DE60016218T2 - Vorrichtung und verfahren zum entfernen von russpartikeln aus abgasen von verbrennungsprozessen - Google Patents

Vorrichtung und verfahren zum entfernen von russpartikeln aus abgasen von verbrennungsprozessen Download PDF

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Description

  • Diese Erfindung betrifft Verbesserungen bei der Bekämpfung von Verschmutzungen, und insbesondere betrifft sie eine verbesserte Vorrichtung und ein verbessertes Verfahren zur Entfernung von rußigen Feststoffpartikeln "PM" aus Abgasen von Verbrennungsprozessen, insbesondere aus Dieselmotoren.
  • Man ist der Ansicht, dass die führende Technologie zur Entfernung von PM aus Schwerlastdieselmotorabgasen Johnson Matthey's "Continuous Regenerating Technology" (kontinuierliche regenerierende Technologie) oder "CRT®" ist. Diese ist ausführlich beschrieben in dem US Patent 4 902 487 und sie wendet die Tatsache an, dass PM verbrannt werden kann bei signifikant oder deutlich niedrigeren Temperaturen in Reaktionen oder Umsetzungen mit NO2 als bei der herkömmlichen Reaktion mit Sauerstoff. Die kommerziellen CRT®-Vorrichtungen leiten das Abgas durch einen Katalysator, der wirksam ist, um NO in NO2 umzuwandeln, PM einfängt in einem stromabwärts vorgesehenen Filter und zulässt, dass NO2 die PM verbrennt. Die CRT®-Vorrichtung wird in viele Tausende von Schwerlastkraftwagen und Bussen im Voraus vor den Regulierungen, die in Europa und USA eingeführt werden, eingebaut. Eine Eigenschaft oder Charakteristik von Leichtlastdieselmotoren ist jedoch deren Abgastemperatur, die bemerkenswert niedriger ist als die von Schwerlastdieselmotoren. Eine Anzahl von Motordesign- oder Motoraufbaumodifizierungen, die eingeführt wurden, sowohl für die Treibstoffeffizienz oder -Wirksamkeit oder – wirtschaftlichkeit, als auch aus Gründen zur Bekämpfung der Verschmutzung, und die Verwendung von kleinen turbogeladenen Dieselmotoren verringerten die Abgastemperatur- (und NO- oder NO2-) -Werte bis zu dem Punkt, wo selbst die CRT® nicht ausreichend NO2 produziert und/oder die Reaktion wirksam nur unter gewissen Betriebsbedingungen fortschreitet, wenn die Abgastemperatur steigt. Eine konkurrierende Technologie, wie der katalysierte PM-Abscheider ist unserer Meinung nach sogar weniger dazu in der Lage, mit solchen Motorabgasen und solch Abgastemperaturen zurechtzukommen, und diese neigen dazu, schnell zu verstopfen.
  • Wir stellen nun einen verbesserten CRT®-Aufbau bereit, von dem geglaubt wird, dass er besonders geeignet ist für Leichtlastdieselmotorabgase, und alle anderen Dieselmotorabgase, wo die Temperatur ziemlich niedrig ist für eine wirksame Leistung der verschiedenen Oxidations/Verbrennungsreaktionen. Gemäß einem Gesichtspunkt stellt die Erfindung eine Vorrichtung bereit für die kontinuierliche oder teilkontinuierliche Entfernung von Feststoffpartikeln (PM) aus Abgasen von Verbrennungsprozessen, die umfasst einen Behälter, wobei der Behälter enthält ein katalytisches Element, das eingerichtet ist zur Umwandlung von NO in den Abgasen zu NO2, und einen Abscheider für die PM, wobei die Anordnung so ist, dass der Abscheider thermisch isoliert ist von dem Behälter, dadurch gekennzeichnet, dass der Abscheider in gutem thermischen Kontakt steht mit dem NO-Oxidationskatalysator oder einem anderen Katalysator, wobei er Wärme nutzen kann von einem solchen Katalysator in Betrieb. Eine bevorzugte Ausführungsform ist es, einen ringförmigen Katalysator zu verwenden, der den Filter umgibt. Geeigneterweise kann dies der NO-Oxidationskatalysator oder ein anderer Katalysator sein.
  • Gemäß einem weiteren Gesichtspunkt stellt die Erfindung ein Verfahren bereit für die kontinuierliche oder teilkontinuierliche Verbrennung von Feststoffpartikeln (PM) in Verbrennungsabgasen durch Einfangen der PM und Verbrennen der eingefangenen PM unter Verwendung von NO2, wobei die Temperatur des Filters bei einer wirksamen Temperatur gehalten wird durch Isolieren des Filters von der äußeren Umgebung, dadurch gekennzeichnet, dass die exotherme Energie aus einem katalytischen Pro zess verwendet wird, um dem Filter Wärme bereitzustellen, um seine Temperatur auf einem wirksamen Wert für die Verbrennung von PM beizubehalten.
  • Das vorliegend bevorzugte Verfahren zum Aufbau der Vorrichtung gemäß der Erfindung ist es, einen ringförmigen Katalysator zu verwenden, der den PM-Abscheider umgibt. Ohne durch irgendeine Theorie festgelegt werden zu wollen, ist man der Auffassung, dass eine solche Anordnung vorteilhaft ist, weil der PM-Abscheider von dem Behälter isoliert ist, so dass der Abscheider nicht gekühlt wird durch Umgebungsluft, und im Allgemeinen die Filtertemperatur auf diese Weise bei einer höheren Temperatur beibehalten werden kann, was es einer Verbrennung von PM erlaubt selbst bei niedrigeren Abgastemperaturen stattzufinden.
  • Bei einer Ausführungsform der Erfindung ist der ringförmige Katalysator der Katalysator für die Oxidation von NO zu NO2. Die Abgase strömen über den ringförmigen Katalysator und dann muss der Gasstrom umgekehrt werden, um ihn dazu zu veranlassen, entgegengesetzt durch den Abscheider zu fließen oder strömen. Diese Anordnung bringt mehrere Vorteile:
    • 1. Der Abschnitt des Abscheiders, der am meisten verwendet wird sowohl zur Abscheidung oder dem Einfangen und der Verbrennung ist dem heißen Abgasstrom zugewandt, was auf diese Weise hilft, die Filtertemperatur beizubehalten;
    • 2. Der Katalysator selbst wird gekühlt durch Kontakt mit dem Behälter, was zu dem Ergebnis führt, dass die NO2-Produktion vermindert wird während der niedrigen Abgastemperaturen, bei denen die NO2-PM-Verbrennungsreaktion langsam ist, und dass die Möglichkeit verringert wird, dass NO2 durch die Vorrichtung nicht umgesetzt wird oder nichtreagiert durchrutscht; und
    • 3. Bis zu einem gewissen Ausmaß erwärmt die exotherme Energie oder Wärme aus der NO Oxidationsreaktion den Abscheider, was auf diese Weise die Verbrennungsreaktion erhöht.
  • Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung schließt die Vorrichtung eine Zone zur selektiven katalytischen Reduktion ("SCR") ein. Eine SCR wird verwendet, um NO2 aus dem Abgas zu entfernen, bevor das Gas an die Atmosphäre abgegeben oder freigesetzt wird. Ein Reduktionsmittel, wie zum Beispiel Ammoniak, Hydrazin, Harnstoff oder niedere Alkylamine, wird stromaufwärts von einem Katalysator injiziert, der die selektive Reduktion von NO2 beschleunigt oder fördert. Nach Wunsch oder vorzusweise ist der SCR Katalysator ringförmig und um den Filter angeordnet. Bei einer solchen Anordnung kann sich der Oxidationskatalysator in einer axialen Position befinden in Bezug auf den Filter. Die Kombination von SCR mit einem Oxidationskatalysator und Filter ist in einem allgemeinen Sinn abgedeckt in der WO 99/39899 A, aber sie ist dort beschrieben in einer im Wesentlichen linearen Versetzung oder Anordnung. Man glaubt, das diese Ausführungsform der Erfindung besondere Vorteile bietet, dadurch dass der Filter und der Oxidationskatalysator umgeben werden durch eine heiße Zone oder warmen Gasfluss zu allen Zeiten, was auf diese Weise die vorteilhafteste Verwendung der Abgaswärme für die benötigten Reaktionen gewährleistet. Die exotherme SCR-Reaktion stellt dem Filter zusätzlich Wärme bereit. Auch die gesamte Einheit kann so in einer sehr kompakten Form konstruiert oder aufgebaut sein, geeigneterweise für die Verwendung an Bord eines Fahrzeugs.
  • Die bevorzugte Vorrichtung gemäß der Erfindung kann leicht zusammengebaut oder aufgebaut werden, unter Verwendung von herkömmlichen mechanischen Ingenieur- und Aufbau- oder Konstruktionstechniken. Wenn es erwünscht ist, kann im Wesentlichen alles oder ein gewünschter Teil des Behälters isoliert werden, um die Reaktionstemperaturen so hoch wie möglich beizubehalten.
  • Die Vorrichtung gemäß der Erfindung kann kombiniert werden mit einem Abgasrückführungssystem, bei dem das Gas zur Rückführung stromabwärts ent- oder genommen wird von der Vorrichtung, oder möglicherweise stromabwärts vom Katalysator.
  • Die Vorrichtung der Erfindung kann mit Umgehungs- oder By-pass- oder Druckminderungseinrichtungen ausgestattet sein, um Abgasen zu erlauben zu fließen, selbst wenn unübliche Betriebsbedingungen ein vollständiges Blockieren oder Verstopfen des Abscheiders verursachen.
  • Der bei der Erfindung verwendete Katalysator ist vorzugsweise ein hochbeladbarer Pt enthaltender Katalysator, der zum Beispiel 10 bis 150 g Pt pro cu ft (353 bis 5297 g Pt pro m3) an Katalysatorvolumen enthält. Andere katalytische Bestandteile oder Beschleuniger können vorliegen. Der Katalysator wird vorzugsweise abgeschieden auf einem ringförmigen Honigwabenmonolith, der aus Metall oder Keramik sein kann und vom allgemein bekannten Typ ist. Der Abscheider kann auch von einem allgemein bekannten Typ sein, aber es ist vorzugsweise ein Keramikwandflussfilter oder Strömungs- oder Flussfilter mit einer Wand aus Keramik. Er kann innerhalb der Vorrichtung befestigt oder angeordnet sein durch eine Klammer zur schnellen Freigabe, um zu es zu ermöglichen, dass der Abscheider ausgewechselt oder ersetzt und/oder gereinigt wird, um angesammelte Asche zu entfernen.
  • Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann ein einzelner keramischer Monolith verwendet werden, sowohl als Oxidationskatalysatorträger, als auch als Abscheider. In einem solchen Fall werden Abgase zu den äußersten Zellen des Monolithen zugeführt, die katalysiert werden, dann werden die Gase dazu gedrängt, durch den zentralen Bereich zu fließen oder strömen, der abwechselnde Zellen an jedem blockierten Ende aufweist, so dass der zentrale Bereich als ein Wandflussfilter dient.
  • Es ist zu beachten, dass die Terminologie "Abscheider" und "Filter" jede Vorrichtung einschließt, die die PM dazu bringt, zurückgehalten zu werden oder eine ausreichend lange Verweilzeit aufzuweisen, damit die Reaktion mit NO2 stattfindet.
  • Der Behälter, der bei der Erfindung verwendet wird, kann hergestellt werden aus nichtrostendem Stahl und kann zu einem Teil oder im Ganzen isoliert werden. Vorzugsweise wird die Vorrichtung verwendet mit einem Motor, der mit einem Treibstoff betrieben wird mit niedrigem Schwefeldieseltreibstoff, vorzugsweise mit weniger als 50 ppm S, ganz besonders bevorzugt weniger als 10 ppm S.
  • Die Erfindung wird nun beschrieben mit Hilfe eines Beispiels, in Bezug auf die beigefügten Zeichnungen und Figuren, in denen:
  • 1 eine schematische Zeichnung ist, teilweise im Schnitt, von einer ersten Ausführungsform der Erfindung,
  • 2 eine schematische Zeichnung ist, teilweise im Schnitt, von einer zweiten Ausführungsform der Erfindung,
  • 3 eine schematische Zeichnung ist, teilweise im Schnitt, von einer dritten Ausführungsform der Erfindung, die SCR einschließt,
  • 4 eine grafische Darstellung ist, die die Temperaturverteilung in einem CRT® Referenzsystem zeigt,
  • 5 eine grafische Darstellung ist, die die Temperaturverteilung in der ersten Ausführungsform der Erfindung, wie sie schematisch durch 1 dargestellt ist, zeigt und
  • 6 eine grafische Darstellung ist, die die Temperaturverteilung in der zweiten Ausführungsform der Erfindung, wie sie durch 2 schematisch dargestellt ist, zeigt.
  • In den Zeichnungen und der folgenden Beschreibung werden identische Bezugszeichen verwendet für identische Teile.
  • In Bezug auf 1 wird ein Behälter 1 aus nichtrostendem Stahl bereitgestellt mit einem Einlass 2 für Dieselmotorabgase, und einem Auslass 3 für Gase, die durch die Vorrichtung der vorliegenden Erfindung geleitet wurden. Die Einlass- und Auslasspositionen sind nicht signifikant oder bedeutend, z.B. kann der Einlass radial sein, und der Auslass axial, oder sowohl Einlass als auch Auslass können radial sein, unter der Bedingung, dass der Gasfluss durch die Vorrichtung in der richtigen Richtung oder Reihenfolge stattfindet. Die hereinkommenden oder einströmenden Abgase werden durch einen Metallkegel 4 abgelenkt oder umgeleitet, um durch einen ringförmigen Raum 5 durchzuströmen, und ein ringförmiger Katalysator 6, der auf einem Durchflusshonigwabenträger aufgebracht oder geträgert ist. Der NO-Gehalt der Abgase wird zumindest zum Teil zu NO2 umgewandelt in dem Katalysator; andere Reaktionen können auch stattfinden, auf oder an dem Katalysator oder, wenn es gewünscht ist, auf einem Vor- oder Präkatalysator. Die Gase, die mit NO2 angereichert sind, werden durch gerundeten Enden 7 des Behälters zurückgeleitet, um durch einen zentralen PM Abscheider 8 zu fließen, bevor sie den Kegel 4 erreichen und herausgetragen werden durch den Auslass 3. In der 1 ist der Behälter teilweise isoliert, um Reaktionswärme zurückzuhalten. Ein einfaches Umgehungs- oder By-pass-Ventil vom Teller-Typ erlaubt eine Entlastung von zu hohem Druck, wenn es eine Blockierung oder ein Verstopfen des Filters gibt.
  • In Bezug nun auf 2 weist ein Einzelkeramiksubstrat 10 einen peripheren ringförmigen Bereich 10a auf mit Durchflusszellen und einem zentralen Bereich 10b mit wechselseitig verschlossenen oder zugestopften Zellen. Der ringförmige Bereich 10a ist geeigneterweise beschichtet mit einer Washcoat (oxidische Zwischenschicht aus Al2O3) und mit Platinkatalysator, und ist wirksam, um NO in den Gasen zu NO2 umzuwandeln. Der zentrale Bereich des Monoliths weist wechselseitig verschlossene oder zugestopfte Zellen auf, so dass der als Wandfluss- oder -strömungsfilter wirkt.
  • Im Hinblick nun auf 3 ist der gesamte Außenbehälter 1 isoliert, und enthält einen Platin-Oxidationskatalysator 6, der auf einem Keramik-Durchflussmonolith beschichtet oder aufgebracht ist, und ein Keramikwandflussfilterelement oder -abscheider 8, das oder der in axialem Verhältnis innerhalb eines zentralen Behälterteils erhalten wird. Der Teil 30 wird mit einem konischen Ende 31 ausgestattet, das ausgestattet ist mit Mischflügeln oder Mischschaufeln 32. Ein Injektor für eine SCR Reduktionsflüssigkeit 33 ist eingerichtet, um ein geeignetes flüssiges Reduktionsmittel in den schnell rotierenden Gasfluss zu injizieren, bevor die Mischung umgekehrt wird in der Richtung und durch einen ringförmigen SCR Katalysator 34 fließt. Ein Endbereich des Katalysators 35 wird bereitgestellt, um den Abgasfluss zu reinigen, zum Beispiel um Ammoniak zu entfernen.
  • Diese Ausführungsform bietet ein gutes Mischen der Gase mit einem Reduktionsmittel, während die hohen Filtertemperatureigenschaften der vorliegenden Erfindung beibehalten werden. Besonders gute Umsätze sowohl von PM als auch NOX Verunreinigungen können erhalten werden in einer sehr kompakten Einheit. Die anderen Eigenschaften die oben genannt wurden, wie zum Beispiel eine einfache Entfernung/Reinigung/Auswechslung des Abscheiders und die Einverleibung eines Umgehungs- oder By-pass-Ventils, können auch bei dieser Ausführungsform eingeschlossen sein.
  • Die 4 bis 6 zeigen die Daten, die gesammelt wurden, um die Vorteile des thermischen Managements der ersten und zweiten Ausführungsformen der Erfindung, wie sie in 1 und 2 dargestellt sind, zu zeigen. Ein Referenz- CRT®-System (in dem der Filter nicht thermisch isoliert ist von gestellt sind, zu zeigen. Ein Referenz- CRT®-System (in dem der Filter nicht thermisch isoliert ist von dem Behälter) und die zwei Ausführungsformen der Erfindung wurden Übergangsbedingungen unterworfen, unter denen sich die Temperatur in dem Filtersystem beträchtlich veränderte. Die Antwort der Temperatur bei verschiedenen Positionen in dem Filtersystem wurde gemessen oder aufgenommen unter Verwendung von Thermoelementen. In jedem Fall wurden die Thermoelemente an den folgenden Positionen angebracht:
    • (a) zwischen dem Katalysator und dem Filter,
    • (b) entlang der zentralen Achse des Filters, auf halbem Weg entlang einer Länge ("zentral mittig"),
    • (c) an der Außenkante des Filters, auf halbem Weg entlang seiner Länge ("kantenmittig"),
    • (d) entlang der zentralen Achse des Filters am Filterauslass ("Mittenrückseite")
    • (e) an der Außenkante des Filters, an dem Filterauslass ("Kantenrückseite").
  • Die 4 bis 6 zeigen, wie sich die Temperatur an diesen Punkten veränderte, wenn die Einlasstemperatur zu dem System verändert wurde.
  • Die 4 zeigt, dass die Temperatur entlang der zentralen Achse des Filters eng der Temperatur folgt zwischen dem Katalysator und dem Filter (d.h. der Temperatur an dem Filtereinlass). Die Temperatur ist jedoch signifikant oder beträchtlich niedriger an der Kante des Filters (d.h. wo es einen Kontakt mit dem Behälter gibt). Im Gegensatz dazu zeigen die 5 und 6, dass bei den Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung die Temperaturverteilung viel einheitlicher ist über den Filter. Es gibt kein signifikantes Kühlen an der Kante des Filters, das zeigt, dass die Filtertemperatur beibehalten wird bei einer höheren Temperatur, was auf diese Weise die Reaktion der Rußverbrennung ermöglicht.

Claims (8)

  1. Vorrichtung für die kontinuierliche oder teilkontinuierliche Entfernung von Feststoffpartikeln (PM) aus Abgasen von Verbrennungsprozessen, die umfasst einen Behälter (1), wobei der Behälter enthält ein katalytisches Element (6), das eingerichtet ist zur Umwandlung von NO in den Abgasen zu NO2, und einen Abscheider (8) für die PM, wobei die Anordnung so ist, dass der Abscheider thermisch isoliert ist von dem Behälter, dadurch gekennzeichnet, dass der Abscheider in gutem thermischem Kontakt steht mit dem NO-Oxidationskatalysator oder einem anderen Katalysator, wobei er Wärme nutzen kann von einem solchen Katalysator im Betrieb.
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei ein ringförmiger Katalysator den Filter umgibt.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 2, wobei der ringförmige Katalysator der NO-Oxidationskatalysator ist.
  4. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, die ferner umfasst Mittel (33) zum Einspritzen eines SCR-Reduktionsmittels und einen SCR-Katalysator (34).
  5. Vorrichtung nach Anspruch 4, wobei der SCR-Katalysator ein ringförmiger Katalysator ist, der den Filter umgibt.
  6. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei der Katalysator und der Abscheider einen Teil eines einheitlichen Monoliths (10) bilden.
  7. Verfahren zur kontinuierlichen oder teilkontinuierlichen Verbrennung von Feststoffpartikeln (PM) in Verbrennungsabgasen durch Einfangen der PM und Verbrennen der eingefangenen PM unter Verwendung von NO2, wobei die Temperatur des Filters (8) bei einer wirksamen Temperatur gehalten wird durch Isolieren des Filters von der äußeren Umgebung, dadurch gekennzeichnet, dass die exotherme Energie aus einem katalytischen Prozess verwendet wird, um dem Filter Wärme bereitzustellen, um seine Temperatur auf einem wirksamen Wert für die Verbrennung von PM beizubehalten.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, wobei die gereinigten Gase, die den Filter verlassen, einem SCR-Verfahren unterworfen werden.
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