DE3938525A1 - Bipolar electrode for silver-oxide aluminium battery - is aluminium sheet with on one side protective layer as well as layer of silver-oxide powder in binder - Google Patents
Bipolar electrode for silver-oxide aluminium battery - is aluminium sheet with on one side protective layer as well as layer of silver-oxide powder in binderInfo
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft eine aktivierbare elektrische Batterie hoher Ener giedichte mit einer Mehrzahl von AgO/Al-Zellen.The invention relates to an activatable electric battery of high energy density with a plurality of AgO / Al cells.
Das alkalische System AgO/Al besitzt wegen des hochreaktiven Anodenmetalls Aluminium eine hohe Energiedichte und ist deshalb besonders für Antriebs systeme im Unterwasserbereich, denen kurzzeitig sehr hohe Leistungen ab verlangt werden, interessant. So liegen AgO/Al-Batterien auf bestimmten Anwendungsgebieten auch mit ähnlich leistungsstarken AgO/Zn- oder AgO/Mg-Batterien in Konkurrenz.The alkaline system AgO / Al has because of the highly reactive anode metal Aluminum has a high energy density and is therefore particularly suitable for drives systems in the underwater area, which are very high performance for a short time be asked interesting. So AgO / Al batteries are on certain Areas of application also with similarly powerful AgO / Zn or AgO / Mg batteries in competition.
Ein besonderes Problem bei Batterien mit Aluminiumanoden besteht jedoch darin, daß Aluminium in alkalischem Medium einer starken Korrosion unter liegt, die von Wasserstoffentwicklung begleitet ist, so daß derartige Zellen erst bei Ingebrauchnahme mit dem alkalischen Elektrolyten gefüllt werden können. Mit dem stromliefernden Vorgang geht von Anfang an eine Korrosi ionsreaktion einher, welche zur Folge hat, daß die Zellenspannung unter den von der Theorie her erwarteten Betrag gedrückt wird.However, there is a particular problem with batteries with aluminum anodes in that aluminum is subject to severe corrosion in an alkaline medium lies, which is accompanied by hydrogen evolution, so that such cells only be filled with the alkaline electrolyte when it is used can. With the electricity supplying process there is a corrosi from the beginning ion reaction, which has the consequence that the cell voltage under the theoretically expected amount is pressed.
Während man, um einen Mangel abzuhelfen, einerseits Wege eingeschlagen hat, um die Kinetik der Aluminiumelektrode etwa durch Legierungszusätze wie Gallium, Indium und Thallium, die z. B. gemäß DE-PS 28 19 685 ionogen gelöst über den Elektrolyten zugeführt werden, zu verbessern, waren andere Versuche daraufhin gerichtet, die Batterieleistung durch konstruktive oder betriebstechnische Maßnahmen soweit als möglich zu erhöhen.While on the one hand, in order to remedy a deficiency, paths were taken has the kinetics of the aluminum electrode, for example, by alloy additions such as gallium, indium and thallium, which e.g. B. according to DE-PS 28 19 685 ionogenic solved over the electrolytes to improve, others were Attempts are directed to constructive or battery performance to increase operational measures as far as possible.
Aus der US-PS 47 52 542 ist eine seewasseraktivierbare AgO/Al-Batterie bekannt, bei welcher nach Aktivierung das Seewasser zunächst in einem er sten Vorratstank pulverförmiges Kaliumhydroxid und in einem zweiten Vor ratstank granuliertes Kaliumhydroxid, ersteres sofort, letzteres erst nach einigen Minuten, auflöst und ein Ventilmechanismus in dem zugehörigen Elektrolytleitungssystem dafür sorgt, daß die Batterie zeitlich hintereinander mit den beiden Tankfüllungen beschickt wird. Durch diese Maßnahme, nämlich Ausstoßung des infolge Aluminat-Anreicherung alsbald erschöpften ersten Elektrolyten und Ersatz durch eine frische Nachfüllung, soll die Dauer der Starkstromentladung bei hohem Spannungsniveau auf weitere Minuten ausge dehnt werden. Über den Aufbau der eigentlichen Batterie bzw. die Konstruk tion ihrer Elektroden finden sich in der Druckschrift indessen keine Anga ben.From US Pat. No. 4,752,542 is an AgO / Al battery that can be activated by sea water known in which, after activation, the sea water first in a he Most storage tank powdered potassium hydroxide and in a second Vor ratstank granulated potassium hydroxide, the former immediately, the latter only after a few minutes, dissolves and a valve mechanism in the associated Electrolyte line system ensures that the battery runs in time is charged with the two tank fillings. By this measure, namely Ejection of the first one that was soon exhausted due to the accumulation of aluminate Electrolytes and replacement with a fresh refill should last the duration of the Heavy current discharge at high voltage level extended to further minutes be stretched. About the structure of the actual battery or the construction tion of their electrodes, however, are not found in the publication ben.
Die US-PS 40 91 184 beschreibt eine wiederaufladbare Silberoxid/Zink-Batte rie, welche aus Bipolarelektroden aufgebaut ist.The US-PS 40 91 184 describes a rechargeable silver oxide / zinc battery rie, which is made up of bipolar electrodes.
Bipolare Elektroden besitzen eine "negative" und eine "positive" Seite sowie eine die beiden Polaritäten trennende Zwischenwand. Letztere ist elektro nenleitend und fungiert in einem Zellenverband zugleich als Zellentrennwand und als Zellenverbinder.Bipolar electrodes have a "negative" and a "positive" side as well an intermediate wall separating the two polarities. The latter is electric in a cell structure, it also acts as a cell partition and as a cell connector.
In dem eben erwähnten bekannten Fall, ist die Zwischenwand der Bipolar elektrode eine Silberfolie, welche ihre positive Seite durch Aufsprühen einer AgO-Schlämpe auf die eine Seite der Folie, Antrocknenlassen und Sintern der AgO-Schicht, ihre negative Seite dagegen durch Aufdampfen von Zink auf die andere Seite der Folie erhalten hat.In the known case just mentioned, the partition is the bipolar Electrode a silver foil, which is sprayed with a positive side AgO slurry on one side of the film, allow to dry and sinter the AgO layer, its negative side, however, by vapor deposition of zinc on the other side of the film.
Die DE-OS 14 96 359 schließlich offenbar eine positive Sil ber/Silberoxidelektrode, mit welcher eine Aluminiumfolie im Zusammenhang steht, allerdings nur für die Dauer des Herstellungsganges, indem ein Alu miniumband die Pastierunterlage beim Einstreichen der AgO-Masse in ein Trägernetzt bildet und anschließend noch als Transportvehikel für die pa stierten Elektroden zum Durchlaufen eines Sinterofens dient, um danach von den fertigen Elektroden wieder getrennt zu werden. Die Verwendung einer Aluminiumfolie für diesen Zweck ist möglich, weil sie sich dank ihrer natür lichen Bedeckdung mit einer Oxidhaut nicht mit dem aktiven Elektrodenmate rial verbindet.DE-OS 14 96 359 finally apparently a positive Sil ber / silver oxide electrode, with which an aluminum foil is related stands, but only for the duration of the manufacturing process by an aluminum minium tape the pasting pad when brushing in the AgO mass Carrier network forms and then as a transport vehicle for the pa is used for passing electrodes through a sintering furnace, after which the finished electrodes to be separated again. The use of a Aluminum foil for this purpose is possible because of its natural nature cover with an oxide skin, not with the active electrode mat rial connects.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Batterie des alkalischen Sy stems AgO/Al anzugeben, die ohne Abstriche hinsichtlich Zuverlässigkeit und elektrischer Leistung nach einfacheren Methoden gefertigt werden kann.The invention has for its object a battery of alkaline sy stems AgO / Al specify, without compromising on reliability and electrical power can be manufactured using simpler methods.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Batterie gelöst, wie sie im Pa tentanspruch 1 definiert ist. The object is achieved according to the invention by a battery as is used in Pa claim 1 is defined.
Danach haben sich als Zellbausteine für die erfindungsgemäße Batterie bipolare AgO/Al-Elektroden als besonders vorteilhaft erwiesen.Thereafter have been found as cell building blocks for the battery according to the invention bipolar AgO / Al electrodes have proven to be particularly advantageous.
Das Rückgrat und zugleich die negative Seite jeder Elektrode gemäß der Er findung bildet ein Aluminiumblech, welches nach Maßgabe der gewünschten Elektrodenform und -größe zugeschnitten wird.The backbone and at the same time the negative side of each electrode according to the Er invention forms an aluminum sheet, which according to the desired Electrode shape and size is cut.
Ihre positive Polarität erhält die neue Bipolarelektrode dadurch, daß die da für vorgesehene Seite des Aluminiumblechs den folgenden Arbeitsgängen un terzogen wird.The new bipolar electrode receives its positive polarity from the fact that the for the intended side of the aluminum sheet the following operations is educated.
Zunächst wird ein Träger- oder Haltergerüst für die spätere Aufnahme des aktiven positiven Elektrodenmaterials auf das Aluminiumblech aufgeschweißt. Dieser Träger ist vorzugsweise ein Streckmetall oder ein Metalldrahtgewebe netz.First, a support or holder structure for the later inclusion of the active positive electrode material welded onto the aluminum sheet. This carrier is preferably an expanded metal or a metal wire mesh network.
Darauf wird die mit dem Träger versehene Seite des Aluminiumblechs einer Beschichtung mit einem Schwermetall unterzogen, welches in erster Linie die Forderung erfüllt, daß es gegen wäßrige Alkalilösung, auch in der Wärme, resistent ist. Ein besonders geeigneter Überzug, der selbstverständlich auch das Trägergerüst mit einschließt, und so dick sein sollte, daß er die darunter befindlichen Metalle porenfrei bedeckt, besteht aus Nickel, Gold, Kupfer oder Silber. Zu deren Aufbringung können sowohl galvanische Verfahren als auch Verfahren der stromlosen Abscheidung von Metallen, die mit reduktionsmit telhaltigen Badflüssigkeiten arbeiten, eingesetzt werden.Then the side of the aluminum sheet provided with the carrier becomes one Coated with a heavy metal, which is primarily the Requirement met that against aqueous alkali solution, even in the warm is resistant. A particularly suitable cover, which of course also includes the support structure, and should be so thick that it underneath existing metals covered pore-free, consists of nickel, gold, copper or Silver. Both galvanic processes and Process of electroless deposition of metals with reducing agents working bath fluids are used.
Die Schwermetallauflage auf dem Aluminiumblech einschließlich dem Träger bildet die Trennwand der fertigen Bipolarelektrode.The heavy metal pad on the aluminum sheet including the support forms the partition of the finished bipolar electrode.
In einer anderen, vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung kann die Be schichtung der positiven Seite des Aluminiumblechs sowie des aufge schweißten Trägernetzes ganz entfallen. Stattdessen bildet ein Blech aus einem der Metalle Gold, Silber, Kupfer, Nickel, Eisen oder Cadmium, ferner aus Blei oder Tantal die Zwischenschicht, welche dann wiederum mit einem aufgeschweißten Haltenetz versehen ist, in diesem Fall ist allerdings darauf zu achten, daß das Trägernetz, wenn es nachträglich keiner schützenden Metallbeschichtung mehr unterzogen werden soll, bereits selbst aus einem in alkalischer Lösung beständigen Metall wie z. B. Silber, Kupfer, Eisen oder Nickel besteht. Indessen gibt eine zusätzliche Beschichtung des Trägerge rüstes mit Gold, ersatzweise mit Nickel oder Palladium, in einer Stärke von ca. 0,2 µm auch in diesem Fall ein Höchstmaß an Sicherheit gegen Korrosi onsschäden.In another advantageous embodiment of the invention, the Be Layering the positive side of the aluminum sheet and the open welded carrier network are completely eliminated. Instead, a sheet forms one of the metals gold, silver, copper, nickel, iron or cadmium, furthermore the intermediate layer made of lead or tantalum, which in turn is then coated with a welded holding net is provided, in this case, however, is on to ensure that the carrier network if there is no protective afterwards Metal coating should be subjected to more, even from an in alkaline solution resistant metal such. B. silver, copper, iron or Nickel exists. Meanwhile, there is an additional coating on the carrier arm with gold, alternatively with nickel or palladium, in a thickness of approx. 0.2 µm in this case too, the highest level of security against corrosion ons damage.
Erfindungsgemäß kann man dem Trägergerüst, z. B. einem Eisenstreckmetall, sogar durch Verzinken, Verkadmieren oder Verzinnen eine ausreichende Be ständigkeit im alkalischen Elektrolytmilieu verleihen. Dabei müssen allenfalls geringe Verschlechterungen hinsichtlich der Aktivierungszeit und der Kapa zität der positiven Elektrodenmasse sowie eine leicht gesteigerte Wärmeent wicklung in Kauf genommen werden.According to the carrier frame, z. B. an expanded iron, even by galvanizing, cadmium plating or tin plating Provide stability in an alkaline electrolyte environment. At most, you have to minor deterioration in activation time and Kapa the positive electrode mass and a slight increase in heat be accepted.
Das auf die eine oder andere Weise mit einer alkaliresistenten Metallauflage einschließlich metallischem Trägergerüst versehene Aluminiumblech wird nun mehr, mit der präparierten (das Gerüst tragenden) Seite nach oben, in ein Preßwerkzeug eingelegt.In one way or another with an alkali-resistant metal coating including metal support frame provided aluminum sheet is now more, with the prepared (supporting the scaffolding) side up in one Press tool inserted.
Als nächster Schritt folgt das Aufstreuen von Silberoxidpulver auf den Trä ger und das gleichmäßige Verteilen des Pulvers durch Rakeln über die ganze Fläche des Trägers. Das Silberoxidpulver ist zweckmäßig in an sich bekann ter Weise mit einem Bindemittelzusatz angemischt; es können dabei die übli chen Bindemittel, insbesondere Polytetrafluorethylen verwendet werden. Diese positive Schüttung wird alsdann verpreßt. Mit der Entnahme der fertigen Bipolarelektrode aus dem Preßwerkzeug ist der Herstellungsgang abgeschlos sen.The next step is the sprinkling of silver oxide powder on the carrier and the even distribution of the powder by squeegees over the whole Area of the beam. The silver oxide powder is appropriately known in itself ter way mixed with a binder additive; it can be the usual Chen binders, especially polytetrafluoroethylene can be used. These positive fill is then pressed. With the removal of the finished The bipolar electrode from the pressing tool completes the manufacturing process sen.
Ein großer Vorteil der neuen Elektrode liegt vor allem in ihrer einfachen Herstellungstechnik. Die herkömmliche Art der Fertigung von Silberoxidelek troden sieht meist die Oxidation eines zuvor gesinterten porösen Ag-Pul verpreßlings vor, die in alkalischer Lösung geschieht. Da Aluminium eine alkalische Lösung nicht verträgt, war es nicht möglich, bei Konstruktion und Herstellung einer Alumnium enthaltenden AgO/Al-Bipolarelektrode wie der erfindungsgemäßen an die bislang geübte Fertigungsweise anzuknüpfen. A major advantage of the new electrode is that it is simple Manufacturing technology. The traditional way of manufacturing silver oxide lek Troden usually sees the oxidation of a previously sintered porous Ag-Pul pressed before that happens in alkaline solution. Because aluminum is one does not tolerate alkaline solution, it was not possible in construction and Production of an aluminum-containing AgO / Al bipolar electrode like that to tie in with the previously practiced production method according to the invention.
Stattdessen wurde die viel einfachere Lösung einer Kombination zwischen Aluminiumplatte und einer Silberoxid-Preßelektrode gefunden.Instead, the much easier solution was a combination between Found aluminum plate and a silver oxide press electrode.
Die neue Bipolarelektrode ist ohne weitere Formationsbehandlung der positi ven Seite nach Einbau sofort entladbar, ihre Herstellung erfolgt auf trockenem Wege und ohne schädliche Beeinflussung des Aluminiumblechs, vom Aufschweißen des Trägergerüstes, gegebenenfalls einer Schwermetallfolie als Trennschicht, abgesehen. Die Kapazität der positiven Seite der Bipolarelek trode kann über die Einwaage des AgO-Pulvers in idealer Weise an die vom Aluminiumblech vorgegebene Kapazität der negativen Seite angepaßt werden. Erfindungsgemäße Elektroden waren, wie nachgewiesen werden konnte, mit Stromdichten bis zu 300 mA/cm2 bei entsprechend hoher Temperatur belast bar.The new bipolar electrode can be discharged immediately after installation without further formation treatment of the positive side, it is manufactured in a dry way and without damaging the aluminum sheet, apart from welding on the support frame, possibly a heavy metal foil as a separating layer. The capacity of the positive side of the bipolar electrode can be ideally adapted to the capacity of the negative side specified by the aluminum sheet by weighing the AgO powder. Electrodes according to the invention were, as could be demonstrated, loadable with current densities of up to 300 mA / cm 2 at a correspondingly high temperature.
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