion innerhalb eines einzigen Reaktors aus geführt werden, werden ein dampfreformiertes Gas und ein sauerstoffhaltiges Gas in Kontakt innerhalb eines Reaktors gebracht, der einen kleinen Raum hat, und sie erreichen eine sehr hohe Temperatur. Demgemäß besteht die Wahrscheinlichkeit, daß freier Kohlenstoff auftritt bzw. erzeugt wird. Jedoch ist es im Falle des Refor mierungsreaktors nach der vorliegenden Erfindung so, daß, da ein katalysatorgepacktes Bett bzw. Katalysator bett für eine Dampfreformierungsreaktion in dem unteren Teil der Teiloxidationskammer vorgesehen ist, und da ein wasserstoffhaltiges Gas, wie beispielsweise ein ge reinigtes Gas, das von einer Einrichtung für die Syn these von Methanol, Ammonial o. dgl. entnommen ist, mit Kohlenwasserstoffen als ein Material gemischt wird, die Bildung von freiem Kohlenstoff verhindert wird, und der Reaktor zum Reformieren von Kohlenwasserstoffen nach der Erfindung kann glatt, sanft und stoßfrei während einer langen Zeitdauer betrieben werden.

Claims

1. Reaktor für das Reformieren von Kohlenwasserstoffen durch eine Dampfreformierungsreaktion und eine Teiloxida tionsreaktion, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor (1) folgendes umfaßt:

(a) eine obere Rohrplatte (2), die im oberen Teil des Reaktors (1) angeordnet ist, eine Mehrzahl von Reak tionsrohren (5), in die ein Katalysator (6) gepackt bzw. eingefüllt ist und die senkrecht von der oberen Rohrplatte (2) her aufgehängt sind, eine untere Rohr platte (7), die dort angeordnet ist, wo die unteren Teile der Reaktionsrohre (5) positioniert sind,
(b) einen inneren Zylinder (14), der senkrecht von der unteren Rohrplatte (7) her aufgehängt ist, einen Sauerstoffverteiler (13), der in dem oberen Teil des inneren Zylinders (14) angeordnet und mit einem Spei serohr (12) für ein sauerstoffhaltiges Gas verbunden ist, welches von dem Äußeren des Reaktors (1) her ein gespeist wird,
(c) ein katalysatorgepacktes Bett (10) bzw. ein Katalysa torbett (10), das in dem unteren Teil des inneren Zy linders (14) angeordnet ist,
(d) einen Strömungsweg (3) zum Einspeisen eines Mischgases aus Kohlenwasserstoff mit Dampf, das über der oberen Rohrplatte (2) angeordnet ist, und einen Strömungsweg (19) zum Wiedergewinnen bzw. Entnehmen von reformier tem Gas, das unter der oberen Rohrplatte (2) angeord net ist,

wodurch:

(e) das Mischgas von oberhalb der Reaktionsrohre (5) zu den Reaktionsrohren (5) zugeführt wird, um die Dampf reformierungsreaktion auszuführen,
(f) das sauerstoffhaltige Gas durch den Sauerstoffvertei ler (13) in den inneren Zylinder (14) eingespeist wird, um die Teiloxidationsreaktion von teilweise reformier tem Gas, das durch die Reaktionsrohre (5) in den inne ren Zylinder (14) eingespeist wird, auszuführen,
(g) die Dampfreformierungsreaktion des teilsweise oxidier ten Gases in dem katalysatorgepackten Bett (10) bzw. Katalysatorbett (10), das in dem unteren Teil des inne ren Zylinders (14) angeordnet ist, ausgeführt wird, und
(h) reformiertes Gas, das durch das katalysatorgepackte Bett (10) bzw. Katalysatorbett (10), welches in dem unteren Teil des inneren Zylinders (14) angeordnet ist, hindurchgegangen ist, entlang der Außenseite der Reak tionsrohre (5) aufsteigt, so daß es die Reaktionsrohre (5) erhitzt, und das reformierte Gas von dem Reaktor (1) wiedergewonnen bzw. entnommen wird.

2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekenn zeichnet, daß der Reaktor (1) einen oder mehrere Brenner (24) in dem unteren Teil für das Ingangsetzen hat.

3. Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn zeichnet, daß er zylindrisch ausgebildet ist.

4. Reaktor nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch ge kennzeichnet, daß sich das Sauerstoffspeise rohr (12) senkrecht vom Bodenmittelteil des Reaktors (1) in den inneren Zylinder (14) erstreckt.

5. Reaktor nach einem der Ansprüche, 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der innere Zylinder (14) um das Speiserohr (12) für ein sauerstoffhaltiges Gas in der Richtung der Hauptachse dieses Speiserohrs (12) beweg bar und gleit- bzw. verschiebbar ist.

6. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoffverteiler (13) viele Löcher und/oder Schlitze hat.

7. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor (1) Stau- bzw. Leitplatten (18) um eine jeweilige Gruppe von Reaktions rohren (5) hat.

8. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor (1) ein wär meisolierendes Material (15, 25) auf der inneren Wand des Reaktors (1) und auf der nach abwärts gerichteten Oberfläche der oberen Rohrplatte (2) hat.

9. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Rohrplatte (7) nur eine Gruppe von Reaktionsrohren (5) fixiert bzw. be festigt und nicht mit der Ummantelungswand des Reaktors (1) verbunden ist.

10. Verfahren zum Reformieren von Kohlenwasserstoffen durch eine Dampfreformierungsreaktion und eine Teiloxida tionsreaktion, dadurch gekennzeichnet, daß es das Mischen eines Mischgases aus Kohlenwasserstoff(en) und Dampf mit einem Teil eines Reinigungsgases, welches aus einer Methanol- oder Ammoniaksyntheseeinrichtung extrahiert bzw. entnommen ist, oder mit einem anderen wasserstoffhalti gen Gas umfaßt, und das Einspeisen der Mischung in einen Reformierungsreaktor (1) zum Ausführen einer Dampfreformie rungsreaktion und einer Teiloxidationsreaktion in einem Re aktor (1), insbesondere in einem einzigen Reaktor (1).

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekenn zeichnet, daß der Reaktor folgendes umfaßt:

(a) eine obere Rohrplatte (2), die in dem oberen Teil des Reaktors (1) angeordnet ist, eine Mehrzahl von Reak tionsrohren (5), in die ein Katalysator (6) gepackt bzw. gefüllt ist und die senkrecht von der oberen Rohrplatte (2) her aufgehängt sind, eine untere Rohr platte (7), die dort angeordnet ist, wo die unteren Teile der Reaktionsrohre (5) positioniert sind,
(b) einen inneren Zylinder (14), der senkrecht von der unteren Rohrplatte (7) her aufgehängt ist, einen Sauerstoffverteiler (13), der in dem oberen Teil des inneren Zylinders (14) angeordnet und mit einem Speise rohr (12) für ein sauerstoffhaltiges Gas, welches von dem Äußeren des Reaktors (1) her eingespeist wird, verbunden ist,
(c) ein katalysatorgepacktes Bett (10) bzw. Katalysator bett (10), das in dem unteren Teil des inneren Zylin ders (14) angeordnet ist, und
(d) einen Strömungsweg (13) zum Einspeisen eines Misch gases aus Kohlenwasserstoff(en) mit Dampf, welcher oberhalb der oberen Rohrplatte (2) angeordnet ist, und einen Strömungsweg (19) zum Wiedergewinnen bzw. Entnehmen von reformiertem Gas, welcher unterhalb der oberen Rohrplatte (2) angeordnet ist.

12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekenn zeichnet, daß der Reaktor (1) unter einem Druck von 9,81 bis 147,15 bar (10 bis 150 Atmosphären) betrieben wird.