DE60215198T2

DE60215198T2 - Verfahren zum herstellen von dichtungen in brennstoffzellen und brennstoffzellenstapeln

Info

Publication number: DE60215198T2
Application number: DE60215198T
Authority: DE
Inventors: David G. Scarborough FRANK; Joseph Toronto CARGNELLI; Eugene Laurence Midland FRISCH; Gordon William Burlington BRADFORD; Thimothy Myron Sanford MAXSON; Jeffrey Brian Saginaw SWANTON; Stimson Howard Midland TRAVIS
Original assignee: Hydrogenics Corp
Current assignee: Hydrogenics Corp
Priority date: 2001-05-15
Filing date: 2002-05-15
Publication date: 2007-08-30
Anticipated expiration: 2022-05-16
Also published as: ATE341839T1; WO2002093672A3; NZ529437A; KR20040022215A; EP1423885B1; US7210220B2; CA2447433A1; MXPA03010397A; EP1423885A2; WO2002093672A2; US20050091838A1; CN100384004C; DE60215198D1; CA2447433C; CN1568557A; US7348092B2; US20030031914A1; US7138202B2; US20060127737A1; JP2005503643A

Description

GEBIET DER ERFINDUNG
Dies Erfindung bezieht sich auf Brennstoffzellen, und genauer gesagt beschäftigt sich diese Erfindung mit einer Vorrichtung und einem Verfahren zum Herstellen von Dichtungen zwischen verschiedenen Elementen einer herkömmlichen Brennstoffzelle oder Brennstoffzellenanordnung, um einen Verlust von Gasen und Flüssigkeiten zu verhindern, die zum Betrieb einzelner Brennstoffzellen benötigt werden. Die Erfindung bezieht sich auch auf ein Verfahren zum Herstellen von Dichtungen mit einem neuen Dichtmaterial.
HINTERGRUND DER ERFINDUNG
Es gibt verschiedene bekannte Typen von Brennstoffzellen. Eine Form von Brennstoffzelle, von der man gegenwärtig glaubt, daß sie praktisch zur Verwendung in vielen Anwendungen ist, ist eine Brennstoffzelle, die eine Protonenaustauschmembran (PEM) einsetzt. Eine PEM Brennstoffzelle ermöglicht, daß eine einfache, kompakte Brennstoffzelle entworfen wird, die robust ist und die bei Temperaturen betrieben werden kann, die nicht allzu verschieden von Raumtemperatur sind, und die keine komplexen Anforderungen bezüglich Brennstoff-, Oxidationsmittel- und Kühlmittelzufuhr hat.
Herkömmliche Brennstoffzellen erzeugen relativ geringe Spannungen. Um eine brauchbare Quantität an Leistung bereitzustellen, werden Brennstoffzellen üblicherweise in Brennstoffzellenstapel konfiguriert, die typischerweise 10, 20, 30 oder sogar 100 Brennstoffzellen in einem einzelnen Stapel haben können. Während dies eine einzelne Einheit bereitstellt, die in der Lage ist, brauchbare Quantitäten an Leistung bei brauchbaren Spannungen zu erzeugen, kann der Entwurf ziemlich komplex sein und zahlreiche Elemente umfassen, von denen alle sorgfältig zusammengebaut werden müssen.
Zum Beispiel benötigt eine herkömmliche PEM Brennstoffzelle zwei Strömungsfeldplatten, eine Anodenströmungsfeldplatte und eine Kathodenströmungsfeldplatte. Eine Membranelektrodenanordnung (MEA), welche die eigentliche Protonenaustauschmembran umfasst, wird zwischen den beiden Platten bereitgestellt. Zusätzlich wird ein Gasdiffusionsmedium (GDM) bereitgestellt, das zwischen jeder Strömungsfeldplatte und der Protonenaustauschmembran eingelegt ist. Das Gasdiffusionsmedium ermöglicht eine Diffusion des geeigneten Gases, entweder des Brennstoffs oder des Oxidationsmittels, an die Oberfläche der Protonenaustauschmembran und gewährleistet gleichzeitig ein Leiten von Strom zwischen der zugeordneten Strömungsfeldplatte und der PEM.
Diese Grundzellstruktur selbst benötigt zwei Dichtungen, wobei jede Dichtung zwischen einer der Strömungsfeldplatten und der PEM bereitgestellt wird. Zudem müssen diese Dichtungen von einer relativ komplexen Konfiguration sein. Insbesondere müssen, wie nachstehend im Detail beschrieben, die im Brennstoffzellenstapel verwendeten Strömungsfeldplatten eine Anzahl an Funktionen bereitstellen, und eine komplexe Dichtungsanordnung wird benötigt.
Für einen Brennstoffzellenstapel stellen die Strömungsfeldplatten typischerweise Aperturen oder Öffnungen an jedem Ende bereit, so daß ein Stapel von Strömungsfeldplatten dann längliche Kanäle definiert, die sich senkrecht zu den Strömungsfeldplatten erstrecken. Da eine Brennstoffzelle Flüsse eines Brennstoffs, eines Oxidationsmittels und eines Kühlmittels benötigt, benötigt dies typischerweise drei Paare von Anschlüssen oder sechs Anschlüsse insgesamt. Dies ist so, weil es für den Brennstoff und das Oxidationsmittel notwendig ist, durch jede Brennstoffzelle zu fließen. Ein kontinuierlicher Durchfluss stellt sicher, daß, während das meiste des Brennstoffs oder Oxidationsmittels, je nachdem wie der Fall ist, verbraucht wird, verunreinigende Substanzen kontinuierlich durch die Brennstoffzelle gespült werden.
Im Vorstehenden wird angenommen, daß die Brennstoffzelle ein kompakter Konfigurationstyp sei, der mit Wasser oder dergleichen als ein Kühlmittel ausgestattet ist. Es gibt bekannte Stapelkonfigurationen, die Luft als ein Kühlmittel verwenden, die entweder auf natürlicher Konvektion beruhen oder durch erzwungene Konvektion. Solche Zellstapel stellen typischerweise offene Kanäle durch die Stapel für das Kühlmittel bereit, und die Dichtungsanforderungen sind verringert. Üblicherweise ist es dann nur notwendig, abgedichtete Zufuhrkanäle für das Oxidationsmittel und den Brennstoff bereitzustellen.
Folglich hat jede Strömungsfeldplatte drei Durchlässe an jedem Ende, wobei jeder Durchlass entweder einen Einlass oder Auslass für eines von Brennstoff, Oxidationsmittel und Kühlmittel darstellt. In einem vollständigen Brennstoffzellenstapel richten sich diese Durchlässe aus, um Verteilungskanäle zu bilden, die sich durch den gesamten Brennstoffzellenstapel erstrecken. Es ist also ersichtlich, daß die Dichtungsanforderungen komplex und schwierig zu erfüllen sind. Es ist jedoch möglich, mehrere Einlässe und Auslässe zur Brennstoffzelle für jedes Fluid abhängig vom Stapel/Zellenentwurf zu haben. Zum Beispiel haben einige Brennstoffzellen 2 Einlassanschlüsse für jedes von der Anode, Kathode und Kühlmittel, 2 Auslassanschlüsse für das Kühlmittel und nur einen 1 Auslassanschluss für jedes von der Kathode und Anode. Es kann jedoch eine beliebige Kombination ins Auge gefasst werden.
Was das Kühlmittel angeht, fließt dieses üblicherweise über die Rückseite jeder Brennstoffzelle, um zwischen benachbarten einzelnen Brennstoffzellen zu strömen. Dies ist jedoch nicht wesentlich, und demzufolge haben viele Brennstoffzellenstapelentwürfe nur bei jeder 2., 3. oder 4. (etc.) Platte Kühlkanäle. Dies ermöglicht einen kompakteren Stapel (dünnere Platten), kann aber weniger als zufriedenstellendes Kühlen bieten. Dies stellt das Bedürfnis nach einer anderen Dichtung bereit, nämlich einer Dichtung zwischen jedem benachbarten Paar einzelner Brennstoffzellen. Folglich benötigt in einem vollständigen Brennstoffzellenstapel jede einzelne Brennstoffzelle zwei Dichtungen, nur um die Membranelektrodenanordnung von den zwei Strömungsfeldplatten abzudichten. Ein Brennstoffzellenstapel mit 30 einzelnen Brennstoffzellen benötigt nur zu diesem Zweck 60 Dichtungen. Zusätzlich wird, wie angemerkt, eine Dichtung zwischen jedem benachbarten Paar von Brennstoffzellen und Enddichtungen zu Stromsammlern benötigt. Für einen 30-Zell-Stapel benötigt dieser zusätzlich 31 Dichtungen. Daher würde ein 30-Zell-Stapel insgesamt 91 Dichtungen benötigen (ausschließlich Dichtungen für die Sammelschienen, Isolatorplatten und Endplatten), und jede von ihnen wäre eine komplexe und raffinierte Konstruktion.
Mit den zusätzlichen für die Sammelschienen, Isolatorplatten und Endplatten benötigten Dichtungsringe erreicht die Anzahl 100 Dichtungen verschiedener Konfigurationen in einem einzelnen 30-Zell-Stapel.
Üblicherweise werden die Dichtungen hergestellt, indem man Kanäle oder Rillen in den Strömungsfeldplatten bereitstellt, und man dann vorgefertigte Dichtungsringe in diesen Kanälen oder Rillen bereitstellt, um eine Dichtung zustande zu bringen. Auf bekannte Weise werden die Dichtungsringe (und/oder Dichtmaterialien) speziell polymerisiert und gestaltet, um sich einer Verschlechterung durch Kontakt mit den verschiedenen Konstruktionsmaterialien in der Brennstoffzelle, verschiedenen Gasen und Kühlmitteln zu widersetzen, die wasserhaltige, organische und anorganische Fluide sein können, die zum Wärmetransfer verwendet werden. Dies bedeutet jedoch, daß die Zusammenbautechnik für einen Brennstoffzellenstapel komplex, zeitaufwendig ist und viele Gelegenheiten bietet, daß Fehler gemacht werden. Der Bezug auf eine nachgiebige Dichtung hier bezieht sich hier typischerweise auf einen weichen Dichtungsring, der getrennt von den einzelnen Elementen der Brennstoffzellen durch bekannte Verfahren wie Einspritzverfahren, Spritzpressverfahren oder Formpressen von Elastomeren geformt wird. Durch bekannte Verfahren wie Einfüg-Einspritzverfahren kann eine nachgiebige Dichtung auf einer Platte gefertigt werden, und klarerweise kann eine Anordnung der Einheit dann einfacher sein, aber das Herstellen einer solchen Dichtung kann wegen inhärenter Verarbeitungsvariablen wie Formverschleiß, Toleranzen in fabrizierten Platten und Materialveränderungen schwierig und teuer sein. Zusätzlich wird maßgefertigtes Werkzeug für jeden Dichtungs- und Plattenentwurf benötigt.
Eine zusätzliche Überlegung ist, daß Bildung oder Anfertigung von solchen Dichtungen oder Dichtungsringen komplex ist. Es gibt typischerweise zwei bekannte Techniken, um sie anzufertigen.
Was die erste Technik angeht, wird der einzelne Dichtungsring durch Einspritzen in eine geeignete Form gebildet. Dies ist relativ komplex und teuer. Für jede Brennstoffzellenkonfiguration bedarf es des Entwurfs und Anfertigung einer Form, die exakt der Form der zugeordneten Rillen in den Strömungsfeldplatten entspricht. Dies hat den Vorteil, daß der Konstrukteur vollständige Freiheit beim Wählen des Querschnitts jedes Dichtungsrings oder Dichtung hat, und insbesondere muss er keine gleichmäßige Dicke haben.
Eine zweite alternative Technik besteht darin, jeden Dichtungsring aus einem festen Materialbogen auszuschneiden. Dies hat den Vorteil, daß eine günstigere und einfachere Technik verwendet werden kann. Es ist einfach notwendig, die Form des Dichtungsrings in einer ebenen Ansicht zu definieren und ein Schneidewerkzeug zu dieser Konfiguration vorzubereiten. Der Dichtungsring wird dann aus einem Bogen des geeigneten Materials geeigneter Dicke ausgeschnitten. Dies hat den Nachteil, daß man notwendigerweise Dichtungsringe mit einer gleichmäßigen Dicke herstellen kann. Zusätzlich führt das zu einem beträchtlichen Materialabfall. Für jeden Dichtungsring muss ein Anteil an Material verwendet werden, welcher der Fläche einer Strömungsfeldplatte entspricht, dennoch ist die Oberflächenfläche der Dichtung selbst nur ein kleiner Bruchteil der Fläche der Strömungsfeldplatte.
Ein Brennstoffzellenstapel wird nach dem Zusammenbau üblicherweise verklemmt, um die Elemente zu befestigen und sicherzustellen, daß eine adäquate Komprimierung auf die Dichtungen und aktive Fläche des Brennstoffzellstapels angewendet wird. Dieses Verfahren stellt sicher, daß der Kontaktwiderstand minimiert wird, und der elektrische Widerstand der Zellen auf einem Minimum ist. Zu diesem Zweck hat ein Brennstoffzellenstapel typischerweise zwei wesentliche Endplatten, die konfiguriert sind, ausreichend steif zu sein, so daß ihre Ablenkung unter Druck innerhalb akzeptabler Toleranzen liegt. Die Brennstoffzelle hat typischerweise auch Stromsammelschienen, um den Strom aus der Brennstoffzelle zu sammeln und an einem kleinen Geberpunkt zu konzentrieren, und der Strom wird dann über Leiter zur Belastung übertragen. Isolationsplatten können auch verwendet werden, um die Stromsammelschiene und Endplatten voneinander sowohl thermisch als auch elektrisch zu isolieren. Eine Mehrzahl verlängerter Stangen, Bolzen und dergleichen werden dann zwischen den Paaren von Platten bereitgestellt, so daß der Brennstoffzellenstapel zwischen den Platten durch die Zugstangen zusammengeklemmt werden kann. Nieten, Gurte, Drahtseile, Metallplatten und andere Mechanismen können auch dazu verwendet werden, den Stapel zusammenzuklemmen. Um den Stapel zusammenzubauen, werden die Stangen bereitgestellt, die sich durch eine der Endplatten erstrecken. Eine Isolatorplatte und dann eine Sammelschiene (einschließlich Dichtungen) werden auf die Endplatte platziert, und die einzelnen Elemente der Brennstoffzelle werden dann innerhalb des durch die Stangen oder des durch ein anderes Positionierungswerkzeug definierten Raums aufgebaut. Dies bedarf typischerweise für jede Brennstoffzelle der folgenden Schritte:

(a) Platzieren einer Dichtung, um die Brennstoffzelle von der vorhergehenden Brennstoffzelle abzutrennen;
(b) Anordnen einer Strömungsfeldplatte auf der Dichtung;
(c) Anordnen einer Dichtung auf der ersten Strömungsfeldplatte;
(d) Platzieren eines GDM innerhalb der Dichtung auf der Strömungsfeldplatte;
(e) Anordnen einer Membranelektrodenanordnung (MEA) auf der Dichtung;
(f) Platzieren eines zusätzlichen GDM auf die MEA;
(g) Vorbereiten einer weiteren Strömungsfeldplatte mit einer Dichtung und platzieren dieses auf die Membranelektrodenanordnung, während man sicherstellt, daß die Dichtung der zweiten Platte um das zweite GDM herum fällt;
(h) wobei diese zweite oder obere Strömungsfeldplatte dann eine Rille zum Aufnehmen einer Rille, wie in Schritt (a) zeigt.

Dieser Prozess muss wiederholt werden, bis die letzte Zelle hergestellt ist, und dann wird sie mit einer Sammelschiene, Isolatorplatte und der finalen Endplatte abgerundet.
Es ist ersichtlich, daß jede Dichtung sorgfältig platziert werden muss, und der Monteur muss sicherstellen, daß jede Dichtung völlig und richtig in ihrer Dichtungsrille in Eingriff ist. Es ist sehr einfach für einen Monteur die Tatsache zu übersehen, daß ein kleiner Anteil einer Dichtung unter Umständen nicht richtig angeordnet ist. Die Dichtung zwischen benachbarten Paaren von Brennstoffzellen für das Kühlmittelgebiet kann eine Rille aufweisen, die in den gegenüberliegenden Oberflächen der beiden Strömungsfeldplatten bereitgestellt ist. Notwendigerweise kann ein Monteur nur die Dichtung in einer dieser Rillen anordnen und muss sich auf Gefühl oder dergleichen verlassen, um sicherzustellen, daß die Dichtung richtig in der Rille der anderen Platte während des Zusammenbaus eingreift. Es ist praktisch unmöglich, die Dichtung visuell zu begutachten, um sicherzustellen, daß sie richtig in beiden Rillen gelegen ist.
Wie erwähnt ist es möglich, Dichtungen direkt auf den einzelnen Zellen zu auszubilden. Während dies einen Vorteil während des Zusammenbaus bietet, wenn man es mit weichen Dichtungen vergleicht, wie bessere Toleranzen und verbesserte Teileallokation, hat es immer noch viele Nachteile gegenüber der Technik der vorliegenden Erfindung, nämlich Ausrichtungsprobleme mit der MEA, mehrere Dichtungen und Formen werden benötigt, um die Dichtungen zu machen, und mehr Schritte werden für ein fertiges Produkt benötigt als die von der vorliegenden Erfindung vorgeschlagenen Verfahren.
Daher wird eingesehen, daß das Zusammenbauen eines herkömmlichen Brennstoffzellenstapels schwierig, zeitaufwendig ist und häufig zu Dichtungsfehlern führen kann. Nachdem ein kompletter Stapel zusammengebaut ist, wird er getestet, aber dies selbst kann eine schwierige und komplexe Prozedur sein. Selbst wenn eine undichte Stelle entdeckt wird, kann sich dies anfangs selbst leicht als eine Unfähigkeit des Stapels Druck eines speziellen Fluids standzuhalten erweisen, und es kann extrem schwierig sein, genau zu lokalisieren, wo die undichte Stelle auftritt, insbesondere in den Fällen, in denen die undichte Stelle innen ist. Trotzdem ist die einzige Möglichkeit, den Stapel zu reparieren, ihn ganz auseinander zu nehmen und die defekte Dichtung zu ersetzen. Dies führt zum Zerreißen aller anderen Dichtungen, so daß der gesamte Stapel und alle verschiedenen Dichtungen wieder zusammengebaut werden müssen, wobei wieder die Möglichkeit einer falschen Ausrichtung und eines Fehlers irgendeiner Dichtung auftreten kann.
Ein weiteres Problem mit herkömmlichen Techniken ist, daß der auf den ganzen Stapel angewandte Klemmdruck in der Tat gedacht ist, zwei ziemlich deutlich unterschiedliche Funktionen zu erfüllen. Diese stellen einen ausreichenden Druck bereit, um sicherzustellen, daß die Dichtungen wie beabsichtigt funktionieren und um einen gewünschten Druck oder Komprimierung auf das zwischen der MEA selbst und den einzelnen Strömungsfeldplatten eingelegte Gasdiffusionsmedium bereitzustellen. Falls nicht ausreichender Druck auf das GDM angewandt wird, dann wird ein schlechter elektrischer Kontakt gemacht; auf der anderen Seite kann, falls das GDM zu stark komprimiert wird, das Strömen von Gas gefährdet werden. Leider ist es in vielen herkömmlichen Entwürfen nur möglich einen bekannten, gesamten Druck auf den gesamten Brennstoffzellenstapel anzuwenden. Es gibt keine Möglichkeit zu wissen, wie dieser Druck zwischen dem auf die Dichtungen angewandten Druck und dem auf das GDM angewandten Druck aufgeteilt wird. In herkömmlichen Entwürfen hängt diese Aufteilung des angewandten Drucks gänzlich vom Entwurf der einzelnen Elemente im Brennstoffzellenstapel und der Aufrechterhaltung geeigneter Toleranzen ab. Zum Beispiel liegen die GDM üblicherweise in zentralen Teilen der Strömungsfeldplatten, und falls die Tiefe jedes Mittelteils außerhalb akzeptabler Toleranzen variiert, führt dies zu einem nicht korrekten Druck, der auf die GDM angewandt wird. Diese Tiefe kann davon abhängen, in welchem Ausmaß ein Dichtungsring komprimiert wird, was auch die Dichtungseigenschaften, Haltbarkeit und Lebenslänge der Dichtung betrifft.
Aus all diese Gründen ist die Anfertigung und der Zusammenbau herkömmlicher Brennstoffzellen zeitaufwendig und teuer. Genauer gesagt sind bisherige Zusammenbautechniken völlig ungeeignet für eine Herstellung in großem Maßstab von Brennstoffzellen auf der Grundlage einer Fertigungslinie.
KURZFASSUNG DER ERFINDUNG
Gemäß einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine elektrochemische Zellanordnung bereitgestellt mit:
einer Mehrzahl separater Elemente;
einer Mehrzahl von Verteilungskanälen und zugeordneten Anschlüssen, jeweils zur Zufuhr oder Abfuhr von Fluiden zum Betrieb der elektrochemischen Zellanordnung;
wenigstens einem Rillennetz, das sich durch die elektrochemische Zellanordnung getrennt von den Verteilungskanälen erstreckt und wenigstens einen Füllanschluss für das Rillennetz aufweist; und
einer Dichtung innerhalb jedes Rillennetzes, die nach Zusammenbau der separaten Elemente an Ort und Stelle ausgebildet worden ist, wobei die Dichtung eine Barriere zwischen wenigstens zwei der separaten Elemente bereitstellt, um eine Kammer für ein Fluid zum Betrieb der elektrochemischen Zelle zu definieren.
Dichtungszusammensetzungen gemäß der Erfindung werden detailliert nachstehend beschrieben, und es wird darauf hingewiesen, daß diese für Temperaturen im Bereich –55 bis 250°C geeignet sind. Gemäß der vorliegenden Erfindung wird eine Dichtung, die an Ort und Stelle in einer Brennstoffzellenanordnung gebildet wurde, die nicht mehr als eine einzelne Brennstoffzelle umfassen würde, oder wie nachstehend detailliert beschrieben eine andere elektrochemische Zelle wird als ein "Dichtung an Ort und Stelle"-Zellstapel oder Konstruktion bezeichnet.
Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren bereitgestellt, das eine Mehrzahl separater Elemente umfasst, wobei das Verfahren umfasst:

(a) Zusammenbauen der separaten Elemente der elektrochemischen Zelle;
(b) Ausstatten von wenigstens einigen der Mehrzahl separater Elemente mit Aperturen, die, wenn zusammengebaut, Verteilungskanäle zur Zufuhr oder zum Entfernen von Fluiden zum Betrieb der elektrochemischen Zellanordung bilden;
(c) Bereitstellen eines Rillennetzes, das sich durch die separaten Elemente getrennt von den Verteilungskanälen erstreckt und einen Füllanschluss bereitstellt, der gegenüber der Außenseite offen in Verbindung mit dem Rillennetz steht;
(d) Verbinden einer Quelle von ungehärtetem flüssigen Dichtmaterial mit dem Füllanschluss und Einspritzen des Dichtmaterials in das Rillennetz, um das Rillennetz zu füllen, und gleichzeitiges Ablassen von Gas aus dem Rillennetz; und
(e) Härten des Dichtmaterials, um eine Dichtung in dem Rillennetz zu bilden.

Die Zusammensetzung der Dichtung umfasst vorzugsweise ein lineares Polysiloxan-Polymer mit ungesättigten organischen End- oder Zwischengruppen -CH=CH2. Das Polysiloxan kann ein Homopolymer von Dimethylpolysiloxan oder ein Homopolymer von Methyltrifluorpropyl-Polysiloxan oder ein Copolymer von Dimethyl- und Methylfluorpropyl-Polysiloxan sein. Der Methyltrifluorpropylinhalt kann angepasst werden, um eine vergrößerte Robustheit, chemische Widerstandsfähigkeit bereitzustellen, wo milde und aggressive kohlenwasserstoffbasierte Kühlmittel verwendet werden. Zusätzlich zur spezifischen Polymerverbindung können Kombinationen von: streckenden Füllmaterialien, Härtesystemen, wie Platinsiliziumhydride und Peroxide, thermische und Säureradikalfänger, wie Metalloxide oder Hydroxide sowie Klebebeschleuniger hinzugefügt werden, um die einzigen Anforderungen der Brennstoffzellenkonstruktion und Betriebsanforderungen zum langlebigen Betrieb zu erfüllen.
Das Verfahren der vorliegenden Erfindung stellt eine Anzahl an Vorteilen gegenüber herkömmlichen Konstruktionen bereit, wobei sie getrennte Dichtungsringe einsetzt. Zunächst erlaubt die Erfindung ein effizientes und genaues Verklemmen und Positionieren der membranaktiven Fläche jeder Brennstoffzelle. Im Gegensatz dazu werden bei herkömmlichen Techniken alle Elemente eines Vielzellenstapels zusammengebaut, wobei die Elemente etwas voneinander beabstandet sind, und es ist erst das abschließende Verklemmen, das alle Elemente in ihre abschließende verklemmte Position zusammenzieht; dies kann es schwierig machen, ein genaues Ausrichten unterschiedlicher Elemente in dem Stapel sicherzustellen. Die Toleranzanforderungen für Rillen für die Dichtung kann beträchtlich gelockert werden, da es nicht länger notwendig für sie ist, einer gewählten Dichtungsringabmessung zu entsprechen. Das flüssige eingespritzte Material kann für einen weiten Bereich von Variationen in Rillenausdehnungen kompensieren. Das Kombinieren dieser Attribute der Erfindung erlaubt die Verwendung bedeutend dünnerer Plattenkonstruktionen.
Der gegenwärtige Trend im Entwurf von Brennstoffzellen verlangt nach immer dünneren Strömungsplatten, mit der Absicht die Gesamtabmessungen eines Brennstoffzellenstapels einer gegebenen Leistung zu reduzieren. Unter Verwendung der Dichtungstechnik der vorliegenden Erfindung können die Rillen eine relativ dünne untere Wand, d.h. die Wand gegenüber der offenen Seite der Rille, haben. Das heißt, wenn der Stapel das erste Mal zusammengebaut ist, gibt es keinen Druck in der Rille und in einem zusammengebauten Zustand kann die Konfiguration so sein, daß die Unterstützung beliebige dünnwandige Abschnitte bereitstellt. Erst nach Zusammenbau wird das Dichtmaterial eingespritzt und gehärtet.
Die Verwendung einer flüssigen Dichtmasse, die gehärtet wird, um ein elastomeres Material zu bilden, erlaubt die Verwendung von Materialien, die entworfen wurden, um sich chemisch an verschiedene Elemente des Brennstoffzellenstapels zu binden, um dadurch die Dichtleistung sicherzustellen und/oder zu verstärken. Dies sollte auch die Gesamthaltbarkeit des Brennstoffzellenstapels vergrößern. Es wird auch vorweggenommen, daß einige Brennstoffzellenstapelentwürfe aggressive Kühlmittel, z.B. Glykole, verwenden, und mit der vorliegenden Erfindung ist es eine einfache Sache ein Dichtmaterial auszuwählen, das mit dem Kühlmittel und anderen anwesenden Fluiden kompatibel ist.
Ein auf die Facetten der Erfindung, die vorstehend aufgelistet wurden, bezogener Vorteil, ist, daß sie eine wirtschaftlichere Konstruktion vorsieht. Wie erwähnt ist es nicht notwendig, daß die Rillen in einer genauen Abmessung gebildet werden. Zusätzlich wird kein komplexes Werkzeug für Dichtungsringe benötigt, und es gibt keinen Abfall von Dichtmaterial, wie er auftritt, wenn man Dichtungen aus Bogenmaterial ausschneidet. Daher ist es, wenn man einen Brennstoffzellenstapel gemäß der vorliegenden Erfindung entwirft einfach notwendig, die einzelnen Elemente des Stapels zu entwerfen und anzufertigen, und es ist nicht notwendig, ein getrenntes Anfertigen neuer und unterschiedlicher Dichtungen vorzusehen.
Zusätzlich erleichtert die Fähigkeit der Dichtung, die Elemente zusammenzubinden, die Herstellung von Membranelektrodeneinheiten (MEU). Wie nachstehend genau beschrieben, könnten solche Membranelektrodeneinheiten jeweils eine einzelne Brennstoffzelle oder eine kleine Anzahl an Brennstoffzellen umfassen. Jede Einheit würde Endoberflächen haben, die angepasst sind, um sich mit Oberflächen entsprechender Membranelektrodeneinheiten zu verbinden, z.B. um Kühlmittelkammern zu bilden; zu diesem Zweck kann eine Dichtung auf einem oder beiden Ende(n) jeder Membranelektrodeneinheit geformt werden. Die Membranelektrodeneinheiten können dann zusammengebaut und zusammengeklemmt werden, um einen Brennstoffzellenstapel eines gewünschten Leistungsniveaus zu bilden.
Gemäß einem anderen Aspekt der vorliegenden Erfindung ist ein flüssiges Dichtmaterial vorgesehen, welches umfasst:

(a) 100 Gewichtsanteile eines Polydiorgansiloxan mit zwei oder mehr siliziumatomgebundene Alkengruppen in jedem Molekül;
(b) 5 bis 50 Gewichtsanteile eines verstärkenden Füllermaterials;
(c) 1 bis 20 Gewichtsanteile eines Oxids oder Hydroxids eines alkalischen Erdmetalls mit einem Atomgewicht von 40 oder höher;
(d) ein Organohydrogensiloxan mit drei oder mehr silizoumatomgebundenen Wasserstoffatomen in jedem Molekül, wobei die Wasserstoffatome in einer Menge vorhanden sind, die für ein Molverhältnis von siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen in diesem Bestandteil zu den siliziumatomgebundenen Alkengruppen in Bestandteil (a) in einem Bereich von 0,4:1 zu 5:1 sorgt;
(e) einen Metallkatalysator vom Platintyp in einer Menge, die für 0,1 bis 500 Gewichtsanteile von Metall vom Platintyp pro einer Million Gewichtsanteile des Bestandteils (a) sorgt;
(f) optional 0,1 bis 5,0 Gewichtsanteile eines organischem Peroxids mit oder ohne Bestandteil (e);
(g) optional, 0,01 bis 5,0 Gewichtsanteile eines Hemmstoffs; und
(h) optional 0 bis 100 Gewichtsanteile eines nicht verstärkenden expandierenden Füllmaterials.

Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren bereitgestellt zum Bilden von Dichtungen in einer Brennstoffzellenanordnung durch Einspritzen eines Dichtmaterials in ein Rillennetz innerhalb der Brennstoffzellenanordnung, wobei das Verfahren umfasst: Einspritzen eines aushärtbaren Dichtmaterials, umfassend:

(a) 100 Gewichtsanteile eines Polydiorganosiloxan mit zwei oder mehr siliziumatomgebundenen Alkengruppen in jedem Molekül;
(b) 5 bis 50 Gewichtsanteile eines verstärkenden Füllmaterials;
(c) 1 bis 20 Gewichtsanteile eines Oxids oder Hydroxids eines alkalischen Erdmetalls mit einem Atomgewicht von 40 oder höher;
(d) ein Organohydrogensiloxan mit drei oder mehr siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen in jedem Molekül, wobei die Wasserstoffatome in einer Menge vorhanden sind, die für ein Molverhältnis von siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen in Komponente (d) zu siliziumatomgebundenen Alkengruppen in Komponente (a) sorgt, das in einem Bereich von 0,4:1 bis 5:1 liegt; und
(e) einen Metallkatalysator vom Platintyp in einer Menge, die für 0,1 bis 500 Gewichtsanteile von Metall vom Platintyp pro einer Million Gewichtsanteile der Komponente (a) sorgt.

Zusätzlich zu ihrer Anwendbarkeit auf Brennstoffzellen ist die vorliegende Erfindung im allgemeinen anwendbar auf elektrochemische Zellen. Dementsprechend stellen zwei weitere Aspekte der vorliegenden Erfindung bereit:
eine elektrochemische Zellanordnung mit: einer Mehrzahl separater Elemente; wenigstens einem Rillennetz, das sich durch die elektrochemische Zellanordnung erstreckt und wenigstens einen Füllanschluss für das Rillennetz aufweist; und einer Dichtung innerhalb jedes Rillennetzes, die nach Zusammenbau der separaten Elemente an Ort und Stelle ausgebildet worden ist, wobei die Dichtung eine Barriere zwischen wenigstens zwei der separaten Elemente bereitstellt, um eine Kammer für ein Fluid zum Betrieb der elektrochemischen Zelle zu definieren; und
ein Verfahren zum Bilden einer Dichtung in einer elektrochemischen Zellanordnung mit einer Mehrzahl separater Elemente, wobei das Verfahren umfasst:

(a) Zusammenbauen der separaten Elemente der elektrochemischen Zellanordnung;
(b) Bereitstellen eines Rillennetzes, welches sich durch die separaten Elemente erstreckt und eines Füllanschlusses, der nach außen offen ist in Verbindung mit dem Rillennetz;
(c) Verbinden einer Quelle von ungehärtetem flüssigen Dichtmaterial mit dem Füllanschluss und Einspritzen des Dichtmaterials in das Rillennetz, um das Rillennetz zu füllen und gleichzeitiges Ablassen von Gas aus dem Rillennetz; und
(d) Härten des Dichtmaterials, um eine Dichtung in dem Rillennetz zu bilden.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Für ein besseres Verständnis der vorliegenden Erfindung und um klarer zu zeigen, wie sie ausgeführt werden kann, wird nun beispielhaft ein Bezug zu den beiliegenden Zeichnungen gemacht, die beispielhaft eine bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigen, und in der:
1 schematisch eine Querschnittsansicht durch einen Teil eines Brennstoffzellenstapels gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
1b bis 1e variable Dichtanordnungen zur Verwendung in der Ausführungsform von 1 und andere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung zeigen;
2 schematisch eine Querschnittsansicht durch Teile eines Brennstoffzellenstapels gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
3 eine Querschnittsansicht eines Zusammenbaugerätes zum Zusammenbauen eines Brennstoffzellenstapels gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
4 eine isometrische Ansicht eines Brennstoffzellenstapels gemäß einer vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
5 eine isometrische Explosionsansicht des Brennstoffzellenstapels von 4 zeigt, um einzelne Komponenten davon zu zeigen;
6a und b jeweils einen Zwanzigerzell- und eine Hunderterzell-Brennstoffzellenstapel gemäß der vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
7 und 8 jeweils Vorder- und Rückansicht einer Anodenbipolarströmungsfeldplatte des Brennstoffzellenstapels von 5 und 6 zeigt;
9 und 10 jeweils Vorder- und Rückansicht einer Kathodenbipolarströmungsfeldplatte des Brennstoffzellenstapels von 5 und 6 zeigt;
11 eine Rückansicht einer Anodenendplatte zeigt;
12 eine Ansicht in einem größeren Maßstab eines Details 12 von 11 zeigt;
13 eine Querschnittsansicht entlang der Linien 13 von 12 zeigt;
14 eine Rückansicht einer Kathodenendplatte zeigt;
15 eine Ansicht in einem größeren Maßstab eines Details 15 von 14 zeigt;
16a und 16b schematisch unterschiedliche Konfigurationen zum Pumpen elastomerischen Dichtmaterials in einen Brennstoffzellenstapel zeigen;
17 eine Variante eines Endes der vorderen Stirnfläche der Anodenbipolarströmungsfeldplatte zeigt, das andere Ende entsprechend;
18 eine Variante eines Endes der Rückseite der Anodenbipolarströmungsfeldplatte zeigt, das andere Ende entsprechend;
19 eine Variante eines Endes der vorderen Stirnfläche der Kathodenbipolarströmungfeldplatte zeigt, das andere Ende entsprechend;
20 eine Variante eines Endes der Rückseite der Kathodenbipolarströmungsfeldplatte zeigt, das andere Ende entsprechend; und
21 eine perspektivische Schnittansicht ist, die Details am Ende einer der Platten zeigt, wobei sie die Variante der Platten zeigt.
BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM
Die erste Ausführungsform der Vorrichtung wird in 1a gezeigt und wird allgemein mit dem Bezugszeichen 20 bezeichnet. Aus Gründen der Einfachheit zeigt diese Figur nur einen Teil des Brennstoffzellenstapels, genauso wie 2. Es ist verständlich, daß die anderen Brennstoffzellen in dem Stapel entsprechen, und daß der Brennstoffzellenstapel herkömmliche Endelemente, Klemmelemente und dergleichen umfassen würde. Im allgemeinen sind 1a–3 dazu gedacht, die wesentlichen Elemente der einzelnen Ausführungsformen der Erfindung anzugeben, und es ist für den Fachmann verständlich, daß die Brennstoffzellenstapel ansonsten herkömmlich wären. Auch in den 1a–e und 2 wird die Protonenaustauschmembran aus Klarheitsgründen mit übertriebener Dicke gezeigt und, wie bekannt ist, hat sie eine kleine Dicke. In 1a–e werden die Rillen für das Dichtmaterial schematisch gezeigt, und es wird erwartet, daß die Rillen normalerweise eine Tiefe und Breite haben, die ähnlich sind, d.h. im allgemeinen einen quadratischen Querschnitt. Man beachte auch, daß die Unterseite der Rillen irgendein gewünschtes Profil haben kann.
Die erste Ausführungsform 20 zeigt eine Brennstoffzelle, welche eine Anodenbipolarplatte 22 und eine Kathodenbipolarplatte 24 umfasst. Auf bekannte Weise ist zwischen den Bipolarplatten und 22, 24 eine Membranelektrodenanordnung (MEA) 26 eingelegt. Um die MEA abzudichten, ist jede der Bipolarplatten 22, 24 mit einer jeweiligen Rille 28, 30 ausgestattet. Dies stellt ein Abweichen von der herkömmlichen Praxis dar, so wie es gewöhnlich ist, um die Strömungsplatten mit Kanälen für Gase bereitzustellen, aber ohne Ausnehmung für ein Gasdiffusionsmedium (GDM) oder dergleichen. Herkömmlicherweise stellt die Dicke von Dichtungen, die oberhalb der Strömungsplatten hervorstehen, ausreichend Raum bereit, um das GDM unterzubringen. Hier sind die Strömungsplatten dazu beabsichtigt direkt aneinander zu stoßen, wobei sie dadurch eine bessere Steuerung auf den Raum geben, der für eine komplette MEA 26 vorgesehen ist und dem Druck, der auf das GDM angewandt wird. Dies sollte eine bessere und eine gleichmäßigere Leistung des GDM sicherstellen.
Wie gewöhnlich wird das MEA betrachtet insgesamt drei Schichten zu umfassen, nämlich: eine zentrale Protonenaustauschmembranschicht (PEM); auf beiden Seiten der PEM eine Schicht von feinunterteiltem Katalysator, um eine Reaktion zu beschleunigen, die auf jeder Seite der PEM notwendig ist. Es gibt auch zwei Schichten von Gasdiffusionsmedium (GDM), das auf einer der beiden Seiten der PEM liegt, das an der Katalysatorschichten anliegt, und gewöhnlicherweise gehalten wird, wobei es gegen die Katalysatorschichten gedrückt wird, um eine adäquate elektrische Leitfähigkeit sicherzustellen, aber diese beiden Schichten von GDM werden nicht als Teil des MEA selbst angesehen.
Wie für die Kathodenbipolarplatte 24 gezeigt, hat diese eine hintere Stirnfläche, die der Rückseite einer anderen Anodenbipolarplatte 22 einer benachbarten Brennstoffzelle zugewandt ist, um einen Kühlmittelkanal 32 zu definieren. Um die Kathodenbipolarplatte 24 und die obere Anodenbipolarplatte 22 abzudichten, werden wiederum Rillen 34 und 36 vorgesehen.
Es ist verständlich, daß die Anoden- und Kathodenbipolarplatten 22, 24 eine Kammer oder Hohlraum definieren, um den MEA 26 aufzunehmen und für das Gasverteilungsmedium (GDM) auf jeder Seite des MEA. Die Kammern oder Hohlräume für das GDM sind bei 38 angegeben.
Herkömmlicherweise ist für jedes Paar von Rillen 28, 30 und 34, 36 irgendeine Form eines vorgeformten Dichtungsringes vorgesehen. Nun würden gemäß der vorliegenden Erfindung die verschiedenen Rillen miteinander durch geeignete Leiterröhren verbunden werden, um eine kontinuierliche Rille oder Kanal zu bilden. Dann wird ein Dichtmaterial durch diese verschiedenen Rillen eingespritzt, um die Rillen völlig zu füllen. Das Dichtmaterial wird dann gehärtet, z.B. indem man es einer geeigneten erhöhten Temperatur aussetzt, um eine vollständige Dichtung zu bilden. Dies hat eine Anzahl von Vorteilen. Es wird kein vorgeformter Dichtungsring benötigt, der geformt werden muss und, wie erwähnt, wird dies als eine "Dichtung an Ort und Stelle"-Konstruktion bezeichnet. Doch zur selben Zeit kann die Enddichtung eine gewünschte Form annehmen und insbesondere kann sie fließen, um nichtperfekte Stellen zu füllen, und Toleranzschwankungen auf den verschiedenen Komponenten erlauben.
Es ist ersichtlich, daß 1a gedacht ist, um einfach das Grundprinzip hinter der Erfindung zu zeigen und sie nicht andere Elemente zeigt, die für einen vollständigen Brennstoffzellenstapel wesentlich sind. Zum Beispiel beschäftigt sich 1a nicht mit der Frage, Flüsse von Gasen und Kühlmitteln den einzelnen Brennstoffzellen bereitzustellen. Die Dichtungstechnik von 1a ist in die Ausführungsform von 4 und späteren Figuren eingebaut, und diese weiteren Aspekte der Erfindung werden genauer in Bezug auf diese Figuren erklärt.
2 zeigt eine alternative Anordnung. Hier wird die Anoden- und Kathodenbipolarplatte mit 42, 44 und 42a bezeichnet entsprechend Platten 22 und 24 von 1a. Die MEA wird wieder mit 26 bezeichnet. Eine Kühlmittelaushöhlung wird bei 46 gebildet und Aushöhlungen oder Kammern 48, 50 werden für das GDM bereitgestellt.
Hier wie bei 1a sind die Platten 42, 44 entworfen, um verschiedene Aushöhlungen oder Rillen für zu bildende Dichtungen 52 bereitzustellen. Folglich stellt eine unterste Dichtung 52 eine Dichtung zwischen der MEA 26 und der Anodenbipolarplatte 42 bereit. Auf der MEA 26 stellt eine weitere Dichtung 52 der Kathodenbipolarplatte 44 eine Dichtung bereit. Diese Dichtungen 52 werden wie in 1a gebildet, indem man zunächst ein Netz aus Rillen oder Kanälen durch die Strömungsfeldplattenoberfläche bereitstellt.
Nun wird gemäß dieser zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, um eine zusätzliche Dichtung und zusätzliche Sicherheit beim Dichten bereitzustellen, eine Dichtung 54 zum Dichten an Ort und Stelle um das gesamte Äußere des Brennstoffzellenstapels, wie angegeben, bereitgestellt. Wie für 1a werden herkömmliche Anschlüsse und Öffnungen (nicht gezeigt) für das Fließen von Gasen und Kühlmittel zum Brennstoffzellenstapel bereitgestellt. Um diese Dichtung zu bilden wäre der gesamte Stapel geschlossen und Anschlüsse und Entlüftungen werden bereitgestellt, damit Dichtmaterial eingespritzt werden kann, um die äußere Dichtung 54 und all inneren Dichtungen gleichzeitig zu bilden. Zu diesem Zweck werden Verbindungskanäle und Führungen zwischen den Rillen für die Dichtungen 52 und dem Äußeren des Stapels vorgesehen, wo die Dichtung 54 geformt wird. Wie zuvor wird, wenn das Material einmal eingespritzt ist, es bei Raumtemperatur oder durch Erwärmen bei einer erhöhten Temperatur gehärtet. Das Material zum abschließenden Dichten auf der Oberfläche des Stapels dient zu zwei Zwecken, nämlich um den ganzen Stapel abzudichten und um den Brennstoffzellenstapel elektrisch zu isolieren.
In einer Variante der Anordnung von 2 wären die Rillen offen, anstatt daß sie komplett geschlossene Rillen bereitstellen, wären die Rillen an den Seiten des Brennstoffzellenstapels offen. Dann wären, um die Dichtungen zu bilden, die Seiten des Brennstoffzellenstapels durch eine Form oder dergleichen, etwas wie in 3 (nachstehend beschrieben) geschlossen, aber ohne einen Platz für eine komplette äußere Dichtung um den gesamten Brennstoffzellenstapel herum bereitzustellen.
3 zeigt ein Zusammenbaugerät, das im allgemeinen mit 60 bezeichnet wird, um eine Dichtung zu bilden; in etwa wie für die Ausführungsform von 2. Hier wird vorweggenommen, daß ein Brennstoffzellenstapel zunächst einer bekannten Praxis folgend zusammengebaut wird, aber ohne Dichtungen einzusetzen. Daher werden die verschiedenen Elemente des Stapels, im Prinzip die Strömungsfeldplatten und die MEAs mit geeigneten Endkomponenten sequenziell zusammengebaut. Um die Komponenten auszurichten, können Klemmstangen verwendet werden, indem man diese zunächst an einer Endplatte befestigt, oder die Komponenten können in einem Montagegestell zusammengebaut werden, das dimensioniert ist, um ein exaktes Ausrichten sicherzustellen. Auf die eine oder die andere Art wird, mit all den Komponenten an Ort und Stelle, die gesamte Anordnung zusammengeklemmt, herkömmlicherweise indem man Klemmstangen, wie erwähnt, verwendet, die an beiden Endplatten ansetzen. Das Zusammenbaugerät 60 hat eine Grundplatte 62 und eine periphere Wand 64, die einen Schacht 66 festlegt. Zusätzlich gibt es obere und untere Überstände 68, um an den Endplatten fest anzusetzen, um einen Brennstoffzellenstapel in Position zu bringen. Obwohl 3 die Überstände 68 auf nur zwei Seiten des Brennstoffzellenstapels zeigt, ist verständlich, daß sie auf allen vier Seiten bereitgestellt werden.
Dann wird eine Anordnung von Elementen für einen Brennstoffzellenstapel, umfassend Kathoden- und Anodenplatten, MEAs, Isolatoren, Stromsammelschienen innerhalb des Schachts 66 positioniert mit den Projektionen 68, die sicherstellen, daß es einen Raum um die gesamte Anoden- und Kathodenplatten gibt und um wenigstens Teilen der Endplatten. Stromsammelplatten haben gewöhnlicherweise überstehende Zungen zur Verbindung mit Kabeln etc. und Unterbringung und Dichtungen werden für diese bereitgestellt. Die verschiedenen Schichten oder Platten des Stapels werden schematisch bei 69 in 3 angegeben, wobei die Endplatten mit 69a bezeichnet werden.
Dann wird gemäß der vorliegenden Erfindung eine Materialschicht um das Äußere des Stapels herum eingespritzt, wie bei 70 angegeben wird. Dies stellt dann eine Dichtung, in etwa in der Art von 2, bereit. Wieder würde man Verbindungen zu dem Rillennetz innerhalb des Brennstoffzellenstapels machen, so daß innere Dichtungen gleichzeitig gebildet werden. In diesem Fall würde eine Entlüftung in den Endplatten bereitgestellt werden. Entlüftungskanäle würden bereitgestellt werden, die sich durch den Stapel und aus den Enden des Stapels erstrecken und in Verbindung mit dem Rillennetz innerhalb des Stapels selbst sind.
Es ist auch verständlich, daß vor dem Zusammenbau es gewöhnlicherweise notwendig sein wird, diese Oberflächen der Elemente zu reinigen und in einigen Fällen eine Grundierung aufzubringen. Folglich könnte das Reinigen durchgeführt werden, indem man zunächst Aceton verwendet, gefolgt von Isopropylalkohol, wobei die Oberflächen zwischen den beiden Reinigungsbehandlungen abgewischt werden.
Was die Verwendung der Grundierung angeht, wird angenommen, daß dies in Fällen nötig sein kann, in denen das Dichtmaterial keine adäquate Bindung zum Dichten an die große Verschiedenheit unterschiedlicher Materialien ist, die in Brennstoffzellen verwendet werden. Zum Beispiel könnten die Materialien umfassen: Titan; rostfreier Stahl; Gold; Graphit; zusammengesetzter Graphit; GRAFOIL^® (Markenzeichen von United Carbide); ABS (Acrylonitril-Butadien-Styrol); Polycarbonat, Polysulfon, thermoplastische Kunststoffe, mittels Wärme verfestigter Kunststoffe; Aluminium; Teflon; oder hochdichtes Polyethylen. Die Grundierung kann durch Bürsten, Rollen, Sprühanwendung, Screentransfer oder andere bekannte Weisen aufgetragen werden, wie eine Flüssigkeitszusammenbindung, optional mit einem verdunstenden Lösungsmittelträger, oder die Grundierung kann auf die geeigneten Oberflächen plattiert oder getaucht werden. Es ist ersichtlich, daß die Liste nicht alle möglichen Materialien umfasst. Alternativ kann der Träger in das Material eingebaut werden, das verwendet wird, um eine spezielle Komponente zu machen, so daß die Oberflächeneigenschaften der Komponente oder des Elements verändert werden, um eine gute Bindung mit dem Material zu bilden, das verwendet wird, um die Dichtung zu bilden. In einer weiteren Ausführungsform kann die Grundierung vor dem Einspritzen in den Stapel zu dem Dichtmaterial hinzugefügt werden.
Die Grundierung kann eine Verdünnungslösung verschiedener Typen reaktiver Silane und/oder Siloxane in einem Lösungsmittel vereinen, wie zum Beispiel in US-Patent 3,377,309 (04/09/68), US-Patent 3,677,998 (07/18/72), US-Patent 3,794,556 (02/26/74), US-Patent 3,960,800 (06/01/76), US-Patent 4,269,991 (05/26/81), US-Patent 4,719262 (01/12/88) und US-Patent 5,973,067 (10/26/99) alle von der Dow Corning Corporation dargestellt.
Um die Dichtmaterialien zu härten kann eine Härtetemperatur gewöhnlicherweise gewählt werden, indem man geeignete Komponenten für das Dichtmaterial wählt. Härtetemperaturen von z.B. 30°C, 80°C oder höher können ausgewählt werden. Härtetemperaturen müssen mit den Materialien der Brennstoffzellen kompatibel sein. Es wird auch vorweggenommen, daß zum Härten bei erhöhten Temperaturen erhitztes Wasser durch den Stapel geleitet werden könnte, das sicherstellen soll, daß der gesamte Stapel sofort auf die Härtetemperatur gebracht wird, um einen kurzen Härtezyklus zu ermöglichen. Wie vorstehend erwähnt, wird auch vorweggenommen, daß die Erfindung ein Dichtmaterial verwenden könnte, das bei Raumtemperatur härtet, so daß kein separater Erwärmungsschritt benötigt wird. Um Luft aus den einzelnen Rillen zu entlüften, während man das Dichtmaterial einfüllt, können Entlüftungen bereitgestellt werden. Es wurde in der Praxis herausgefunden, daß ein Muster von feinen Ritzen, die entwickelt wurden, um eine adäquate Entlüftung sicherzustellen und um eine Luftblasenbildung auszuschalten, eine ausreichende Entlüftung bereitstellen können. Die Entlüftungen können, wo benötigt, verschiedene Konfigurationen haben. Am einfachsten durch Bereitstellen einer einfachen Ritze mit einem scharten Werkzeug auf Oberflächen der Strömungsfeldplatten und dergleichen gebildet. Die Entlüftungen könnten jedoch rechteckig, oval, kreisförmig oder von jedem anderen beliebigen Profil sein. Vorzugsweise sind die Entlüftungen nach außen offen. Jedoch könnten die Entlüftungen sich zu irgendeinem Teil des Stapels hin öffnen, der zumindest während anfänglichen Baus zur Atmosphäre hin offen ist. Zum Beispiel sind viele der inneren Kammern, die bei Verwendung für Reaktionsgas oder Kühlmittel gedacht sind, während des Herstellens zur Atmosphäre hin offen und zu einigen Zwecken kann es erlaubt sein, Entlüftungen zu haben, die sich in diese Kammern öffnen. Alternativ kann jedes einzelne Element leicht zusammengeklemmt werden, so daß der innerhalb des Rillennetzes geschaffene Druck ausreichend ist, um die Luft nach außen zu zwingen. Das Verklemmen hält die Strömungsfeldplatten gleichzeitig ausreichend nahe zusammen, so daß verhindert wird, daß Material entweicht.
Die Erfindung wird in Bezug auf ein einzelnes Rillennetz beschrieben, aber es ist ersichtlich, daß zahlreiche Rillennetze bereitgestellt werden können. Zum Beispiel kann es sich bei komplexen Entwürfen als wünschenswert erweisen, einzelne getrennte Netze zu haben, so daß ein Fließen von Dichtmaterial in die einzelnen Netze gesteuert werden kann. Viele getrennte Netze bieten auch die Möglichkeit, unterschiedliches Dichtmaterial für verschiedene Komponenten einer Brennstoffzellenanordnung zu verwenden. Folglich kann, wie bereits erwähnt, eine große Verschiedenheit unterschiedlicher Materialien in Brennstoffzellen verwendet werden. Das Finden von Dichtmaterialien und einer Grundierung, die mit dem großen Bereich von Materialien kompatibel sind, kann schwierig sein. Es kann sich als vorteilhaft erweisen, getrennte Netze bereitzustellen, so daß jedes Dichtmaterial- und Grundierungspaar nur zur Verwendung mit einem kleineren Bereich von Materialien angepasst werden muss.
Es wird nun auf die 5 bis 13 Bezug genommen, die eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung zeigen, und der Brennstoffzellenstapel in diesen Figuren wird im allgemeinen mit Bezugszeichen 100 bezeichnet.
Unter Bezugnahme zunächst auf die 5 und 6 werden dort die Grundelemente des Stapels 100 gezeigt. Daher umfasst der Stapel 100 eine Anodenendplatte 102 und Kathodenendplatte 104. Auf bekannte Weise werden die Endplatten 102, 104 mit Verbindungsanschlüssen zur Zufuhr der notwendigen Fluide bereitgestellt. Luftverbindungsanschlüsse werden mit 106, 107 bezeichnet; Kühlmittelverbindungsanschlüsse werden mit 108, 109 bezeichnet; und Wasserstoffverbindungsanschlüsse werden mit 110, 111 bezeichnet. Obwohl nicht gezeigt, ist verständlich, daß entsprechende Kühlmittel- und Wasserstoffanschlüsse entsprechend 109, 111 auf der Anodenseite des Brennstoffzellenstapels bereitgestellt würden. Die verschiedenen Anschlüsse 106 bis 111 sind mit Verteilungskanälen oder Führungen verbunden, die sich durch den Brennstoffzellenstapel 100 erstrecken, wie bei vorherigen Ausführungsformen. Die Anschlüsse werden in Paaren bereitgestellt und erstrecken sich den gesamten Weg durch den Brennstoffzellenstapel 100, um eine Verbindung des Brennstoffzellenstapels 100 mit verschiedenen notwendigen Ausrüstungen zu ermöglichen. Dies ermöglicht auch, daß eine Anzahl von Brennstoffzellenstapeln auf bekannte Weise zusammen verbunden werden kann.
Unmittelbar benachbart zu den Anoden- und Kathodenendplatten 102, 104 sind Isolatoren 112 und 114. Unmittelbar benachbart zu den Isolatoren gibt es auf bekannte Weise einen Anodenstromsammler 116 und einen Kathodenstromsammler 118.
Zwischen den Stromsammlern 116, 118 gibt es eine Mehrzahl an Brennstoffzellen. In dieser speziellen Ausführungsform gibt es 10 Brennstoffzellen. 5 zeigt aus Gründen der Einfachheit nur die Elemente einer Brennstoffzelle. Folglich wird in 5 eine Anodenströmungsplatte 120, eine erste oder Anodengasdiffusionsschicht oder -medium 122, eine MEA 124, eine zweite oder Kathodengasdiffusionsschicht 126 und eine Kathodenströmungsfeldplatte 130 gezeigt.
Um die Anordnung zusammenzuhalten, sind Verbindungsstangen 131 bereitgestellt, die in Gewindebohrungen in die Anodenendplatte 102 geschraubt werden, die durch entsprechende ebene Bohrlöcher in der Kathodenendplatte 104 gehen. Auf bekannte Weise sind Muttern und Dichtungsringe zum Festmachen der gesamten Anordnung bereitgestellt und um sicherzustellen, daß die unterschiedlichen Elemente der einzelnen Brennstoffzellen zusammengeklemmt sind.
Nun beschäftigt sich die vorliegende Erfindung mit den Dichtungen und den Verfahren diese zu bilden. Als solches ist verständlich, daß andere Elemente der Brennstoffzellenanordnung in hohem Maße herkömmlich sein können, und diese werden nicht im Detail beschrieben. Insbesondere bilden Materialien, die für die Strömungsfeldplatten gewählt wurden, die MEA und die Gasdiffusionsschichten, die Gegenstand herkömmlicher Brennstoffzellen sind, keinen Teil der vorliegenden Erfindung. Es wird nun auf die 6a und 6b Bezug genommen, die Konfigurationen mit 20 bzw. 100 einzelnen Brennstoffzellen zeigen. Diese Figuren zeigen die Brennstoffzellen schematisch und geben die Grundelemente der Brennstoffzellen selbst an ohne die am Ende des Stapels notwendigen Komponenten. Daher werden Endplatten 102, 104, Isolatoren 112, 114 und Stromsammler 116, 118 nicht gezeigt. Stattdessen zeigen die Figuren einfach Paare von Strömungsfeldplatten 120, 130.
In der folgenden Beschreibung wird auch verstanden, daß die Zeichnungen "Vorder-" und "Rück" in Bezug auf die Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten 120, 130 ihre Orientierung in Bezug auf die MEA angeben. Folglich gibt "Vorder" an, daß die Stirnfläche in Richtung der MEA zeigt; "Rück" gibt an, daß die Stirnfläche weg von der MEA zeigt. Folglich ist in den 8 und 10 die Konfiguration der Anschlüsse im Vergleich zu den 7 und 9 umgedreht.
Es wird nun auf die 7 und 8 Bezug genommen, die Details der Anodenbipolarplatte 120 zeigen. Wie gezeigt ist die Platte 120 im allgemeinen rechteckig, kann aber von beliebiger Geometrie sein und umfasst eine vordere oder innere Stirnfläche 132, die in 7 gezeigt ist, und eine Rück- oder äußere Stirnfläche 134, die in 8 gezeigt ist. Die vordere Stirnfläche 132 stellt Kanäle für den Wasserstoff bereit, während die Rückseite 134 eine Kanalanordnung bereitstellt, um ein Kühlen zu erleichtern.
Entsprechend der Anschlüsse 106–111 der gesamten Stapelanordnung hat die Strömungsfeldplatte 120 rechteckige Aperturen und 136, 137 für den Luftstrom; im allgemeinen quadratische Aperturen 138, 139 für den Kühlmittelstrom; und im allgemeinen quadratische Aperturen 140, 141 für Wasserstoff. Diese Aperturen 136 bis 141 sind mit den Anschlüssen 106 bis 111 ausgerichtet. Entsprechende Aperturen sind in allen Strömungsfeldplatten vorgesehen, um Führungen oder Verteilungskanäle festzulegen, die sich durch den Brennstoffzellenstapel auf bekannte Weise erstrecken.
Nun, um die verschiedenen Elemente des Brennstoffzellenstapels 100 zusammenzudichten, sind die Strömungsfeldplatten mit Rillen ausgestattet, um ein Rillennetz zu bilden, wie nachstehend detailliert beschrieben wird. Das Netz ist konfiguriert, um einen Strom von einem Dichtungsmittel aufzunehmen und festzulegen, das eine Dichtung durch den Brennstoffzellenstapel bildet. Die Elemente dieses Rillennetzes auf jeder Seite der Anodenströmungsfeldplatte wird nun beschrieben.
Auf der vorderen Stirnfläche 132 ist ein vorderes Rillennetz oder Netzanteil mit 142 angegeben. Das Rillennetz 142 hat eine Tiefe von 0.61 mm (0.024'') und die Breite variiert wie nachstehend angegeben.
Das Rillennetz 142 umfasst Seitenrillen 143. Diese Seitenrillen 143 haben eine Breite von 3.89 mm (0.153'').
An einem Ende, um die Aperturen 136, 138 und 140 herum, stellt das Rillennetz 142 entsprechende rechteckige Rillenanteile bereit.
Der rechteckige Rillenanteil 144 für die Aperturen 136 umfasst äußere Rillensegmente 148, die in ein Rillensegment 149 weitergehen, von denen alle eine Breite von 5.08 mm (0.200'') haben. Ein inneres Rillensegment 150 hat eine Breite von 3.05 mm (0.120''). Für die Apertur 138 für Kühlflüssigkeit hat eine rechteckige Rille 145 Rillensegmente 152, die um die drei Seiten herum bereitgestellt wird, wobei jede wieder eine Breite von 5.08 mm (0.200'') hat. Für die Apertur 140 hat eine rechteckige Rille 146 Rillensegmente 154, die im wesentlichen den Rillensegmenten 152 entsprechen und jede wiederum hat eine Breite von 5.08 mm (0.200''). Für die Rillensegmente 152, 154 gibt es innere Rillensegmente 153, 155, die wie das Rillensegment 150 eine Breite von 3.05 mm (0.120'') haben.
Es sei darauf hingewiesen, daß zwischen benachbarten Paaren von Aperturen 136, 138, 140 es Rillenanschlussteile 158, 159 gibt, die eine Gesamtbreite von 12,7 mm (0.5'') haben, um einen glatten Übergang zwischen benachbarten Rillensegmenten bereitzustellen. Diese Konfigurationen der Rillenanschlussteile 158, 159 und die reduzierte Dicke der Rillensegmente 150, 153, 155 verglichen mit den äußeren Rillensegmenten ist gedacht, um sicherzustellen, daß das Material für das Dichtmaterial durch alle Rillensegmente strömt und sie gleichmäßig ausfüllt.
Um eine Verbindung durch die verschiedenen Strömungsfeldplatten und dergleichen bereitzustellen, wird eine Verbindungsapertur 160 bereitgestellt, die eine Breite von 6.35 mm (0.25''), abgerundete Enden mit einem Radius von 3.18 mm (0.125'') und eine Gesamtlänge von 8.89 mm (0,35'') aufweist. Wie gezeigt ist in 7 die Verbindungsapertur 160 so dimensioniert, um in klarer Weise die Rillensegmente 152, 154 zu unterbrechen. Diese Konfiguration ist auch in den Endplatten, Isolatoren und Stromsammelplatten gefunden, da die Verbindungsaperturen 160 durch die Endplatten weitergehen, und die Endplatten haben ein entsprechendes Rillenprofil. Es wird in größerem Detail in den 12 und 15 gesehen und wird nachstehend beschrieben.
Das Rückseitendichtungsprofil der Anodenströmungsfeldplatte wird in Figur 8 gezeigt. Dies umfasst Seitenrillen 162 mit einer größeren Breite von 5.08 mm (0,200''), verglichen mit den Seitenrillen auf der vorderen Stirnfläche. Um die Luftapertur 136 herum gibt es Rillensegmente 164 mit einer gleichmäßigen Breite auch von 5.08 mm (0.200''). Diese stellen eine Verbindung in einen ersten Rillenanschlussteil 166 her.
Für die Kühlmittelapertur 138 erstrecken sich Rillensegmente 168, auch mit einer Breite von 5.08 mm (0.200'') um drei Seiten herum. Wie gezeigt ist die Apertur 138 auf der inneren Seite offen, um der Kühlflüssigkeit zu erlauben, durch das gezeigte Kanalnetz zu strömen. Wie angegeben ist das Kanalnetz so, daß es die gleichmäßige Verteilung von Kühlflüssigkeit durch die Rückseite der Strömungsfeldplatte begünstigt.
Für die Brennstoff- oder Wasserstoffapertur 140 gibt es Rillensegmente 170 auf drei Seiten. Ein Rillenverbindungsteil 172 fügt die Rillensegmente um die Aperturen 138, 140 herum aneinander.
Ein innerstes Rillensegment 174 für die Apertur 140 ist in größerem Abstand, verglichen mit dem Rillensegment 155, gesetzt. Dies ermöglicht, daß Strömungskanäle 176 bereitgestellt werden, die sich unter dem Rillensegment 155 erstrecken. Übergangsschlitze 178 werden dann bereitgestellt, der einen Gasfluß von einer Seite der Strömungsfeldplatte zur anderen ermöglicht. Wie in 7 gezeigt treten diese Schlitze auf der vorderen Stirnfläche der Strömungsfeldplatte hervor, und ein Kanalnetz wird bereitgestellt, um den Gasfluß gleichmäßig durch die vordere Stirnfläche der Platte zu verteilen. Die vollständigen rechteckigen Rillen um die Aperturen 136, 138 und 140 in 8 werden mit 182, 184, bzw. 186 bezeichnet.
Wie in den 7 und 8 gezeigt, ist die Konfiguration für die Aperturen 137, 139 und 141 am anderen Ende der Anodenströmungsfeldplatte 120 entsprechend. Aus Gründen der Einfachheit und Kürze der Beschreibung diese Kanäle wird die Beschreibung dieser Kanäle nicht wiederholt. Die gleichen Bezugszeichen werden verwendet, um die verschiedenen Rillensegmente, Verbindungsteile und dergleichen zu bezeichnen, aber mit einer Suffix "a", um sie zu unterscheiden, z.B. für die Rillenteile 144a, 145a und 146a in 7.
Es wird nun auf 9 und 10 Bezug genommen, welche die Konfiguration der Kathodenströmungsfeldplatte 130 zeigen. Es sei zunächst darauf hingewiesen, daß die Anordnung der Dichtungsrillen im wesentlichen der für die Anodenströmungsfeldplatte 120 entspricht. Dies ist notwendig, da der Entwurf benötigte, daß die MEA 120 zwischen die beiden Strömungsfeldplatten eingelegt wird, wobei die Dichtungen genau einander gegenüber gesetzt gebildet werden. Es wird gewöhnlicherweise bevorzugt, die Stapelanordnung so zu entwerten, daß die Dichtungen einander gegenüber gesetzt sind, aber dies ist nicht wesentlich. Es wird auch eingesehen, daß der vordere Seitendichtungspfad (Rillen) der Anoden- und der Kathodenströmungsfeldplatten 120, 130 Spiegelbilder voneinander sind, genauso wie ihre Rückseiten. Dementsprechend werden, wieder aus Gründen der Einfachheit und Kürze, in 9 und 10 die gleichen Bezugszeichen verwendet, um die unterschiedlichen Rillensegmente der Dichtungskanalanordnung zu bezeichnen, aber mit einem Apostroph, um ihre Verwendung auf der Kathodenströmungsfeldplatte anzugeben.
Notwendigerweise wird für die Kathodenströmungsfeldplatte 130 das Rillenmuster auf der vorderen Stirnfläche bereitgestellt, um eine gleichmäßige Verteilung des Oxidationsmittelstroms aus den Oxidationsmittelaperturen 136, 137 zu ermöglichen. Auf der Rückseite der Kathodenströmungsfeldplatte sind Übergangsschlitze 180 bereitgestellt, die eine Verbindung zwischen den Aperturen 136, 137 für das Oxidationsmittel und die Netzkanäle auf der vorderen Stirnfläche der Platte bereitstellen. Hier werden fünf Schlitze für jede Apertur bereitgestellt, verglichen mit den vier für die Anodenströmungsfeldplatte. In diesem Fall wird, wie es gewöhnlich ist für Brennstoffzellen, Luft als Oxidationsmittel verwendet, und da ungefähr 80 % der Luft Stickstoff umfasst, muss ein größerer Gasfluß bereitgestellt werden, um eine adäquate Bereitstellung von Sauerstoff im Oxidationsmittel sicherzustellen.
Auf der Rückseite der Kathodenströmungsfeldplatte 130 sind keine Kanäle zum Kühlen des Wasserstroms bereitgestellt, und die Rückseite ist völlig flach. Unterschiedliche Tiefen werden verwendet, um die unterschiedlichen Längen der Flußkanäle und unterschiedlichen Fluide darin zu kompensieren. Jedoch müssen die Tiefen und Breiten der Dichtungen für jeden Stapel optimiert werden. Es wird nun auf die 11 bis 15 Bezug genommen, die Details der Anoden- und Kathodenendplatten zeigen. Diese Endplatten haben Rillennetze entsprechend derer der Strömungsfeldplatten.
Folglich gibt es für die Anodenendplatte 102 ein Rillennetz 190, das dem Rillennetz auf der Rückseite der Anodenströmungsfeldplatte 120 entspricht. Dementsprechend werden ähnliche Bezugszeichen verwendet, um die unterschiedlichen Rillensegmente der Anoden- und Kathodenendplatten 102, 104 zu bezeichnen, die im Detail in 11–13 und 14–15 gezeigt sind, aber durch das Suffix "e" bezeichnet werden. Wie bei 192 angegeben werden Bohrlöcher bereitgestellt, um die Verbindungsstangen 131 aufzunehmen.
Nun wird gemäß der vorliegenden Erfindung ein Verbindungsanschluss 194 bereitgestellt, wie er am besten in 13 gezeigt ist. Der Verbindungsanschluss 194 umfasst einen äußeren Teil 196 mit Gewinde, der auf bekannte Weise gebohrt und angesteckt ist. Dies führt weiter zu einem kurzen Teil 198 von kleinerem Durchmesser, der wiederum mit der Verbindungsapertur 160e verbindet. Jedoch kann ein beliebiger Fluidverbinder verwendet werden.
Entsprechend den Strömungsfeldplatten für die Anodenendplatte 102 gibt es zwei Verbindungsanschlüsse 194, die mit den Verbindungsaperturen 160e und 160a verbinden, wie am besten in 12 und 13 gezeigt wird.
Dementsprechend wird die Kathodenendplatte im Detail in 14 und 15 gezeigt, die mit 15, wie 12, die Verbindung über die Rillensegmente zeigen. Das Rillenprofil auf der inneren Seite der Kathodenendplatte entspricht dem Rillenprofil der Anodenströmungsfeldplatte.
Wie nachstehend genauer beschrieben wird, ermöglicht diese Anordnung bei Verwendung, daß ein Dichtmaterial bereitgestellt wird, um die unterschiedlichen Dichtungsrillen und Kanäle zu füllen. Wenn die Dichtung einmal gebildet ist, werden die Zufuhrleitungen für das Dichtmaterial entfernt und Schließstöpsel werden eingeführt, wobei solche Schließstöpsel mit 200 in 5 bezeichnet werden. Nun werden, anders als herkömmliche Dichtringe, die Dichtungen für die Brennstoffzellen der vorliegenden Erfindung durch Einspritzen von flüssigem Silikongummimaterial in die unterschiedlichen Rillen zwischen die verschiedenen Elemente des Brennstoffzellenstapels gebildet. Da diese Rillen geschlossen sind, benötigt dies notwendigerweise Luft, die in diesen Kanälen vorhanden sein muss, damit sie austreten kann. Sonst bleiben Gußblasen übrig, die Fehlerstellen in der Dichtung ermöglichen. Zu diesem Zweck wurde es als ausreichend befunden, sehr kleine Kanäle oder Rillen einfach durch Ritzen der Oberfläche der Platten an geeigneten Stellen bereitzustellen. Die Stellen für diese Ritzen können durch Experiment oder durch Berechnung bestimmt werden.
Bei Verwendung wird der Brennstoffzellenstapel 100 mit der geeigneten Anzahl an Brennstoffzellen zusammengebaut und wird unter Verwendung der Verbindungsstangen 131 zusammengeklemmt. Der Stapel würde dann die vorstehend für 5 aufgelisteten Elemente enthalten, und es kann festgehalten werden, daß verglichen mit herkömmlichen Brennstoffzellenstapeln, es in diesem Stadium keine Dichtungen zwischen irgendwelchen Elementen gibt. Jedoch ist Isoliermaterial vorhanden, um die die MEA berührende Anoden- und Kathodenplatte voneinander abzuschirmen (um einen Kurzschluss zu verhindern) und ist als Teil der MEA bereitgestellt. Dieses Material kann entweder Teil des Lonomer selbst oder eines geeigneten Materials (Fluorpolymer, Mylar, etc.) sein. Eine Alternative ist, daß die Bipolarplatte in diesen Flächen nicht leitend ist.
Die Anschlüsse, die durch die Gewindebohrlöcher 196 bereitgestellt werden, werden dann mit einer Zufuhr eines flüssigen silikonelastomeren Dichtmaterials verbunden. Da es zwei Anschlüsse oder Bohrungen 196 für jede Endplatte gibt, d.h. insgesamt vier Anschlüsse, bedeutet dies, daß das Dichtmaterial gleichzeitig sowohl vom Anodenende als auch vom Kathodenende des Stapels zugeführt wird; es wird zusätzlich zugeführt von beiden Enden oder Rändern von jeder der Kathode und der Anode. Es ist jedoch möglich, um aus irgendeiner Anzahl von Anschlüssen zuzuführen, und das wird vom Entwurf vorgeschrieben.
Ein geeignetes Dichtmaterial wird dann unter einem geeigneten Druck eingespritzt. Der Druck wird gewählt abhängig von der Viskosität des Materials, den gewählten Werten für die Rillen, Führungen und Kanäle, etc., um ein adäquates Füllen aller Rillen und Kanäle in einer gewünschten Zeit sicherzustellen.
Material fließt aus den inneren Anschlüssen heraus, die durch die Gewindebohrungen 196 durch die Verbindungsaperturen 160 zu jeder einzelnen Brennstoffzelle bereitgestellt sind. Innerhalb dieser einzelnen Brennstoffzellen fließt es dann durch die Rillennetze, die vorstehend detailliert beschrieben wurden. Dies wird beispielhaft in Bezug auf genau das Rillenprofil der Anodenströmungsfeldplatte 120 beschrieben. Es ist verständlich, daß, da die Rillennetze im allgemeinen ähnlich sind, ähnliche Strömungsmuster für die anderen Rillennetze realisiert werden.
Es ist ersichtlich, daß die beiden Enden der vorderen Stirnfläche der Anodenströmungsplatte 120 eine Rotationssymmetrie aufweisen, obwohl dies nur angenehm und nicht wesentlich ist. Daher werden die Flussmuster im allgemeinen ähnlich sein. Wiederum wird aus Gründen der Einfachheit dies für das rechte Ende des Rillennetzes 142 beschrieben, wie man in 7 sieht, und es ist verständlich, daß ein entsprechendes Flussmuster für das linke Ende stattfindet.
Das Dichtmaterial fließt aus der Verbindungsapertur 160 in die Rillensegmente 152, 154. Die Materialien fließen gleichzeitig entlang den äußeren Rändern dieser Segmente und auch der Teile dieser Segmente, die nach innen gerichtet sind, in Richtung des Rillenverbindungsteil 159. Wenn das Material den Anschlussteil 159 erreicht, wird es dann in die engeren Rillensegmente 153, 155 eingeleitet. Gleichzeitig fließt das Material weiter um das Äußere der Aperturen 138, 140 durch die Rillensegmente 152, 154.
Die beiden Flüsse um die Apertur 140 führen schließlich in die Seitenrille 143. Es ist ersichtlich, daß die Abmessungen der Rillen 154, 155 und die Stelle der Verbindungsapertur 160 so gewählt sind, daß die beiden Flüsse sich ungefähr gleichzeitig treffen und insbesondere, daß keine Gußblasen bleiben.
Dementsprechend werden sich die Flüsse um die Apertur 138 am Rillenverbindungsteil 158 treffen. Wiederum sind die Abmessungen der Rillensegmente 152, 153 und auch das Rillenverbindungsteil 159 von derartiger Größe, um sicherzustellen, daß diese Flüsse sich ungefähr gleichzeitig treffen. Der Strom divergiert dann wieder und strömt in zwei Pfade um die größere Apertur 136 für den Oxidationsmittelstroms herum. Es sei wieder darauf hingewiesen, daß das Rillennetz 148 eine größere Breite als das Rillensegment 150 hat, um ungefähr gleiche Reisezeit um die Apertur 136 zu unterstützen, so daß die beiden Flüsse im allgemeinen gleichzeitig an der Verbindung mit der obersten Rille 143 in 7 ankommen. Die Flüsse verbinden sich dann, um die Seitenrille 143 hinabzuströmen.
Wie erwähnt findet ein im allgemeinen ähnlicher Vorgang am anderen linken Ende der Anodenströmungsfeldplatte 120 statt, wie man in 7 sehen kann. Folglich gibt es für jede Seitenrille 143 dann zwei Flüsse, die sich von jedem Ende nähern. Diese beiden Flüsse treffen sich an den Entlüftungen 202. Diese Entlüftungen sind so dimensioniert, daß sie erlauben, daß überschüssige Luft nach außen geführt wird, aber klein genug, um Fülldrucke bis zu einem Niveau aufzubauen, das allen Rillensegmente erlaubt, in der Anordnung vollständig gefüllt werden. Der Entwurf der Rillensegmentmuster erlaubt für viele ungehärtete Dichtmaterialvorderseiten gleichzeitig während des Füllvorgangs fortzuschreiten. Wenn eine Flussfront auf die andere Flussfront trifft, kann Luft möglicherweise eingefangen sein, und der innere Luftdruck kann die Rillensegmente davon abhalten, sich vollständig mit Dichtmaterial zu füllen. Um zu verhindern, daß dies geschieht, werden die Entlüftungen 202 platziert, wo Dichtmaterialflussfronten zusammenlaufen. Typischerweise sind diese Entlüftungsschlitze 0.5 bis 3.0 mm breit und 0.0003'' (0.0075 mm) bis 0.002'' (0.05 mm) tief mit vielen alternativen Konfigurationen, von denen bekannt ist, daß sie funktionieren, wie runde Entlüftungen, kreisförmige Rillen als ein Ergebnis regulärer Schliffbilder und Kreuzschraffurmustern. Die örtliche Festlegung der Entlüftungen ist ein kritischer Parameter in der Füllfunktion und diese werden typischerweise unter Verwendung einer Kombination von Computersimulation und empirischem Entwurf angeordnet. Wie gezeigt können zusätzliche Entlüftungen 202 an einem der beiden Enden bereitgestellt werden, um insgesamt sechs Entlüftungen auf der Seite der Platte bereitzustellen.
Diese Entlüftungen 202 können für die vordere und hintere Stirnfläche sowohl der Anoden- als auch der Kathodenströmungsfeldplatte bereitgestellt werden. Es ist verständlich, daß für sich einander gegenüberstehende Oberflächen der Platte es oft ausreichend ist, Entlüftungen auf der Stirnfläche einer Platte bereitzustellen. Auch wie in 11 gezeigt, werden auch Entlüftungen 202 auf den Endplatten an entsprechenden Orten bereitgestellt.
In der Praxis werden in einer speziellen Brennstoffstapelanordnung Tests durchgeführt, um die Füllzeit festzustellen, die benötigt wird, um ein vollständiges Füllen aller Rillen und Kanäle sicherzustellen. Das kann für unterschiedliche Materialien, Ausdehnungen, Temperaturen etc. gemacht werden. Wenn man die Füllzeit bestimmt hat, wird Material dann in die komplette Stapelanordnung 100 für die bestimmte Füllzeit eingespritzt, woraufhin der Fluß beendet und die Dichtmaterialzufuhr abgetrennt wird.
Die Verbindungsanschlüsse 194 werden dann mit den Stöpseln 200 geschlossen. Die gesamte Brennstoffzellenstapelanordnung 100 wird dann einem Härtevorgang ausgesetzt. Typischerweise erfordert dies das Aussetzen einer erhöhten Temperatur für eine gesetzte Zeitdauer. Das Dichtmaterial wird dann gewählt, um sicherzustellen, daß es unter diesen Bedingungen härtet.
Im Anschluss an das Härten wird der Brennstoffzellenstapel 100 dann einem Satz von Tests ausgesetzt, um ihn auf die gewünschten elektrischen und Fluideigenschaften zu überprüfen und insbesondere um auf Abwesenheit von undichten Stellen einer der durchströmende Fluide zu überprüfen.
Falls irgendwelche undichten entdeckt werden, muss die Brennstoffzelle höchstwahrscheinlich repariert werden. Abhängig von der Beschaffenheit der undichten Stelle und Details eines einzelnen Stapelentwurfs, kann es möglich sein, einfach die gesamte Anordnung an einer Dichtung zu trennen, die defekte Dichtung auszuräumen und dann eine neue Dichtung zu bilden. Aus diesem Grund kann es sich als wünschenswert erweisen, relativ kleine Brennstoffzellenstapel verglichen mit anderer herkömmlicher Praxis herzustellen. Während dies mehr Zwischenstapelverbindungen benötigen kann, wird es durch die inhärente Robustheit und Verlässlichkeit jedes einzelnen Brennstoffzellenstapels mehr als wieder gut gemacht. Das Konzept kann über den ganzen Bereich bis hin zu einer einzelnen Zelleinheit (als eine Membranelektrodeneinheit oder MEU bezeichnet) angewandt werden und dies würde dann denkbarerweise erlauben, daß Stapel beliebiger Länge hergestellt werden.
Diese MEU ist vorzugsweise gebildet, so daß eine Anzahl solcher MEUs leicht und einfach zusammengeklemmt werden kann, um einen vollständigen Brennstoffzellenstapel gewünschter Kapazität zu bilden. Folglich würde ein MEU einfach zwei Strömungsfeldplatten haben, deren äußere oder hintere Stirnflächen angepasst sind, um mit den entsprechenden Stirnflächen anderer MEUs zusammenzupassen, um die notwendige Funktionalität bereitzustellen.
Typischerweise sind Stirnflächen der MEUs angepasst, um eine Kühlmittelkammer für kühlende Brennstoffzellen zu bilden. Eine äußere Stirnfläche der MEU kann eine Dichtung oder einen Dichtungsring haben, die vorab mit ihr ausgebildet ist. Die andere Stirnfläche könnte dann eben sein, oder könnte gerillt sein, um die Vorformdichtung auf der andern MEU aufzunehmen. Diese äußere Dichtung oder Dichtungsring wird vorzugsweise gleichzeitig mit der Bildung der inneren Dichtung gebildet, an Ort und Stelle eingespritzt gemäß der vorliegenden Erfindung. Zu diesem Zweck kann eine Formhälfte gegen die äußere Stirnfläche der MEU aufgebracht werden, und Dichtmaterial kann dann in ein Dichtungsprofil eingespritzt, das zwischen der Formhälfte und dieser äußeren Stirnfläche der MEU festgelegt wird, zur gleichen Zeit wie das Dichtmaterial in das Rillennetz innerhalb der MEU selbst eingespritzt wird. Eine komplette Brennstoffzellenanordnung zu bilden, ist einfach eine Frage des Auswählens der gewünschten Anzahl an MEU's, des Zusammenklemmens der MEU's zwischen Endplatten mit gewöhnlichen zusätzlichen Endkomponenten, z.B. Isolatoren, Stromsammlern, etc. Die äußeren Stirnflächen der MEU's und die vorgeformten Dichtungen bilden notwendige zusätzliche Kammern, insbesondere Kammern für Kühlmittel, die mit geeigneten Kühlmittelanschlüssen und Kanälen innerhalb der gesamten Anordnung verbunden werden. Dies wird ermöglichen, daß eine breite Verschiedenheit von Brennstoffzellenstapeln aus einer einzelnen Grundeinheit konfiguriert wird, die als eine MEU bezeichnet wird. Es sei darauf hingewiesen, daß die MEU nur eine einzelne Zelle haben könnte oder eine kleine Anzahl an Brennstoffzellen, z.B. 5 sein könnte. In dem vollendeten Brennstoffzellenstapel ist das Ersetzen einer kaputten MEU einfach. Ein Wiederzusammenbauen erfordert nur, daß man sicherstellt, daß funktionierende Dichtungen zwischen benachbarten MEU's und Dichtungen innerhalb jeder MEU geformt werden, die von dieser Prozedur nicht gestört werden.
Die beschriebenen Ausführungsformen haben Rillennetze, die Rillensegmente in Elementen oder Komponenten auf einer von beiden Seiten der Rille umfassen. Es ist ersichtlich, daß dies nicht immer notwendig ist. Folglich kann es zu einigen Zwecken, z.B. zum Festlegen einer Kammer für Kühlmittel, ausreichend sein, die Rillensegmente in einer Strömungsplatte mit einer ebenen Verbindungsoberfläche bereitzustellen, so daß Toleranzen wenig kritisch sind. Die Erfindung wurde auch beschrieben, indem sie die MEA zeigt, die sich zu den Rändern der Strömungsfeldplatten erstreckt. Zwei prinzipielle Varianten seien erwähnt. Zunächst ist das Material der MEA teuer und muss notwendigerweise ziemlich dünn sein, typischerweise in der Größenordnung von 1/1000 bis 2/1000 eines Inches mit gegenwärtigen Materialien, so daß es nicht so robust ist. Für einige Anwendungen ist es wünschenswert, einen peripheren Flansch oder eine Befestigungsschicht bereitzustellen, die zusammengebunden ist und die Peripherie der PEM's selbst überlappt. Typischerweise wird der Bund dann aus zwei Schichten gebildet, wobei jede 1/1000 bis 2/1000 eines Inches dick ist, für eine Gesamtdicke von 2/000 bis 4/000 eines Inches. Es ist dieser Flansch oder diese Schicht, der/die dann mit der Dichtung abgedichtet wird.
Eine zweite Überlegung ist, daß das Bereitstellen der MEA oder einer Flanschschicht, die eine Rille oder Kanal halbiert für das Dichtmaterial Probleme bereitet. Es wird angenommen, daß Strom des Dichtmaterials einheitlich ist. Dies kann in der Praxis nicht auftreten. Zum Beispiel, falls sich die MEA leicht verformt, dann werden sich die Stromquerschnitte auf beiden Seiten verformen. Dies führt zu Störungen in Flußraten des Dichtmaterials auf beiden Seiten der MEA, das nur verursachen wird, daß die Verformung zunimmt. Daher wird der Fluß auf der Seite zunehmen, die bereits einen größeren Fluß erfährt und es auf die andere Seite beschränken. Dies kann zu einer unpassenden Dichtung der MEA führen. Um dies zu vermeiden, nimmt die Erfindung auch Varianten, die in 1b bis 1e gezeigt sind, vorweg. Diese werden nachstehend beschrieben, und aus Gründen der Einfachheit werden ähnlichen oder gleichen Komponenten in diesen Figuren die gleichen Bezugszeichen gegeben wie in 1a, aber mit den Suffixen b, c, d soweit erforderlich, um Merkmale anzugeben, die unterschiedlich sind.
Eine erste Variante in 1b stellt eine Konfiguration bereit, in der die Peripherie von der MEA 26b oder irgendein Befestigungsflansch dimensioniert ist, um am Ende der Rille selbst zu terminieren, d.h. die MEA 26b würde sich nicht den ganzen Weg über die Rille hinweg erstrecken. Dies wird ein präziseres Befestigen der MEA 26b erfordern. Zusätzlich würde dies bedeuten, daß Verbindungsoberflächen von Endplatten und dergleichen außerhalb des Rillennetzes dann nicht durch die MEA getrennt werden würden. Um Isolierung zwischen den Strömungsfeldplatten zu erreichen, würde eine getrennte Isolierschicht angegeben mit 27 bereitgestellt werden, z.B. indem dies auf die Fläche der Strömungsfeldplatten 22b und 24b siebgedruckt wird. Wie gezeigt können die Rillen 28b, 30b zum großen Teil unverändert bleiben.
Eine zweite Variante in 1c überwindet das potentielle Problem unterschiedlicher Strömungsraten in gegenüberliegenden Rillen, was eine Verformung der MEA verursacht, durch Bereitstellen von Offset-Rillen, die in 28c, 30c gezeigt werden. In dieser Anordnung wäre jede Rille 28c in der Platte 22c durch einen Teil der MEA 26c geschlossen, aber die andere Seite dieses Teils der MEA 26c wäre dann durch die zweite Platte 24c unterstützt, um nicht verformt werden zu können. Dementsprechend wäre eine Rille 30c in der zweiten Platte 24c, die von der Rille 28c beabstandet ist in der Platte 22c durch MEA 26c eingeschlossen, und die MEA 26c würde durch die Platte 22c abgesichert und unterstützt.
Unter Bezugnahme auf 1d werden in einer weiteren Variante die GDM-Hohlräume 38 effektiv entfernt, indem GDM-Schichten bereitgestellt werden, die sich zur Peripherie der Platten 22d und 24d erstrecken. Die Rillen 28d, 30d werden wie gezeigt weiter bereitgestellt, wobei sie sich auf den Rändern der GDM-Schichten öffnen. Die Dichtung fließt aus den Rillen 28d, 30d, um die Lücken in dem GDM zu füllen, bis das Dichtmaterial die Fläche der MEA 26d erreicht. Es wird erwartet, daß das Dichtmaterial um die einzelnen Partikel der Katalysatorschicht strömt, um eine Dichtung für die eigentliche Protonenaustauschmembran zu bilden, selbst wenn das Dichtmaterial nicht völlig die Katalysatorschicht durchdringt. Nach Bedarf kann die MEA 26d Schicht direkt an die Peripherien der Platten 22d, 24d anschließen oder kann aus den Plattenperipherien eingesetzt sein; im letzten Fall wird eine Dichtung, die selbst direkt an die Plattenperipherien angrenzt, effektiv um die äußeren Ränder der MEA 26d und der GDM-Schichten geformt. In beiden Fällen ist es möglich, eine Erweiterung der Dichtung außerhalb der Rillen 28d, 30d und jenseits der Plattenperipherie bereitzustellen, die sich möglicherweise um den Brennstoffzellenstapel als ein Ganzes erstreckt.
In 1e ist die Konstruktion ähnlich zur 1d. Jedoch enden die GDM-Schichten kurz vor der Plattenperipherie, wie bei 31e angegeben ist. Die Rillen 28e, 30e werden dann effektiv außerhalb der GDM-Schichten an den Peripherien der Platten 22e, 24e gebildet.
In 1d und e haben die Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten einander gegenüberliegende Seiten, obwohl verständlich ist, daß diese Stirnflächen auf bekannte Weise um fortzuwirken, Flußkanäle für Gase umfassen würden. Da diese Seiten sonst flach sind, erleichtert dies in großem Umfang Toleranz- und Ausrichtungsfragestellungen und im allgemeinen wird erwartet, daß die MEA 26d, e eingefügt werden kann, ohne daß enge Toleranzen aufrechterhalten werden müssen.
In allen 1a–1e kann die PEM-Schicht 26a bis e mit einer PEM-Schicht ersetzt werden, die einen äußeren Befestigungsflansch oder -rand hat. Das macht gewöhnlicherweise die PEM-Schicht stärker und spart von dem teuren PEM-Material. Dies hat Vorteile, daß das Flanschmaterial ausgewählt werden kann, um eine gute Bindung mit dem Dichtmaterial zu bilden und dies vermeidet beliebige potentielle Probleme des Bildens einer Dichtung, die die Katalysatorschichten einbezieht.
In 1d und e können einander gegenüberliegende Überstände bereitgestellt werden, um die äußeren Peripherien der Platten um Beabstandung der Platten zu steuern und folglich Druck auf die GDM-Schichten ohne ein Strömen des Dichtmaterials zu betreffen. Diese können zusätzlich beim Ausrichten der PEM-Schichten 26 und der GDM-Schichten helfen. Alternativ können Überstände unterlassen werden, und der gesamte Stapel kann vor dem Dichten auf einen bekannten Druck geklemmt werden. Anders als bekannte Techniken wird der ganze Druck von den GDM-Schichten genommen, so daß jede GDM-Schicht dem gleichen Druck ausgesetzt ist. Dieser Druck wird vorzugsweise durch Verbindungsstangen oder dergleichen gesetzt und gehalten, bevor das Dichtmaterial eingespritzt wird.
Unter Bezugnahme nun auf die 16a und 16b wird schematisch die Gesamtanordnung zum Zuführen des Dichtmaterials gezeigt, wobei 16b eine Anordnung zum Zuführen zweier verschiedener Dichtmaterialien zeigt.
In 16a ist der Brennstoffzellenstapel 100 von 5 gezeigt. Eine Pumpe 210 wird durch Schläuche 212 mit zwei Anschlüssen an einem Ende des Brennstoffzellenstapels 100 verbunden. Ein zusätzlicher Schlauch 212 verbindet die Pumpe 210 mit einer Silikondichtmaterialausgabemaschine, die einen statischen Mischer umfaßt und die bei 214 angegeben ist.
In dieser Anordnung wird das Dichtmaterial zu nur einem Ende des Stapels 100 zugeführt. Als solches kann es einige Zeit dauern, bis sie das ferne Ende des Stapels erreicht, und dies ist unter Umständen für größere Stapel nicht geeignet. Für größere Stapel, wie mit den gepunkteten Linien 216 angegeben ist, können zusätzliche Schläuche bereitgestellt werden, so daß das Dichtmaterial von beiden Enden des Stapels 100 zugeführt wird. Wie an anderer Stelle detailliert beschrieben wird, wird das Material zugeführt bei einem gewünschten Druck zugeführt, bis der Stapel gefüllt ist und die ganze Luft aus dem Stapel entlassen wurde. Typischerweise wird diese Zeiteinteilung durch Experimentieren und Testen bestimmt, zum Beispiel durch Füllen von Stapeln, und dann werden sie demontiert, um das Füllniveau zu bestimmen. Üblicherweise gibt dies eine minimale Füllzeit, die benötigt wird, um sicherzustellen, daß die ganze Luft aus dem Stapel entfernt wurde und es ermöglicht auch zu überprüfen, daß geeignete Entlüftungsstellen bereitgestellt wurden.
Wenn der Stapel einmal gefüllt ist, werden die Schläuche 212 und 216, falls vorhanden, abgeklemmt. Vorzugsweise Schließstöpsel wie zum Beispiel die bei 200 angegebenen, wie in 5 gezeigt, werden verwendet um den Stapel zu schließen, obwohl dies unter Umständen nicht immer nötig ist. Zum Beispiel kann, wenn ein Brennstoffzellenstapel von einer Seite gefüllt wird, es ausreichend sein, den Brennstoffzellenstapel so zu orientieren, daß die Verbindungsanschlüsse oben sind und sich nach oben öffnen, so daß kein Schließen benötigt wird. In der Tat kann für einige Entwürfe und Materialauswahlen dies wünschenswert sein, da es sicherstellt, daß das Dichtmaterial während des Härteprozesses unter atmosphärischem Druck ist.
Der Brennstoffzellenstapel wird dann einem Härtevorgang ausgesetzt. Dies kann in einer Anzahl von Möglichkeiten bewerkstelligt werden. Zum Härten bei erhöhter Temperatur, anders als die Raumtemperatur, kann der Stapel mit einer Quelle erhitzten Wassers verbunden werden, das durch die Kühlmittelkammern des Stapels hindurchgeschleust wird. Herkömmlicherweise wird bevorzugt, daß dieses Wasser bei niedrigem Druck durchgeschleust wird, da zu dieser Zeit gehärtete Dichtungen nicht geformt sind. Alternativ oder genauso kann der gesamte Stapel in einer Härtekammer platziert werden und einer erhöhten Temperatur ausgesetzt werden, um das Dichtmaterial zu härten.
Unter Bezugnahme auf 16b zeigt dies einen alternativen Brennstoffzellenstapel, der bei 220 angegeben wird. Dieser Brennstoffzellenstapel 220 hat zwei getrennte Rillennetze angegeben, die schematisch bei 222 und 224 angegeben sind. Das Rillennetz 222 ist an einem Ende mit Anschlüssen 226 verbunden, während das Rillennetz 124 mit Anschlüssen 228 am anderen Ende verbunden ist. Die Absicht hier ist, daß jedes Rillennetz mit einem getrennten Dichtmaterial versorgt würde und daß jedes Dichtmaterial in Kontakt mit unterschiedlichen Elementen des Brennstoffzellenstapels in Kontakt kommen würde. Dies ermöglicht, daß die Dichtmaterialien individuell an die unterschiedlichen Komponenten des Brennstoffzellenstapels angepaßt werden, anstelle daß man verlangt, daß ein Dichtmaterial mit allen Materialien des Stapels kompatibel ist.
Für das erste Rillennetz 222 gibt es eine Pumpe 230, die durch Schläuche 232 mit einem Brennstoffzellenstapel 220 verbunden ist. Ein Schlauch 232 verbindet auch die Pumpen 230 mit einer Ausgabemaschine 234. Dementsprechend gibt es für das zweite Rillennetz 224 eine Pumpe 226, die durch Schläuche 238 mit dem Stapel 220 verbunden ist, wobei ein Schlauch 238 auch eine zweite Ausgabemaschine 240 mit der Pumpe 236 verbindet.
Bei Verwendung ermöglicht dies, daß jedes Rillennetz 222, 224 getrennt gefüllt wird. Dies ermöglicht, daß unterschiedliche Drücke, Füllzeiten und dergleichen für jedes Rillennetz ausgewählt werden. Aus Gründen der Herstellungsgeschwindigkeit ist es wünschenswert, daß die Füllzeiten kompatibel sind und dies kann es nötig machen, daß unterschiedliche Drücke abhängig von den unterschiedlichen Dichtmaterialien verwendet werden.
Es ist auch möglich, daß unterschiedliche Härtesysteme bereitgestellt werden könnten. Zum Beispiel kann ein Rillennetz zuerst gefüllt werden und bei einer erhöhten Temperatur gehärtet werden, die das zweite Dichtmaterial beschädigen würde. Dann wird das zweite Rillennetz mit dem zweiten Dichtmaterial gefüllt und bei einer unterschiedlichen niedrigeren Temperatur gehärtet. Jedoch wird im allgemeinen bevorzugt, daß die beiden getrennten Rillennetze 222, 224 gleichzeitig aus Gründen der Herstellungsgeschwindigkeit gefüllt und gehärtet werden.
Während getrennte Pumpen und Ausgabemaschinen gezeigt werden, wird eingesehen werden, daß diese Komponenten zusammen ein Teil bilden könnten. Während die Erfindung in Bezug auf eine Protonenaustauschmembran (PEM) Brennstoffzelle beschrieben wird, wird eingesehen, daß die Erfindung eine allgemeine Anwendbarkeit auf irgendeinen Typ von Brennstoffzelle hat. Daher könnte die Erfindung angewendet werden auf: Brennstoffzellen mit Alkalielektrolyten; Brennstoffzellen mit Phosphorsäureelektrolyten; Hochtemperaturbrennstoffzellen, z.B. Brennstoffzellen mit einer Membran ähnlich einer Protonenaustauschmembran, die aber angepaßt ist, um bei ungefähr 200°C in Betrieb zu sein; Elektrolyseure, regenerative Brennstoffzellen und (anderen elektrochemische Zellen genauso). Das Konzept würde auch mit höher temperierten Brennstoffzellen verwendet werden, nämlich geschmolzenem Carbonat und festen oxidischen Brennstoffen, aber nur, falls geeignete Dichtmaterialien verfügbar sind.
17, 18, 19 und 20 zeigen alternative Rippenkonfigurationen für die Platten. Hier wurde die Anzahl von Rippen, die zu den Aperturen für den Brennstoff und Sauerstoffströmung benachbart sind, im wesentlichen ungefähr verdoppelt, um eine Zuführfunktion an der Rückseite bereitzustellen. Dies stellt dem Rillensegment auf der anderen Seite der Platte eine größere Unterstützung bereit.
In diesen 17–20 werden die Übergangsschlitze durch die Referenzen 178a bezeichnet für die Anodenplatte 120 und 180a für die Kathodenplatte 130. Die Suffixe zeigen, daß die Übergangsschlitze unterschiedliche Abmessungen haben und in großer Anzahl vorhanden sind. Es gibt acht Übergangsschlitze 178a, verglichen mit vier Schlitzen 178, und es gibt entweder acht (19) oder zehn (20) Übergangsschlitze 180a verglichen mit fünf Schlitzen 180. Es ist verständlich, daß es nicht notwendig ist, diskrete Schlitze bereitzustellen und daß für jede Strömung es möglich ist, einen einzelnen relativ großen Übergangsschlitz bereitzustellen. Jeder der Schlitze 178a steht in Verbindung mit einem einzelnen Strömungskanal (17) und jeder der Schlitze 180a steht in Verbindung mit zwei Strömungskanälen, außer für einen Endschlitz 180a, der mit einem einzelnen Kanal in Verbindung steht (19).
Die Übergangsschlitze 178a sind durch Rippen 179 getrennt, und diese sind nun zahlreicher als in der ersten Ausführungsform oder Variante. Hier stellen die zusätzlichen Rippen 179 zusätzlich Unterstützung dem inneren Rillensegment auf der vorderen Stirnfläche der Anodenplatte (17, 18) bereit. Auf ähnliche Weise gibt es nur eine größere Anzahl an Rippen, hier mit 181 bezeichnet, zwischen den Schlitzen 180a, und diese stellen eine verbesserte Unterstützung für das Rillensegment 150 (17, 18) bereit.
Es ist auch verständlich, daß wie vorstehend erklärt, einander gegenüberstehende hintere Stirnflächen der Anoden- und Kathodenplatten aneinander stoßen, um ein Abteil für ein Kühlmittel zu bilden. Folglich stoßen die Rippen 179 und 181 aneinander und unterstützen die Kathodenplatte, um Unterstützung für die inneren Rillensegmente um die Aperturen 137 und 141 der Kathodenplatte 130 (18) bereitzustellen.
Ein weiterer Aspekt der Erfindung bezieht sich auf die detaillierte Zusammensetzung des elastomeren Dichtmaterials, das eine organische Siloxanzusammensetzung ist, die zu einem elastomeren Material aushärtbar ist und eine pumpbare Viskosität im ungehärteten Zustand hat, die erlaubt, daß sie an Ort und Stelle einer Brennstoffzellenaushöhlung gehärtet wird, um Dichtungen in unterschiedlichen Zonen, wie vorstehend detailliert beschrieben wurde, bereitzustellen. Die Zusammensetzung des Dichtmaterials in dieser bevorzugten Ausführungsform umfaßt:

a) 100 Gewichtsanteile eines Polydiorganosiloxan mit zwei oder mehr siliziumatomgebundenen Alkengruppen in jedem Molekül;
b) 5 bis 50 Gewichtsteile eines verstärkenden Füllmaterials;
(c) 1–20 Gewichtsanteile eines Oxids oder Hydroxids eines alkalischen Erdmetalls mit einem Atomgewicht von 40 oder höher;
(d) ein Organohydrogensiloxan mit drei oder mehr siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen in jedem Molekül, wobei die Wasserstoffatome in einer Menge vorhanden sind, die für ein Molverhältnis von siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen der Komponente (d) zu siliziumatomengebundenen Gruppen der Gruppe (a) sorgt, das in einem Bereich von 0,4:1–5:1 liegt; und
(e) einen Metallkatylator vom Platintyp in einer Menge, die für 0,1 bis 500 Gewichtsanteile vom Platintyp pro einer Million Gewichtsanteile der Komponente (a) sorgt;
(f) optional 0,1–5,0 Gewichtsanteile eines organischen Peroxid mit oder ohne Bestandteil (e);
(g) optional 0,01–5,0 Gewichtsanteile eines Hemmstoffes, wie nachstehend näher beschrieben wird; und
(i) optional 0–100 Gewichtsteile eines nicht verstärkenden, expandierenden Füllmaterials.

Bestandteil (a) (Polydiorganosiloxan)
Vorzugsweise hat das Polydiorgansiloxan eine Viskosität innerhalb eines Bereichs von ungefähr 0,03 bis weniger als 100 Pa·s bei 25°C. Das Polydiorgansiloxan kann durch die allgemeine Formel X(R1R2SiO)nX dargestellt werden, wobei R1 und R2 identische oder unterschiedliche monovalente substituierte oder nicht-substituierte Kohlenwasserstoffradikale darstellen, wobei die durchschnittliche Anzahl sich wiederholender Einheiten in dem Polymer, durch n dargestellt, ausgewählt wird, um die gewünschte Viskosität bereitzustellen, und die Endgruppe X stellt ein ethylenisch ungesättigtes Kohlenwasserstoffradikal dar. Zum Beispiel ist, wenn die Zusammensetzung durch eine Hydrosilylierungsreaktion mit einem Organohydrogensiloxan oder einer einem vinylspezifischen Peroxid gehärtet wird, X typischerweise Vinyl oder ein anderes Alkenradikal.
Die Kohlenwasserstoffradikale, die durch R1 und R2 dargestellt werden, umfassen Alkyle umfassend ein bis 20 Kohlenstoffatome, wie Methyl, Ethyl oder tertiäres Butyl; Alkenradikale umfassend ein bis 20 Kohlenstoffatome wie Vinyl, Allyl und 5-Hexenyl; Cykloalkylradikale umfassend drei bis ungefähr 20 Kohlenstoffatome wie Cyklopentyl und Cyklohexyl; und aromatische Kohlenwasserstoffradikale wie Phenyl, Benzyl und Tolyl. Die R1 und R2 können substituiert werden mit zum Beispiel Halogen-, Alkoxy- und Cyanogruppen. Die bevorzugten Kohlenwasserstoffradikale sind Alkyle mit ungefähr einem bis vier Kohlenstoffatomen, Phenyl und halogen-substituierte Alkyle wie 3,3,3-Trifluorpropyl. Am bevorzugesten stellt R1 ein Methylradikal dar, R2 stellt wenigstens eines von Methyl, Vinyl und 3,3,3-Trifluorpropylradikalen dar, und X stellt Methyl und Vinyl dar, und optional ist eines oder mehr der R2-Radikale Alken. Das bevorzugte Polydiorganosiloxan ist ein Dimethylvinylsiloxy endgeblocktes Polydimethylosiloxan mit einer Viskosität innerhalb eines Bereichs von ungefähr 0,3 bis weniger als 100 Pa·s.
Das Polydiorganosiloxan des vorliegenden Prozesses kann ein Homopolymer, ein Copolymer oder eine Mischung sein, die zwei oder mehr unterschiedliche Homopolymere und/oder Copolymere enthält. Wenn die Zusammensetzung, die durch den vorliegenden Prozeß zubereitet wird, durch eine Hydrosilylierungsreaktion gehärtet wird, kann wenigstens ein Teil des Polydiorganosiloxan ein Copolymer sein, wobei X ein Alkenradikal darstellt, und ein Teil der R2 Radikale auf nicht-terminalen Siliziumatomen sind optional ethylenisch ungesättigte Radikale wie Vinyl und Hexenyl.
Verfahren zum Ansetzen von Polydiorganosiloxanen mit einer Viskosität innerhalb eines Bereichs von ungefähr 0.03 bis 300 Pa·s bei 25°C sind wohlbekannt und benötigen keine detaillierte Diskussion in dieser Spezifikation. Ein Verfahren zum Ansetzen dieser Polymere ist durch die säuren- oder basenkatalysierte Polymerisierung zyklischer Polydiorganosiloxane bekannt, die typischerweise drei oder vier Siloxaneinheiten pro Molekül enthalten. Ein zweites Verfahren umfaßt das Ersetzen der zyklischen Polydiorgansiloxane durch das/die entsprechende(n) Diorganodihalosilan(e) und einem Säureakzeptor. Solche Polymerisierungen werden unter Bedingungen geführt, die das gewünschte molekulare Gewichtspolymer ergeben.
Bestandteil (b) (Verstärkendes Füllmaterial)
Der Typ verstärkenden Siliziumdioxidfüllmaterials, das im vorliegendem Prozeß verwendet wird, ist nicht kritisch und kann eines dieser verstärkenden Siliziumdioxidfüllmaterialien sein, die im Stand der Technik bekannt sind. Das verstärkende Siliziumdioxidfüllmaterial kann zum Beispiel ein ausgefälltes oder pyrogenes Siliziumdioxid sein, das eine Oberflächenfläche von wenigstens 50 Quadratmeter pro Gramm (M2/g) hat. Es ist bevorzugter, wenn das verstärkende Siliziumdioxidfüllmaterial ein ausgefälltes und pyrogenes Siliziumdioxid mit eine Oberflächenfläche innerhalb eines Bereichs von ungefähr 150 bis 500 m2/g ist. Das bevorzugteste verstärkende Siliziumdioxidfüllmaterial ist ein pyrogenes Siliziumdioxid mit einer Oberflächenfläche von ungefähr 370 bis 420 m2/g. Das pyrogene Siliziumdioxidfüllmaterial kann durch Verbrennen von Silanen, zum Beispiel Siliziumtetrachlorid oder Trichlorosilan hergestellt werden, wie von Spialter et al. im US-Patent Nr. 2,614,906 und Hugh et al. US-Patent Nr. 3,043,660 gelehrt wird. Das gerade erwähnte Füllmaterial kann mit Silazan, wie Hexamethyldisilazan einem Organosilan, Organopolysiloxan oder anderem organischen Siliziumverbund behandelt werden. Die Menge dieses hinzugefügten Bestandteils hängt vom Typ des verwendeten anorganischen Füllmaterials ab. Gewöhnlicherweise ist die Menge dieses Bestandteils im Bereich von 5 bis 50 Gewichtsanteilen pro 100 Gewichtsanteile von Bestandteil (a).
Bestandteil (c) (Oxide oder Hxdroxid eines Alkalierdmetalls).
Das Oxid oder Hydroxid eines Alkalierdmetalls mit einem Atomgewicht von 40 oder mehr ist der charakteristische Bestandteil dieser Erfindung. Dieser Bestandteil wird hinzugefügt, um sicherzustellen, dass das Härteprodukt unserer Zusammensetzung nicht durch die PEM verschlechtert wird. Beispiele der Oxide und Hydroxide von Alkalierdmetallen umfassen die Oxide und Hydroxide von Calcium, Strontium und Barium. Sie können entweder alleine oder als eine Mixtur von zwei oder mehreren verwendet werden. Auch können sie in der Form von feinen Pulvern verwendet werden, um ihre effektive Dispersion in der Silikonzusammensetzung sicherzustellen. Unter ihnen werden Calciumhydroxid und Calciumoxid bevorzugt. Die Menge dieses Zusatzstoffes in Bezug auf 100 Gewichtsanteile von Bestandteil (a) ist im Bereich von 1 bis 20 Gewichtsteilen oder vorzugsweise im Bereich von 3 bis 12 Gewichtsteilen.
Bestandteil (d) (Organohydrogensiloxan)
Das Organohydrogensiloxan, welches drei oder mehrere siliziumgebundene Wasserstoffatome in jedem Molekül enthält, ist ein Vernetzungsmittel. Beispiele von Organohydrogensiloxanen, die verwendet werden, umfassen Methylhydrogenpolysiloxan, dessen beide Enden geblockt sind durch Trimethylsiloxygruppen, Dimethylsiloxan/Methyl-Hydrogensiloxan-Copolymer, dessen beide Enden geblockt sind durch Trimethylsiloxygruppen, Methylphenylsiloxan/Methylhydrogensiloxan-Copolymer, dessen beide Enden geblockt sind durch Dimethylphenylsiloxygruppen, zyklisches Methylhydrogenpolysiloxan und ein Copolymer aus Dimethylhydrogensiloxyeinheiten und SiO4/2 Einheiten. Ein Fluorsilikonvernetzer, wie Methyltrifluorpropyl/Methyl-Hydrogensiloxanpolymer, dessen beide Enden geblockt sind mit Dimethylhydrogengruppen kann verwendet werden, insbesondere wenn der Molprozentsatz von Methyltrifluorpropyl größer als 50 ist. Die Menge von hinzugefügtem Organohydrogensiloxan ist geeignet, um sicherzustellen, dass das molare Verhältnis der siliziumgebundenen Wasserstoffatome in diesem Bestandteil zu siliziumgebundenen Alkengruppen in Bestandteil (a) im Bereich von 0.4:1 bis 5:1 ist. Ansonsten ist es unmöglich gute Härteeigenschaften zu erzielen.
Bestandteil E (Platingruppenkatalysator)
Der Platingruppenkatalysator ist ein Katalysator zum Härten der Zusammensetzung. Beispiele sinnvoller Katalysatoren umfassen feines Platinpulver, Platinschwarz, Chlorplatinsäure, Platintetrachlorid, Olefinkomplexe von Chlorplatinsäure, Alkohollösungen von Chlorplatinsäure, Komplexe von Chlorplatinsäure und Alkensiloxane, oder ähnliche Verbunde von Rhodium und Palladium. Die Menge des Platingruppenkatalysators, die hinzugefügt wird, ist gewöhnlich die, die 0.1 bis 500 Gewichtsanteile von Metallatomen vom Platintyp pro 1 Million Gewichtsanteile von Bestandteil (a) bereitstellt. Falls die Menge kleiner als 0.1 Teil ist, kann die Härtereaktion nicht ausreichend verlaufen; falls die Menge über 500 Teilen ist, ist die Kosteneffektivität sehr gering.
Optional könnte Bestandteil (e) in der Form eines kugelförmigen feinkörnigen Katalysators aus thermoplastischem Harz sein, der 0.01 Gew% oder mehr von Platinmetallatomen enthält, da es keinen Katalysatorvergiftungseffekt gibt, der durch Bestandteil (c) verursacht wird. Auch um sicherzustellen, dass der Katalysator-vom-Platintyp-Bestandteil in der Zusammensetzung bei der gewöhnlichen Gusstemperatur schnell verteilt wird, sollte der Erweichungspunkt des thermoplastischen Harzes im Bereich von ungefähr 50 bis 150°C liegen. Auch die durchschnittliche Korngröße des kugelförmigen feinkörnigen Katalysators ist im Bereich von 0.01 bis 10 Mikron.
Beispielhafte gekapselte Katalysatoren sind in US Patenten US 4,766,176 (08/23/88); US 4,784,879 (11/15/88); US 4,874,667 (10/17/89); und US 5,077,249 (12/31/91) alle von der Dow Corning Corporation offenbart.
Bestandteil (f) (Organisches Peroxidhärtemittel)
Bestandteil (f) besteht aus einem geeigneten organischen Peroxidhärtemittel, welches hilft, ein gehärtetes Silikonelastomer zu bilden. Die organischen Peroxide können jene sein, die man typischerweise als vinylspezifisch bezeichnet und die die Anwesenheit von Vinyl oder einem anderen ethylenisch ungesättigten Kohlenwasserstoffsubstituent im Polydiorganosiloxan benötigen. Vinylspezifische Peroxide, die als Härtemittel nützlich sein können in den aushärtbaren flüssigen Silikongummizusammensetzungen umfassen Alkylperoxide, wie 2,5-bis(t-Butylperoxy)-2,3-Dimethylhexan. Das organische Peroxid kann das sein, das man als nicht-vinylspezifisch bezeichnet und das mit einem Typ von Kohlenwasserstoffradikal reagiert, um ein freies Radikal zu erzeugen.
Optionaler Bestandteil (g) (Hemmstoff)
Optional kann ein Hemmstoff nötig sein, um ausreichend zu erlauben, dass die Zusammensetzung eine geeignete Lebensdauer hat, die ein Verarbeiten erlaubt. Wie beispielhaft veranschaulicht durch Alkinalkohole, wie 3,5-Dimethyl-1-Hexin-3-ol, 1-Ethinyl-1-Cyclohexanol und Phenylbutynol; Enein Zusammensetzungen wie 3-Methyl-3-Penten-1-in und 3,5-Dimethyl-3-Hexen-1-in; Tetramethyltetrahexenylcyclotetrasiloxan; Benzotriazol und andere.
Optionaler Bestandteil (h) (nicht verstärkendes expandierendes Füllmaterial)
Bestandteil (h) kann, ist aber nicht darauf beschränkt, ein nicht verstärkendes expandierendes Füllmaterial, ausgewählt aus Quarzpulver, Kieselgur, Eisenoxid, Aluminiumoxid, Calciumcarbonat und Magnesiumcarbonat, sein.
Die Zusammensetzung dieser Erfindung wird leicht durch gleichmäßiges Vermischen der benötigten Bestandteile hergestellt. Optional können andere Zusatzstoffe hinzugefügt werden, einschließlich Härtemittel, Hemmstoffe, hitzebeständige Mittel, Flammschutzmittel und Pigmente. Diese Mischung kann mittels eines Knetmixers durchgeführt werden, eines unter Druck stehenden Knetmixers, RossTM Mixer, und anderer Mixer. Die Zusammensetzung kann auch aus zwei oder mehr Flüssigkeiten hergestellt werden, die sofort vor Verwendung gemixt werden, um ein Herstellen zu erleichtern und die Durchführbarkeit zu verbessern.
Im folgenden wird dieser Aspekt der Erfindung, das elastomere Dichtmaterial, mit mehr Details unter Bezugnahme auf spezifische Beispiele erklärt. In den Beispielen beziehen sich Teile auf Gewichtsteile und die Viskosität bezieht sich auf den Wert bei 25°C. Beispiel 1 Tabelle I Zusammensetzung von Silikongrundmaterial
100 Teile von Polydimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist und eine Viskosität von 55,000 cp hat; 3 Teile von Dimethylsiloxan, das Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 41 cP hat; 40 Teile Quarzsiliziumdioxid mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 5 μ; und 40 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer Durchschnittsoberflächenfläche von 40 m2/g), die oberflächenbehandelt wurde mit 13 Teilen Hexamethyldisilazan und 0.4 Teilen Tetramethyldivinyldisilazan wurden gemischt, bis Homogenität erreicht war. Nach dem Mischen wurde das Material unter Vakuum wärmebehandelt, um Ammoniak und flüchtige Spuren zu entfernen, und es sei darauf hingewiesen, dass im allgemeinen es wünschenswert ist, diesen Schritt für alle Zusammensetzungen auszuführen, die hier beschrieben wurden, um ein Grundmaterial zu bilden. Dies stellt eine haltbare Zusammensetzung bereit. Endmaterial ist eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Ausflussöffnung mit einer Rate von 30 g/min unter 620 kN/m² (Eichmaß) (90 psig) Druck extrudiert werden kann.
Tabelle II Zusammensetzung von Silikonmaterial A
100 Teile von Silikongrundmaterial (wie in Tabelle 1 oben erwähnt); 56 Teile Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist und eine Viskosität von 55,000 cP hat; 34 Teile Dimethyl, Methylvinylsiloxan, das Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist und eine Viskosität von 350 cp hat; 12 Teile von Calciumhydroxid, das zertifiziert zu 99 % rein ist und einen Schwefelanteil von weniger als 0.1% enthält; und 0.7 Teile von 1,3-Diethenyl-1,1,3,3-Tetramethyldisiloxanplatinkomplexe, welcher eine Menge von Platinmetallatomen gleich 0.52 Gew% enthält, wurden bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial ist ein fließfähiges flüssiges Silikon mit einer Viskosität von 128,000 cp bei 23°C.
Tabelle III Zusammensetzung von Silikonmaterial B
100 Teile von Silikongrundmaterial (wie in Tabelle 1 oben erwähnt wurde); 55 Teile Dimethylpolysiloxan, das an beiden Enden Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist und eine Viskosität von 55,000 cP hat; 34 Teile Dimethyl, Methylvinylsiloxan, das Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist und eine Viskosität von 350 cP hat; 5 Teile von Dimethylhydrogensiloxy-modifiziertem Siloxanharz mit 0.96 Gew.% silikonatomgebundenen Wasserstoffatomen und eine Viskosität von 25 cp; und 0.2 Teile 1-Ethynyl-1-Cyclohexanol, das zu 99 % rein ist zur Verwendung als ein Hemmstoff für das gemischte System wurden bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial ist ein fließfähiges flüssiges Silikon mit einer Viskosität von 84,000 cp.
Die Endzusammensetzungen von Material A und Material B von oben, wenn sie in einem 50:50-Verhältnis gemischt und formgepresst bei 150°C für 5 min werden, zeigen die folgenden Charakteristiken: Tabelle IV Testergebnisse gehärteten Elastomers

* Man beachte, dass die Test auf den oben angegebenen ASTM-Methoden basieren.

Wie vorhin festgestellt muss das Dichtmaterial widerstandsfähig sein gegenüber Verschlechterung durch Kontakt mit Brennstoffzellenkomponenten und Fluiden. Von spezieller Wichtigkeit ist die Widerstandsfähigkeit gegenüber einer mit PEM arbeitenden Umgebung und Widerstandsfähigkeit gegenüber einem Anschwellen in unterschiedlichen Flüssigkeiten, die als Kühlmittel oder Reaktanzgasen verwendet werden können.
Mehrere Methoden wurden verwendet, um Widerstandsfähigkeit gegenüber der mit PEM arbeitenden Umgebung zu bestimmen. Zum Beispiel wurden Bögen von Dichtmaterial in Kontakt mit Bögen von PEM Material platziert, eng gerollt und in einer Position mit geeignetem Bandmaterial gehalten. Solche Rollen wurden dann in säuerliche Fluide, und getrennt, in erhitztes DI Wasser platziert, um einen beschleunigten Alterungstest bereitzustellen. Solch ein Test wurde mit auf 100°C erhitztem DI Wasser für die Dichtmaterialien vervollständigt, die oben aufgelistet wurden. Nach 8 Monaten des Aussetzens war das Material nicht gehärtet oder gesprungen.
Daten über die allgemeine Widerstandsfähigkeit gegenüber Verschlechterung durch die verschiedenen Kühlmittelfluide, die in Brennstoffzellen verwendet werden, sind in allgemeiner gattungsgemäßer Produktliteratur verfügbar. Eine zusätzliche spezielle Anforderung ist, dass das Dichtmaterial nicht exzessiv durch Kontakt mit dem Kühlmittel anschwillt. Standardverfahren zum Bestimmen des Schwellvolumens bei Standard- oder erhöhter Temperatur wurden für die Dichtmaterialien vervollständigt, die oben aufgelistet wurden. Ein Anschwellen im Volumen von weniger als 1 % bei Temperatur von 82°C für 72 h wurde für diese Materialien in DI Wasser, Ethylenglykol/Wasserlösung und Propylenglykol/Wasserlösung beobachtet. Ein Stapel von Brennstoffzellenelementen wurde unter Verwendung der folgenden Prozedur (Bezugnahme auf die Struktur von 5) zusammengebaut: 1) platzieren einer Aluminiumanodenendplatte 102 flach auf einer horizontalen Oberfläche, wobei die Dichtungsrillensegmenten nach oben zeigen; 2) platzieren einer hochdichten Polyethylenisolatorplatte 112 auf die Anodenendplatte, wobei die Platte so angeordnet wird, dass die Dichtungsrillensegmente auf jeder Platte sich zueinander ausrichten; 3) platzieren einer goldplattierten Nickelanodensammelschienenplatte 116 auf der Isolatorplatte, wobei man die Platte so anordnet, dass die Dichtungsrillensegmente auf jeder Platte sich zueinander ausrichten; 4) platzieren einer Anodenbipolarströmungsfeldplatte 120 auf der Isolatorplatte, wobei die aktive Seite nach oben zeigt; wobei man die Rillensegmente und Aperturen jeder Platte ausrichtet; 5) platzieren einer GDM Auflage 122, die so geschnitten ist, dass sie in die ausgenommene oberflächenaktive Fläche der Anodenbipolarströmungsfeldplatte passt; 6) platzieren einer PEM Auflage 124 auf die Anodenbipolarströmungsfeldplatte und GDM, wobei man sicherstellt, dass die Aperturen für das strömende Dichtmaterial mit der Apertur auf der Strömungsfeldplatte ausgerichtet sind; 7) platzieren einer GDM Auflage 126, die geschnitten ist, um in die ausgenommene oberflächenaktive Fläche der Kathodenbipolarströmungsfeldplatte zu passen; 8) platzieren einer Kathodenbipolarströmungsfeldplatte 130 auf der Anordnung, wobei die aktive Fläche nach unten zeigt; 9) platzieren einer vergoldeten Nickelkathodensammelschieneplatte 118 auf die Anordnung, wobei man die Platte so anordnet, dass die Dichtungsrillensegmente und Aperturen sich ausrichten; 10) platzieren einer hochdichten Polyethylenisolatorplatte 114 auf die Anordnung, wobei man die Platte so anordnet, dass die Dichtungsrillensegmente und Öffnungen auf jeder Platte sich zueinander ausrichten; 11) platzieren der Aluminiumkathodenendplatte 104 auf der Anordnung, wobei die Dichtungsrillensegmente nach unten zeigen; 12) platzieren äußerer Begrenzungsbolzen oder Verbindungsstangen 131 durch die Kathodenendplatte 104, die sich erstrecken, um sich in die Anodenendplatte 102 zu schrauben; 13) festmachen der äußeren Begrenzungsbolzen 131, um gleichmäßiges Verklemmen der Anordnungselemente, Bestandteile 1) bis 11) bereitzustellen.
Wie in 16a detailliert beschrieben, wurden Ausgabeschläuche 212 mit einer zweiteiligen Silikonmaterialausgabemaschine 214 verbunden, welche einen statischen Mischer umfasst, um die beiden Teile des oben beschriebenen Silikondichtmaterials gründlich zu mischen. Die Ausgabeschläuche wurden auch mit den Gewindeverbindungsanschlüssen 194 auf der Aluminiumkathodenendplatte 104 verbunden. Das Silikonmaterial wurde dann in die zusammengebauten Elemente eingespritzt bei einem Druck, der 689.5 kN/m² (100 psig) über einen 20 bis 30 Sekundenintervall erreichte. Der Spitzendruck von 689.5 kN/m² (100 psig) wurde gehalten, bis Material gesehen wurde, das die Entlüftungsrillensegmente in jeder der Anordnungsplatten verließ. Der Ausgabedruck wurde dann auf Null herabgesetzt. Die Ausgabeschläuche wurden entfernt, und die Anschlüsse 194 mit den Stöpseln 200 geschlossen. Die Stapelanordnung wurde in einen auf 80°C vorgeheizten Ofen platziert und in dem Ofen gehalten, bis das Dichtmaterial komplett gehärtet war. Die Stapelanordnung wurde dann aus dem Ofen entfernt, und es wurde ihr ermöglicht, sich auf Raumtemperatur abzukühlen. Die äußeren Begrenzungsbolzen wurden wieder auf ein einheitliches Drehmoment verengt. Die Stapelanordnung war dann bereit, um in ein Brennstoffzellensystem platziert zu werden.
Beispiel 2
Wie im obigen Beispiel 1 wurden Elemente des Brennstoffzellenstapels wie in Schritt (1) bis (13) oben zusammengebaut. Wieder wurde ein Ausgabeschlauch mit einem Gewindeverbindungsanschluss 194 auf der Aluminiumkathodenendplatte 104 verbunden. Das Silikonmaterial wurde in die zusammengebauten Elemente bei einem Druck verteilt, der 1379 kN/m² erreicht (200 psig) über einen 30 bis 40 Sekundenintervall. Der Spitzendruck von 1379 kN/m² (200 psig) wurde gehalten, bis Material gesehen wurde, das die Entlüftungsrillensegmente in jeder der Anordnungsplatten verließ, wenn der Ausgabedruck auf 0 reduziert wurde. Die Ausgabeschläuche wurden entfernt und Stöpseln 200 eingesetzt wie zuvor. Die Stapelanordnung wurde in einen Ofen, der bei 80°C vorgeheizt wurde, platziert und in dem Ofen gehalten, bis das Dichtmaterial komplett ausgehärtet war. Die Stapelanordnung wurde dann aus dem Ofen entfernt und es wurde ermöglicht, dass sie auf Raumtemperatur abkühlt. Die äußeren Begrenzungsbolzen wurden auf ein einheitliches Drehmoment verengt. Die Stapelanordnung war dann bereit, in einem Brennstoffzellensystem platziert zu werden.
Beispiel 3
Drei zusätzliche Beispiele wurden vorbereitet und diese zusätzlichen beispielhaften Zusammensetzungen wurden in einen Brennstoffzellenstapel eingespritzt und gehärtet, wie oben für die Beispiele 1 und 2 detailliert beschrieben wurde. Aus Gründen der Einfachheit und Kürze werden in den folgenden Beispiele Details der Anordnung und Einspritztechniken nicht wiederholt; nur die Details der Zusammensetzungen werden gegeben.
Tabelle 1 Zusammensetzung von Silikonmaterial A
100 Teile eines Polydimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 30 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 9,300 cst; 1 Teil von Dimethylmehtylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 39 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche von 250 m2/g), die mit 6.6 Teilen Hexamethyldisilazan oberflächenbehandelt wurde, wurden gemischt, bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material unter Vakuum wärmebehandelt, wieder um flüchtige Stoffe zu entfernen, um ein Grundmaterial zu bilden. Dies wurde dann mit 11 Teilen von Polydimethylsiloxan verschnitten oder verdünnt, welches Dimethyvinylsiloxy-terminiert ist, ist 30 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 680 cst; 2.9 Teile Decamethylcyclopentasiloxan, das eine Viskosität von 25 cst hatte; und 5 Teile von 1,3-Diethenyl-1,1,3,3-Tetramethyldisiloxanplatinkomplexe, welche eine Menge von Platinmetallatomen gleich 0.52 Gew% enthielten. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial oder Zusammensetzung war eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Ausflussöffnung mit einer Rate von 186,9 g/min unter 629 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Tabelle II Zusammensetzung von Silikonmaterial B
100 Teile von Polydimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 30 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 9,300 cst; 1 Teil von Dimethylmethylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 38 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche von 250 m2/g), das oberflächenbehandelt mit 6.4 Teilen Hexamethyldisilazan wurde, wurden gemischt, bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material unter Vakuum wärmebehandelt, um flüchtige Stoffe zu vertreiben und ein Grundmaterial zu bilden. Dies wurde dann mit 10 Teilen von Polydimethylsiloxan verschnitten oder verdünnt, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 30 Molprozent Methyltrifluorpropyl und eine Viskosität von 680 cst hatte; 3.8 Teile von Dimethyl, Hydrogensiloxy-modifiziertes Siliziumdioxid mit 0.96 Gew% silikonatomgebundenen Wasserstoffatomen und eine Viskosität von 25 cp; und 0.2 Teile 1-Ethenyl-1-Cyclohexanol, welches 99 % rein war, zur Verwendung als ein Hemmstoff für das gemischte System. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial oder die Zusammensetzung war eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Ausflussöffnung mit einer Rate von 259.5 g/min unter 629 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Die Endzusammensetzungen von Material A und B von oben, wenn man sie im Verhältnis 50:50 mischt und formpresst bei 171°C für 5 min und danach für 4 h bei 200°C härtet, zeigten die folgenden Charakteristiken: Tabelle III Testergebnisse gehärteten Elastomers

* Man beachte, dass die Tests beruhten auf dem oben referenzierten ASTM-Verfahren basierten.

Beispiel 4 Tabelle I Zusammensetzung von Silikonmaterial A
100 Teile eines Polydimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 40 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 25,000 cst; 1 Teil von Dimethylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 39 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche von 250 m2/g), das mit 6.6 Teilen Hexamethyldisilazan oberflächenbehandelt wurde, wurden gemischt bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material erwärmt, um flüchtige Stoffe zu entfernen und unter Vakuum behandelt, um ein Grundmaterial zu bilden. Dieses wurde dann mit 11 Teilen des Copolymers verschnitten oder verdünnt, welches ist Dimethylvinylsiloxy-terminert ist, ist 40 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 750 cst; 2.9 Teile Decamethylcyclopentasiloxan, das eine Viskosität von 25 cst hatte; und 5 Teile von 1,3-Diethenyl-1,1,3,3-Tetramethyldisiloxanplatinkomplexe, welche eine Menge von Platinmetallatomen gleich 0.52 Gew% enthielten. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial war eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Ausflussöffnung bei einer Rate von 184 g/min unter 620 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Tabelle II Zusammensetzung von Silikonmaterial B
100 Teile eines Polydimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 40 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 25,000 cst; 1 Teil von Dimethylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 38 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche 250 m2/g), die mit 6.4 Teilen Hexamethyldisilazan oberflächenbehandelt wurde und gemischt wurde, bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material wärmebehandelt, um flüchtige Stoffe zu entfernen, um ein Grundmaterial zu bilden. Dieses wurde dann zurückgeschnitten oder verdünnt mit 10 Teilen von Polydimethylsiloxan, welches Dimethylsiloxy-terminiert ist, ist 40 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 750 cst; 3.8 Teilen von Dimethyl, Hydrogensiloxy-modifiziertes Siliziumdioxid mit 0.96 Gew% silikonmatomgebundenen Wasserstoffatomen und einer Viskosität von 25 cp; und 0.2 Teilen 1-Ethenyl-1-Cyclohexanol, welches 99 % rein war, zur Verwendung als ein Hemmstoff für das gemischte System. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial war eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Auslassöffnung mit einer Rate von 225 g/min unter 620 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Die Endzusammensetzungen von Material A und Material B von oben zeigen, wenn sie in einem 50:50-Verhältnis gemischt und bei 171°C für 5 min formgepresst und für 4 h bei 200°C nachgehärtet werden, die folgenden Charakteristiken: Tabelle III Testergebnisse gehärteten Elastomers

* Man beachte, dass die Tests auf den oben referenzierten ASTM-Methoden basierten.

Wie oben angegeben muss in Bezug auf Beispiel 1 das Dichtmaterial widerstandsfähig gegenüber Verschlechterung durch Brennstoffzellenkomponenten sein. Von spezieller Wichtigkeit ist die Widerstandsfähigkeit gegenüber einer mit PEM arbeitenden Umgebung und Widerstandsfähigkeit gegenüber einem Anschwellen in verschiedenen Flüssigkeiten, die als Kühlmittel verwendet werden können.
Mehrere Verfahren wurden verwendet, um Widerstandsfähigkeit gegenüber der mit PEM arbeitenden Umgebung zu bestimmen. Zum Beispiel wurden Bögen von Dichtmaterial in Kontakten mit Bögen von PEM-Material platziert, eng gerollt und mit einem geeigneten Bandmaterial in Position gehalten. Solche Rollen wurden dann in säuerliche Fluide und getrennt in erwärmtes DI Wasser platziert, um einen beschleunigten Alterungstest bereitzustellen. Solch ein Test wurde mit auf 100°C erwärmten DI Wasser für die oben aufgelisteten Dichtmaterialien vervollständigt. Nach einem Monat des Aussetzens war das Material nicht gehärtet oder gesprungen.
Beispiel 5 Tabelle I Zusammensetzung von Silikonmmaterial A
100 Teile eines Polydimethylsiloxan, welches Dimetylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 70 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 20,000 cst; 1 Teil von Dimethylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 39 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche von 250 m2/g), das mit 6.6 Teilen Hexamethyldisilazan oberflächenbehandelt wurde, wurden gemischt, bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material unter Vakuum erhitzt, um flüchtige Stoffe zu entfernen und um ein Grundmaterial zu bilden. Dieses wurde dann mit 11 Teilen Polydimethylsiloxan verschnitten oder verdünnt, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 70 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 1500 cst; 2.9 Teile Decamethylcyclopentasiloxan, das eine Viskosität von 25 cst hatte; und 5 Teile von 1,3-Diethenyl-1,1,3,3-Tetramethyldisiloxanplatinkomplexe, welche eine Menge von Platinmetallatomen gleich 0.52 Gew% enthielten. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial war eine fließfähige Silikonpaste, die durch eine 1/8''-Auslassöffnung bei einer Rate von (136) g/min unter 620 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Tabelle II Zusammensetzung von Silikonmaterial B
100 Teile eines Dimethylsiloxan, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 70 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 20,000 cst; 1 Teil von Dimethylvinylsiloxan, welches Hydroxy-terminiert ist und eine Viskosität von 40 cst hatte; und 38 Teile von rauchbehandeltem Siliziumdioxid (mit einer durchschnittlichen Oberflächenfläche 250 m²/g), das mit 6.4 Teilen Hexamethyldisilazan oberflächenbehandelt wurde, und wurden gemischt, bis Homogenität erreicht wurde. Nach dem Mischen wurde das Material unter Vakuum wärmebehandelt, um flüchtige Stoffe zu entfernen, um ein Grundmaterial zu bilden. Dieses wurde dann mit 10 Teilen von dem Polydimethylsiloxan verschnitten oder verdünnt, welches Dimethylvinylsiloxy-terminiert ist, ist 70 Molprozent Methyltrifluorpropyl und hatte eine Viskosität von 1500 cst; 3.8 Teile von Dimethyl, Hydrogensiloxy-modifiziertes Siliziumdioxid mit 0.96 Gew% silikonatomgebundenen Wasserstoffatomen und einer Viskosität von 25 cp; und 0.2 Teile 1-Ethenyl-1-Cyclohexanol, welches zu 99 % rein war, zur Verwendung als ein Hemmstoff für das gemischte System. Die komplette Zusammensetzung wurde bis zur Homogenität gemischt. Das Endmaterial war eine fließfähige Silikonmasse, die durch eine 1/8''-Öffnung bei einer Rate von (89) g/min unter 620 kN/m² (90 psig) Druck extrudiert werden konnte.
Die Endzusammensetzungen von Material A und B von oben zeigen, wenn man sie im Verhältnis 50:50 mischt und bei 171°C für 5 min formpresst und nachhärtet für 4 h bei 200°C, die folgenden Charakteristiken: Tabelle III Testergebnisse gehärteten Elastomers

Das Material wurde getestet auf Verschlechterung und Kompatibilität mit anderen PM-Komponenten, wie bei Beispielen 1 und 4. Daher wurden die Bögen des Dichtmaterials in Kontakt mit Bögen des PM-Materials platziert, eng gerollt und in Position gehalten mit geeignetem Bandmaterial. Solche Rollen wurden dann in säuerliche Fluide und getrennt in erhitztes DI Wasser platziert, um einen beschleunigten Alterungstest bereitzustellen.
Solch ein Test wurde mit auf 100°C erhitztem DI Wasser für die Dichtmaterialien vervollständigt, die oben aufgelistet wurden. Nach einem Monat des Aussetzens war das Material nicht gehärtet oder gesprungen.
Mehrere alternative elastomere Materialien können verwendet werden, um die Dichtungen zu bilden anstatt der polysiloxanelastomeren Materialien, die oben beschrieben wurden, vorausgesetzt, dass sie eine geeignete Viskosität und Rheologie haben. Diese alternativen elastomeren Materialien können z.B. eines oder mehrere der folgenden umfassen: Ethylenacrylpolymere, wie jene, die unter der Marke Vamac verkauft werden, Fluorelastomere, wie jene, die unter der Marke Viton verkauft werden, und Ethylenpropylenterpolymere, wie jene, die unter der Marke Nordel (Viton und Nordel sind eingetratene Warenzeichen von Du Pont Dow Elastomers L.L.C. Corp., und Vamak ist ein eingetragenes Warenzeichen von E.I. du Pont de Nemours and Co Corp.). Andere alternative elastomere Materialien können Epoxidharze und thermoplastische Elastomere umfassen. Es sei jedoch darauf hingewiesen, dass in einigen Fällen diese Materialien erwärmt werden müssen, bevor man die Stapeldichtfläche füllt und/oder würden ein Härten benötigen.

Claims

Elektrochemische Zellanordnung (100) mit: einer Mehrzahl separater Elemente (120, 122, 124, 126, 130); einer Mehrzahl von Verteilungskanälen und zugeordneten Anschlüssen (136–141; 106–111), jeweils zur Zufuhr oder Abfuhr von Fluiden zum Betrieb der elektrochemischen Zellanordnung; wenigstens einem Rillennetz (142–146, 148–155, 160; 190), das sich durch die elektrochemische Zellanordnung getrennt von den Verteilungskanälen erstreckt und wenigstens einen Füllanschluss (194, 196) für das Rillennetz aufweist; und einer Dichtung innerhalb jedes Rillennetzes, die nach Zusammenbau der separaten Elemente an Ort und Stelle ausgebildet worden ist, wobei die Dichtung eine Barriere zwischen wenigstens zwei der separaten Elemente bereitstellt, um eine Kammer für ein Fluid zum Betrieb der elektrochemischen Zelle zu definieren.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 1, bei der das Rillennetz eine Mehrzahl von geschlossenen Rillenelementen (142–146, 148–155) umfasst, von denen jedes wenigstens ein Rillensegment in einem der separaten Elemente umfasst, das einem anderen der separaten Elemente gegenüberliegt und durch dieses verschlossen ist, um dadurch die geschlossenen Rillensegmente zu bilden.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 2, bei der wenigstens einige der geschlossenen Rillensegmente jeweils ein erstes Rillensegment in einem der separaten Elemente (120) umfassen, das einem zweiten Rillensegment in einem anderen der separaten Elemente (130) gegenüberliegt.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 1, 2 oder 3, die eine Mehrzahl an einzelnen elektrochemischen Zellen umfasst.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 4, bei der jede elektrochemische Zelle eine Mehrzahl separater Elemente umfasst, von denen jedes eine Verbindungsapertur (160) aufweist, wodurch die Verbindungsaperturen einen Verbindungskanal des Rillennetzes bilden, der sich durch jede chemische Zelle erstreckt, und bei der die Verbindungskanäle einzelner elektrochemischer Zellen miteinander verbunden sind und mit dem wenigstens einen Füllanschluss (196) verbunden sind, womit sich das Rillennetz durch eine Mehrzahl elektrochemischer Zellen erstreckt, um es zu ermöglichen, dass eine Dichtung (52) für alle der elektrochemischen Zellen im Wesentlichen gleichzeitig hergestellt wird, und bei der die Dich tung durch Einspritzen eines flüssigen elastomeren Dichtmaterials und nachfolgendes Härten des elastomeren Dichtmaterials hergestellt worden ist.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 5, die eine Mehrzahl an Protonenaustauschmembranbrennstoffzellen umfasst, von denen jede eine Anodenströmungsfeldplatte (120), eine Kathodenströmungsfeldplatte (130); eine Membranelektrodenanordnung (124), die eine Protonenaustauschmembran aufweist und zwischen den Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten angeordnet ist, ein erste Gasdiffusionsschicht (122) zwischen der Anodenströmungsfeldplatte und der Membranelektrodenanordnung und eine zweite Gasdiffusionsschicht (126) zwischen der Membranelektrodenanordnung und der Kathodenströmungsfeldplatte umfasst, wobei wenigstens die Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten Aperturen (136–141) definieren, um mit Aperturen anderer Brennstoffzellen Verteilungskanäle für Brennstoff, ein Oxidationsmittel und ein Kühlmittel zu bilden.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 6, bei der jede Anodenströmungsfeldplatte und jede Kathodenströmungsfeldplatte Ausnehmungen (38) aufweist, um die ersten und zweiten Gasdiffusionsschichten aufzunehmen, und bei der Teile der Anoden- und der Kathodenströmungsfeldplatten jeder Brennstoffzelle, die nicht durch die Membranelektrodenanordnung getrennt sind, durch eine Isolierung (27) getrennt sind, womit eine Komprimierung der ersten und zweiten Gasdiffusionsschichten durch die Abmessungen der Ausnehmungen festgelegt ist.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 6, bei der gegenüberliegende Oberflächen jedes Paars von Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten (22d, 22e, 24d, 24e) im Wesentlichen flache einander gegenüber liegende Stirnflächen aufweisen und sich die Gasdiffusionsschicht und Membran (26d) im Wesentlichen hin zu den Rändern der Strömungsfeldplatten erstrecken.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 8, bei der Oberflächen der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten Rillen (28d, 30d) für das elastomere Dichtmaterial aufweisen, das die Rillen füllt und in die Gasdiffusionsschichten eindringt, um mit der Membran eine Abdichtung zu bilden.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 9, bei der jede Protonenaustauschmembran (26a–d) einen peripheren Flansch aufweist und das Dichtmaterial an die peripheren Flansche gebunden ist.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 8, 9 und 10, bei der jede flache gegenüberliegende Stirnfläche der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten Strömungsfeldkanäle für Gase aufweist.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 6, 7, 8, 9 oder 10, die eine Membranelektrodenanordnung umfasst, die zum Zusammenbau mit vergleichbaren Membranelektrodenanordnungen zu einem größeren elektrochemischen Zellstapel vorgesehen ist, wobei die elektrochemische Zellanordnung an jedem Ende derselben Endoberflächen aufweist, die ausgelegt sind, um mit Endoberflächen vergleichbarer Membranelektrodenanordnungen zusammenzupassen.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 12, bei der wenigstens eine der Endoberflächen mit einer Dichtung ausgestattet ist, um eine Abdichtung mit der Endoberfläche einer anderen vergleichbaren Membranelektrodenanordnung zu bilden.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der Ansprüche 10 bis 13, bei der jede der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten an einem Ende derselben eine erste Brennstoffapertur (141), eine erste Kühlmittelaperatur (139) und eine erste Oxidationsmittelapertur (137) und an dem anderen Ende derselben eine zweite Brennstoffapertur (140), eine zweite Kühlmittelapertur (138) und eine zweite Oxidationsmittelapertur (136) aufweist, wobei jede der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten eine erste Verbindungsapertur (160) an dem einen Ende und eine zweite Verbindungsapertur (160) an dem anderen Ende zur Zufuhr von Material aufweist, um die Abdichtung zu bilden.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 14, bei der die Anodenströmungsfeldplatte (120) aufweist eine hintere Stirnfläche entfernt von der Membranelektrodenanordnung, einen Rillennetzteil mit Rillenelementen (170; 164; 168), die sich um die Brennstoff und Oxidationsmittelaperturen (136; 140) herum erstrecken und die sich nur teilweise um die Kühlmittelaperturen (138) herum erstrecken, um dadurch zu ermöglichen, dass Kühlmittel zwischen den Kühlmittelaperturen über die hintere Stirnfläche derselben fließt, wobei ein zweiter Rillennetzteil an der vorderen Stirnfläche der Anodenströmungsfeldplatte vorgesehen ist und Rillensegmente aufweist, die sich wenigstens um die Oxidationsmittel- und Kühlmittelaperturen herum erstrecken, wobei die Anodenströmungsfeldplatte ein Kanalnetz an der vorderen Stirnfläche derselben aufweist, um Brennstoffgas über die erste Gasdiffusionsschicht zu verteilen; und bei der die Kathodenströmungsfeldplatte an der hinteren Stirnfläche derselben einen dritten Rillennetzteil entfernt von der Membranelektrodenanordnung aufweist, der Rillenelemente aufweist, die sich um die Oxidationsmittel- und Brennstoffaperturen herum erstrecken und die sich nur teilweise um die Kühlmittelaperaturen herum erstrecken, um dadurch zu ermöglichen, dass Kühlmittel über die hintere Stirnfläche derselben zwischen den Kühlmittelaperturen fließt; und bei der ein vierter Rillennetzteil an der vorderen Stirnfläche der Kathodenströmungsfeldplatte Rillensegmente aufweist, die sich um wenigstens die Brennstoff und Kühlmittelaperturen herum erstrecken, wobei die Kathodenströmungsfeldplatte ein Kanalnetz an der vorderen Stirnfläche derselben aufweist, um Oxidationsmittelgas über die zweite Gasdifiusionsschicht zu verteilen.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 14 oder 15, bei der jede der Verbindungsaperturen (160) positioniert ist, um Rillensegmente um die Kühlmittel- und Brennstoffaperturen herum zu schneiden.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 16, bei der die Rillensegmente dimensioniert und von einer Form und Größe sind, um für im Wesentlichen gleiche Füllzeiten zu sorgen, um dadurch das Auftreten von Gußblasen zu verhindern.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei der jedes Rillennetz eine Mehrzahl an Rillensegmenten umfasst, die dimensioniert und von einer Form und Größe sind, um für im Wesentlichen gleiche Füllzeiten zu sorgen, um dadurch das Auftreten von Gußblasen zu verhindern.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 17 oder 18, die Entlüftungen (202) aufweist, die sich zwischen dem Rillennetz und wenigstens einem der Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung und inneren Kammern innerhalb der elektrochemischen Zellanordnung erstrecken, wobei die Entlüftungen dimensioniert sind, um es zu ermöglichen, dass Luft entweicht, und klein genug sind, um zu bewirken, dass sich Druck in dem elastomeren Material aufbaut, um ein komplettes Füllen des gesamten Rillennetzes zu gewährleisten.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 19, bei der jedes Element wenigstens zwei Verbindungsaperturen (160) und eine Mehrzahl von Entlüftungen (202) aufweist, die im wesentlichen im gleichen Abstand zwischen den Verbindungsaperturen derselben angeordnet sind, um während eines Füllen des Rillennetzes Luft abzulassen.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der vorherigen Ansprüche, die eine äußere Dichtschicht (70) aufweist, die um die Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung (60) herum ausgebildet ist und aus dem gleichen Material wie die Dichtung innerhalb jedes Rillennetzes hergestellt ist, wobei Verbindungen zwischen jedem Rillennetz und der Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung vorgesehen sind und die äußere Dichtschicht und die Dichtung innerhalb jedes Rillennetzes an Ort und Stelle gleichzeitig ausgebildet worden sind.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 21, bei der die elektrochemische Zellanordnung eine Mehrzahl an einzelnen elektrochemischen Zellen (69) umfasst, die zwischen zwei Endplatten (69a) angeordnet sind, und bei der die äußere Dichtschicht alle elektrochemischen Zellen umschließt und sich zwischen den zwei Endplatten erstreckt.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 2, die wenigstens eine elektrochemische Zelle und an einer Seite eine Dichtung aufweist, die an einem Platz (54) ausgeformt ist und ausgelegt ist, an der anderen Seite einer anderen, vergleichbaren elektrochemischen Zellanordnung anzugreifen, um eine Kammer (46) für Kühlmittel zu bilden, wodurch eine Mehrzahl der elektrochemischen Zellanordnungen zusammengebaut werden kann, um eine große elektrochemische Zelleinheitenanordnung mit Kühlmittelkammern zu bilden, die zwischen benachbarten elektrochemischen Zellanordnungen ausgebildet sind.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 23, bei der die Dichtung wenigstens eines von umfasst: ein Ethylen/Acryl-Polymer, ein fluorhaltiges Elastomer und ein Ethylen-Propyplen-Terpolymer.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 23, bei der die Dichtung ein flexibles oder steifes Epoxidharz umfasst.
Elektrochemische Zellanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 23, bei der die Dichtung ein thermoplastisches Elastomer umfasst.
Elektrochemische Zellanordnung nach Anspruch 26, bei der das thermoplastische Elastomer ein Polyesterelastomer umfasst.
Verfahren zur Herstellung einer Dichtung in einer elektrochemischen Zellanordnung mit einer Mehrzahl separater Elemente, wobei das Verfahren umfasst: (a) Zusammenbauen der separaten Elemente (120, 122, 124, 126, 130) der elektrochemischen Zelle; (b) Ausstatten von wenigstens einigen der Mehrzahl separater Elemente mit Aperturen (136–141), die, wenn zusammengebaut, Verteilungskanäle zur Zufuhr oder zum Entfernen von Fluiden zum Betrieb der elektrochemischen Zellanordnung bilden; (c) Bereitstellen eines Rillennetzes (142–146, 148–155, 160; 190), das sich durch die separaten Elemente getrennt von den Verteilungskanälen erstreckt und einen Füllan schlusses (196) bereitstellt, der gegenüber der Außenseite offen in Verbindung mit dem Rillennetz steht; (d) Verbinden einer Quelle von ungehärtetem flüssigen Dichtmaterial mit dem Füllanschluss und Einspritzen des Dichtmaterials in das Rillennetz, um das Rillennetz zu füllen, und gleichzeitiges Ablassen von Gas aus dem Rillennetz; und (e) Härten des Dichtmaterials, um eine Dichtung in dem Rillennetz zu bilden.
Verfahren nach Anspruch 28, das umfasst, das Rillennetz für eine vorbestimmte Zeitdauer bei einem vorbestimmten Druck zu füllen, um ein Füllen des Rillennetzes zu gewährleisten.
Verfahren nach Anspruch 27 oder 28, das umfasst, die separaten Elemente mit Nuttensegmenten zu versehen, um das Rillennetz zu bilden, und die Rillensegmente vor Zusammenbau der separaten Elemente zu reinigen, um eine Bindung des Dichtmaterials an den separaten Elementen zu unterstützen.
Verfahren nach Anspruch 30, das umfasst, Oberflächen der separaten Elemente mit einer Grundierung zu versehen, um ein Binden des Dichtmaterials daran zu unterstützen.
Verfahren nach Anspruch 31, das umfasst, die separaten Elemente zu grundieren durch eines von: Aufbringen einer Grundierung in flüssiger Form auf die separaten Elemente; Plattieren einer Grundierung auf die separaten Elemente; und Integrieren eines Grundierungsmaterials in das Material gewählter separater Elemente, um die Bindungsfähigkeit der Oberfläche von jedem solchen separaten Element an dem Dichtmaterial zu verbessern.
Verfahren nach einem der Ansprüche 29–32, das umfasst, ein flüssiges elastomeres Silikonmaterial als das Dichtmaterial bereitzustellen und das Dichtmaterial bei einer erhöhten Temperatur für eine vorbestimmte Zeitdauer zu härten.
Verfahren nach Anspruch 33, das umfasst, das Dichtmaterial zu härten, indem erwärmtes Wasser durch die elektrochemische Zellanordnung geführt wird.
Verfahren nach Anspruch 33, das umfasst, den zusammengebauten Stapel vor Füllen des Rillennetzes mit Dichtmaterial vorab zu erwärmen.
Verfahren nach einem der Ansprüche 29–32, das umfasst, die separaten Elemente mit Rillensegmenten zu versehen, um das Rillennetz zu bilden, die separaten Elemente in aneinander angrenzender Weise zusammen zu bauen und die separaten Elemente vor Einspritzen des Dichtmaterials in das Rillennetz miteinander zu verklemmen.
Verfahren nach Anspruch 36, das umfasst, die zusammengebauten Elemente in einer Form zu befestigen und das Dichtmaterial um die Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung herum einzuspritzen und gleichzeitig zu ermöglichen, dass Dichtmaterial ausgehend von der Außenseite in das Rillennetz hinein fließt, um dadurch die Dichtung zu bilden und den Stapel zu isolieren.
Verfahren nach Anspruch 36, das umfasst, eine Membranelektrodenanordnung, eine Protonenaustauschmembran und an beiden Seiten der Protonenaustauschmembran ein Gasdiffusionsmedium bereitzustellen und die Protonenaustauchmembran mit einem äußeren Befestigungsflansch zu versehen und zu bewirken, dass sich das Dichtmaterial an den Befestigungsflansch bindet, um die Membranaustauschanordnung an Ort und Stelle abzudichten.
Verfahren nach Anspruch 36, das umfasst, eine Membranelektrodenanordnung bereitzustellen, die eine Protonenaustauschmembran und an beiden Seiten der Protonenaustauschmembran ein Gasdiffusionsmedium aufweist, und zu erreichen, dass sich das Dichtmaterial an die Protonenaustauschmembran bindet.
Verfahren nach Anspruch 38, das umfasst, eine Mehrzahl an elektrochemischen Zellen innerhalb des elektrochemischen Zellstapels bereitzustellen, jede elektrochemische Zelle mit einem Paar an Strömungsfeldplatten zu versehen, den Befestigungsflansch und das Gasdiffusionsmedium bereitzustellen, das sich zu der Peripherie der Strömungsfeldplatten erstreckt, und eine Dichtung für jede elektrochemische Zelle um die Ränder des Flansches und des Gasdiffusionsmediums herum und an die Strömungsfeldplatten gebunden bereitzustellen.
Verfahren nach Anspruch 39, das umfasst, eine Mehrzahl an elektrochemischen Zellen innerhalb des Brennstoffzellenstapels bereitzustellen, jede Brennstoffzelle mit einem Paar an Strömungsfeldplatten zu versehen, die Protonenaustauschmembran und das Gasdiffusionsmedium bereitzustellen, das sich zu der Peripherie der Strömungsfeldplatten erstreckt, und eine Dichtung für jede elektrochemische Zelle um die Ränder der Protonenaustauschmembran und des Gasdiffusionsmediums herum und an die Strömungsfeldplatten gebunden bereitzustellen.
Verfahren nach Anspruch 36, das umfasst, für jede elektrochemische Zelle in der elektrochemischen Zellanordnung eine Anodenströmungsfeldplatte (120) und eine Kathodenströ mungsfeldplatte (130) bereitzustellen, die gegenüberliegende vordere Oberflächen aufweisen, Rillensegmente in den gegenüberliegenden vorderen Stirnflächen der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten bereitzustellen, eine Rille zu definieren, die sich um die Peripherie der Membranaustauschanordnung herum erstreckt, und die Membranaustauschanordnung mit einer Peripherie auszustatten, die in der Rille endet, ohne sich dabei vollständig quer durch die Rille zu erstrecken.
Verfahren nach Anspruch 36, das umfasst, die separaten Elemente auszurichten und die separaten Elemente vor Einspritzen des Dichtmaterials zu verklemmen.
Verfahren nach Anspruch 30, das umfasst, eine Protonenaustauschmembran zwischen den Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten bereitzustellen und eine Gasdiffusionsschicht an jeder Seite des Protonenaustauschs bereitzustellen, jede der Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten mit einer Ausnehmung auszustatten, um eine der Gasdiffusionsschichten aufzunehmen, und die Anoden- und Kathodenströmungsfeldplatten zu verklemmen, so dass Druck auf die Gasdiffusionsschichten durch die Tiefen der Ausnehmungen festgelegt wird und durch Einspritzen des Dichtmaterials unbeeinflusst bleibt.
Verfahren nach Anspruch 43, das umfasst, nach Härten des Dichtmaterials eines von einem Entfernen der Klemmung der Elemente, wodurch das Dichtmaterial die separaten Elemente aneinander gebunden hält, und eines Einstellens der Klemmdrucks auf einen endgültigen Klemmdruck. 46 Verfahren nach Anspruch 43, das nach einem Verklemmen der separaten Elemente miteinander umfasst, die separaten Elemente in einer Form zu befestigen und Verbindungsaperturen zwischen dem Rillennetz innerhalb der elektrochemischen Zellanordnung und der Außenseite derselben bereitzustellen, und das Dichtmaterial in die Form um die Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung herum einzuspritzen, wodurch das Dichtmaterial die Außenseite der elektrochemischen Zellanordnung bedeckt und durch die Verbindungsaperturen in das Innere Rillennetz hinein fließt.
Verfahren nach Anspruch 46, das umfasst, die Form mit einem Profil auszustatten, um einzelne äußere Dichtungen an Verbindungen zwischen benachbarten Elementen der elektrochemischen Zelle zu definieren.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28–47, das umfasst, wenigstens eine Entlüftung auszubilden, um Luft ausgehend von dem Rillennetz abzulassen, indem eine Oberfläche von wenigstens einem der separaten Elemente eingeritzt wird.
Verfahren nach Anspruch 29, das umfasst, für jede elektrochemische Zelle eine Protonenaustauschmembran und gegenüberliegende Kathoden- und Anodenströmungsfeldplatten an jeder Seite der Protonenaustauschmembran und Offset-Rillen in den gegenüberliegenden Strömungsfeldplatten bereitzustellen, um eine Verformung der Protonenaustauschmembran während der Zufuhr des flüssigen Dichtmaterials zu verhindern.
Verfahren nach Anspruch 29, das umfasst, das flüssige Dichtmaterial bei einem Druck in dem Bereich von 6.895–13.790 KN/m² (1–2000 psig) und in stärker bevorzugter Weise in dem Bereich von 552–2069 KN/m² (80–300 psig) zuzuführen.
Verfahren nach Anspruch 28, das umfasst, wenigstens zwei separate Rillennetze bereitzustellen, ein separates flüssiges Dichtmaterial in jedes Rillennetz der elektrochemischen Zelle einzuspritzen und die Zusammensetzung von jedem flüssigen Dichtmaterial zu wählen, um für Kompatibilität mit Materialien und Flüssigkeiten zu sorgen, die für den Betrieb und die Haltbarkeit der elektrochemischen Zelle erforderlich sind.
Verfahren nach Anspruch 51, bei dem eine Komponente (a) ein mit Vinyl abgeschlossenes Methyltrifluorpropyl-Polysiloxan-Homopolymer ist.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 51, bei dem das aushärtbare elastomere Material wenigstens eines von umfasst: ein Ethylen/Acryl-Polymer, ein fluorhaltiges Elastomer und ein Ethylen-Propylen-Terpolymer.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 51, bei dem das aushärtbare elastomere Material ein flexibles oder steifes Epoxidharz umfasst.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 51, bei dem das aushärtbare elastomere Material ein thermoplastisches Elastomer umfasst.
Verfahren nach Anspruch 55, bei dem das thermoplastische Elastomer ein Polyesterelastomer umfasst.
Verfahren nach einem der Ansprüche 28 bis 51, wobei das Verfahren umfasst, ein aushärtbares Dichtmaterial einzuspritzen, das enthält: (a) 100 Gewichtsanteile eines Polydiorganosiloxan mit zwei oder mehr siliziumatomgebundenen Alkengruppen in jedem Molekül; (b) 5–50 Gewichtsanteile eines verstärkenden Füllmaterials; (c) 1–20 Gewichtsanteile eines Oxids oder Hydroxids eines alkalischen Erdmetalls mit einem Atomgewicht von 40 oder höher; (d) ein Organohydrogensiloxan mit drei oder mehr siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen in jedem Molekül, wobei die Wasserstoffatome in einer Menge vorhanden sind, die für ein Molverhältnis von siliziumatomgebundenen Wasserstoffatomen der Komponente (d) zu siliziumatomgebundenen Alkengruppen der Komponente (a) sorgt, das in einem Bereich von 0,4:1 bis 5:1 liegt; und (e) einen Metallkatalysator vom Platintyp in einer Menge, die für 0,1–500 Gewichtsanteile von Metall vom Platintyp pro einer Million Gewichtsanteile der Komponente (a) sorgt.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem das Dichtmaterial ferner umfasst: (a) 0,1–5,0 Gewichtsanteile eines organischen Peroxid in Kombination mit der Komponente (e), oder anstelle der Komponente (e); (b) 0,01–5,0 Gewichtsanteile eines Hemmstoffs; und (c) 0,01–1,00 Gewichtsanteile eines nicht verstärkenden, expandierenden Füllmaterials.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem das Polydiorganosiloxan der Komponente (a) ein mit Vinyl abgeschlossenes Polydimethylsiloxan mit einer Viskosität von wenigstens 55 Pa·s (55.00 cP) oder eine Mischung von Vinyl enthaltenden Polydimethylsiloxanen geringerer und höherer Viskosität ist, so dass die Viskosität der Mischung wenigstens 55 Pa·s (55.000 cP) beträgt.
Verfahren nach Anspruch 59, bei dem die Komponente (a) ein mit Vinyl abgeschlossenes Trifluorpropylmethylsiloxan-Dimethylsiloxan-Polymer ist, bei dem der prozentuale Molanteil von Methyltrifluorpropyl 10–100 Molprozent beträgt.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem die Komponente (a) ein mit Vinyl abgeschlossenes Diphenylsiloxan-Dimethylsiloxan-Copolymer ist, bei dem der Molanteil von Diphenylsiloxan 2–50 Molprozent beträgt.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem die Komponente (e) in ein thermoplastisches organisches Polymer gekapselt ist.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem die Komponente (e) in einer Menge vorhanden ist, um für 5–50 Gewichtsanteile eines Metalls vom Platintyp pro Millionen Gewichtsanteile der Komponente (a) zu sorgen, und die Zusammensetzung gehärtet wird, indem sie auf eine Temperatur von 30–120°C erwärmt wird.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem die Komponente (e) anstelle des Metallkatalysators ein organisches Peroxid ist, das in einer Menge von 0,5–5,0 Teilen pro 100 Teilen Zusammensetzung vorhanden ist, und die Zusammensetzung gehärtet wird, indem sie auf eine Temperatur von 100–200°C erwärmt wird.
Verfahren nach Anspruch 57, bei dem die aushärtbare Zusammensetzung ferner umfasst: (f) 0,1–20 Gewichtsanteile eines Klebebeschleunigers, der eine Epoxid enthaltende Organosilikonmischung ist, wobei der Klebebeschleuniger der Zusammensetzung hinzugefügt wird, bevor sie gehärtet wird, um eine Bindung der Verbindung während des Härtens zu verbessern.
Verfahren nach Anspruch 51, bei dem die Viskosität der aushärtbaren Zusammensetzung 1.000–1.500 Pa·s (100.000–150.000 cP) beträgt.