DE69830412T2 - Vorrichtung zur trennung und zum nachweis von polynucleotidfragmenten im hochdynamischen bereich - Google Patents

Vorrichtung zur trennung und zum nachweis von polynucleotidfragmenten im hochdynamischen bereich Download PDF

Info

Publication number
DE69830412T2
DE69830412T2 DE69830412T DE69830412T DE69830412T2 DE 69830412 T2 DE69830412 T2 DE 69830412T2 DE 69830412 T DE69830412 T DE 69830412T DE 69830412 T DE69830412 T DE 69830412T DE 69830412 T2 DE69830412 T2 DE 69830412T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
excitation
intensity
dynamic range
detectors
detection
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE69830412T
Other languages
English (en)
Other versions
DE69830412D1 (de
Inventor
Paul Waterhouse
M. Alexandre IZMAILOV
Henryk Zaleski
A. John RENFREW
W. James CASSIDY
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Healthcare LLC
Original Assignee
Bayer Healthcare LLC
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Healthcare LLC filed Critical Bayer Healthcare LLC
Publication of DE69830412D1 publication Critical patent/DE69830412D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69830412T2 publication Critical patent/DE69830412T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N30/00Investigating or analysing materials by separation into components using adsorption, absorption or similar phenomena or using ion-exchange, e.g. chromatography or field flow fractionation
    • G01N30/02Column chromatography
    • G01N30/86Signal analysis
    • G01N30/8603Signal analysis with integration or differentiation
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/416Systems
    • G01N27/447Systems using electrophoresis
    • G01N27/44704Details; Accessories
    • G01N27/44717Arrangements for investigating the separated zones, e.g. localising zones
    • G01N27/44721Arrangements for investigating the separated zones, e.g. localising zones by optical means

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Pure & Applied Mathematics (AREA)
  • Mathematical Optimization (AREA)
  • Mathematical Analysis (AREA)
  • Algebra (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Investigating, Analyzing Materials By Fluorescence Or Luminescence (AREA)

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Diese Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Auftrennung und zum Nachweis von Polynucleotid-Fragmenten mit hohem dynamischem Bereich, die besonders bei der Durchführung des Verfahrens zur Quantifizierung und partiellen Sequenzierung eines Nucleinsäure-Analyten nützlich ist, der in einer Probe vorliegt, wie es in der verwandten US Patent Application Serial No. 08/819,912, eingereicht am 18. März 1997, und in einer PCT-Anmeldung, die deren Priorität beansprucht und am 18. März 1998 eingereicht wurde, offenbart ist. In diesem Verfahren wird eine Nucleinsäure-haltige Probe mit einem Kontroll-Polynucleotid vereinigt und dann mit mehreren Primersätzen amplifiziert, um ein Kontroll-Nucleinsäure-Fragment, das durch die Amplifikation des Kontroll-Polynucleotids erzeugt wurde, konservierte Nucleinsäure-Fragmente, die durch Amplifikation einer konservierten Region der Nucleinsäure in der Probe erzeugt wurden, um ein quantitatives Maß der Anwesenheit einer Ziel-Nucleinsäure in der Probe zu produzieren, und Sequenzierungs-Fragmente zu produzieren, die bevorzugt durch Amplifikation eines variableren Teils der Nucleinsäure in der Probe erzeugt wurden und nach der Sequenzierung eine Information bereitstellen können, welche verschiedene, aber eng verwandte Formen einer Ziel-Nucleinsäure, einschließlich, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, unterschiedlicher allelischer oder mutierter Formen von Genen oder im Fall von Mikroorganismen Unterarten, Serovaren, Stämmen, Untertypen, Biovaren, Varianten oder Serotypen, oder eng verwandte Arten des Ziels betreffen und/oder zwischen diesen unterscheiden. Die resultierenden Fragmente werden mittels Größe zum Beispiel durch Polyacrylamid-Gelelektrophorese (PAGE) aufgetrennt, und die Kontroll- und konservierten Fragmente werden durch Fluoreszenz einer Markierung nachgewiesen, die an dem Amplifikationsprimer angebracht ist.
  • Abhängig von den unterschiedlichen Mengen von Kontroll- und Ziel-Nucleinsäure, die in der Probe vorliegen, können sich die Größen der Signale, die den Kontroll- und konservierten Fragmenten entsprechen, um mehrere Größenordnungen unterscheiden. In der Vergangenheit hat dies, da Instrumente, die zum Messen der Fluoreszenz aus Elektrophoresegelen verwendet wurden, einen relativ niedrigen dynamischen Bereich aufwiesen, im Allgemeinen bedeutet, dass wiederholte Experimente bei verschiedenen Verdünnungen durchgeführt werden müssen, um zu ermöglichen, dass beide Peaks gemessen werden. Derartige Verdünnungen erhöhen die Kosten eines Assays wegen der erhöhten Zeit, die erforderlich ist, um die Probe herzustellen, und des verringerten instrumentellen Durchsatzes, und sie können eine Fehlerquelle bei der Quantifizierung der Menge an Material in der Probe sein, da Verdünnungsserien sowohl eine präzise Herstellung als auch Berechnung nach der Messung erfordern, um zu einem quantitativen Ergebnis zu gelangen.
  • Vorrichtungen für die elektrophoretische Auftrennung und Analyse der fluoreszierend markierten Fragmente sind in der Technik bekannt, zum Beispiel aus der internationalen Patentveröffentlichung Nr. WO 96/18892. Jedoch wäre es, um die Möglichkeit zu maximieren, quantitative Ergebnisse für die Menge einer Ziel-Nucleinsäure in einer Probe zu erhalten, ohne dass Verdünnungsserien durchgeführt werden müssen, wünschenswert, über eine Vorrichtung für die elektrophoretische Auftrennung und den Echtzeit-Nachweis von Nucleinsäuren zu verfügen, die einen höheren dynamischen Bereich, zum Beispiel in der Größenordnung von 104 bis 106 oder mehr, aufweist. Es ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, eine derartige Vorrichtung bereitzustellen.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Vorrichtung zur Nucleinsäure-Sequenzierung mit hohem dynamischem Bereich bereit, wie im Anspruch 1 definiert.
  • Bei einer ersten Ausführungsform der Erfindung ist ein Strahlteiler vorgesehen, der aus jeder Anregungs-/Nachweisstelle einen Strahl emittierten Lichts mit hoher Intensität und einen Strahl emittierten Lichts mit niedriger Intensität erzeugt und einen Strahl zu jedem von zwei Detektoren lenkt, die der Anregungs-/Nachweisstelle zugeordnet sind. Bei einer zweiten Ausführungsform der Erfindung kann eine Modulation der Intensität des Anregungsstrahls verwendet werden, um den dynamischen Bereich des Instruments zu verbessern. Ein Anregungsstrahl von abwechselnd hoher und niedriger Intensität kann verwendet werden, und Messungen werden in Abhängigkeit von der Stärke des Signals entweder während der Niedrigenergiefenster oder der Hochenergiefenster vorgenommen. In Abhängigkeit von der Erholungszeit des verwendeten Detektors und der Verweilzeit eines wandernden bzw. migrierenden Elektrophoresebandes innerhalb der Anregungs-/Nachweisstelle kann diese Ausführungsform entweder einen einzigen oder mehrere Detektoren pro Stelle verwenden. Ein Betriebszyklus aus abwechselnden Ein- und Aus-Perioden mit veränderlichen Zeiten kann ebenfalls verwendet werden, insbesondere in Fällen, wo die kleinste Integrationszeit des Detektors zum Nachweis sehr großer Peaks zu lang sein mag.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Die 1A und B zeigen eine Vorrichtung gemäß der Erfindung;
  • die 2A und B zeigen alternative Mittel, um die Anregungsstrahlung zu einem Array von Anregungs-/Nachweisstellen zu lenken;
  • die 3A-C veranschaulichen die Peak-Größe, die aufgefangene Lichtintensität und das Detektorsignal für eine Ausführungsform der Erfindung;
  • 4 zeigt eine zweite Ausführungsform der Mittel zur Vergrößerung des dynamischen Bereichs der Vorrichtung der Erfindung;
  • die 5A-D veranschaulichen die Verwendung eines modulierten Anregungsstrahls gemäß der vorliegenden Erfindung; und
  • die 6A und B veranschaulichen ein Verfahren, bei dem die Vorrichtung der Erfindung in geeigneter Weise verwendet wird.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Nucleinsäure-Sequenzierung mit hohem dynamischem Bereich, umfassend:
    • (a) ein Gehäuse, das angepasst ist, um einen Elektrophoresegel-Halter aufzunehmen, der ein mit Fluorophor-markierten Proben beladenes Elektrophoresegel enthält;
    • (b) eine oder mehrere Strahlungsquellen, wie Laserdioden, zur Bereitstellung von Strahlung einer Frequenz, die zur Anregung des Fluorophors geeignet ist;
    • (c) Mittel, um die Strahlung zu einer Mehrzahl von Anregungs-/Nachweisstellen auf dem Elektrophoresegel zu lenken;
    • (d) ein Array von Detektoren, die mit den Anregungs-/Nachweisstellen ausgerichtet sind, um Fluoreszenzemissionen aufzufangen und ein elektrisches Ausgangssignal zu erzeugen, das für die Intensität der Fluoreszenzemissionen bezeichnend ist; und
    • (e) Mittel zum Vergrößern des dynamischen Bereichs der Vorrichtung um mindestens eine Größenordnung. Die Vorrichtung kann für die Auftrennung und den Nachweis von Polynucleotid-Fragmenten, wie Fragmenten, die in einer Nucleinsäure-Amplifikations- oder Sequenzierungsreaktion erzeugt werden, einen Restriktions-Fragmentlängen-Polymorphismus(RFLP)-Assay oder einen Einzelstrang-Konformations-Polymorphismus(SSCP)-Assay sowie für jeden anderen Test verwendet werden, in dem die Auftrennung und der Nachweis von Polynucleotid-Fragmenten erforderlich ist. Die Vorrichtung der Erfindung ist insbesondere für die Verwendung bei der Auftrennung und dem Nachweis von Polynucleotid-Fragmenten in Mischungen geeignet, in denen mehrere verschiedene Polynucleotid-Fragmente in sehr unterschiedlichen Mengen vorliegen können. So ist die Vorrichtung der Erfindung beispielsweise gut für die Auftrennung und den Nachweis der Polynucleotid-Fragmente geeignet, die in dem Verfahren erzeugten, das in der verwandten US Patent Application Serial No. 08/819,912 und der PCT-Anmeldung, die deren Priorität beansprucht, offenbart ist.
  • 1A veranschaulicht den grundlegenden Aufbau einer Vorrichtung der Erfindung. Wie dargestellt, weist die Vorrichtung ein Gehäuse 10 auf, in dem die Mittel zur elektrophoretischen Trennung und zum Nachweis der Probe angeordnet sind. Das Gehäuse 10 liefert vorteilhafterweise eine geschlossene lichtdichte Umgebung, in der die Verarbeitung der Probe durchgeführt wird.
  • Innerhalb des Gehäuses 10 ist ein beladenes Elektrophoresegel 102 in einem Gel-Halter 101 auf einer Montageplatte 109 angeordnet, die das Gel in einer feststehenden Position in Bezug zum Rest der Vorrichtung hält, einschließlich der Anregungs-/Nachweisteile der Vorrichtung. Das beladene Gel kann festgehalten werden, indem unter Verwendung einer Saugpumpe 110 und von Rohrleitungen 113 ein Unterdruck durch die Montageplatte 109 hindurch erzeugt wird, obwohl andere Verfahren zum Festhalten des beladenen Gels verwendet werden können.
  • Entgegengesetzte Enden des beladenen Gels 102 werden mit zwei Elektroden, wie Lösungselektroden 104 und 105, in Kontakt gebracht. Diese Elektroden sind mit einer Stromversorgung 114 verbunden, die innerhalb des Gels ein elektrisches Feld erzeugt. Dieses Feld bewirkt, dass die Probe im Gel von der Beladungsstelle 103 in Richtung der Anregungs-/Nachweisstelle 106 wandert.
  • Eine Anregungsquelle 107, die elektromagnetische Strahlung mit einer Frequenz liefert, welche wirksam ist, um den als Markierung verwendeten Fluorophor anzuregen, ist so innerhalb des Gehäuses 10 angeordnet, dass Strahlung aus der Anregungsquelle 110 gelenkt wird, um an den Anregungs-/Nachweisstellen 106 auf das Gel zu treffen. Ein Mehrfach-Strahlteiler 202 kann verwendet werden, um eine Mehrzahl von Flecken in einem linearen Array zu erzeugen, einen Fleck an jeder Anregungs-/Nachweisstelle auf einem ebenen Elektrophoresegel. Alternativ kann ein lineares Array von Anregungs-/Nachweisstellen von einem Array von Laserdioden erzeugt werden, wobei jede Diode so angeordnet ist, dass sie Anregungsenergie an eine einzige Anregungs-/Nachweisstelle liefert. In jedem Fall werden Fluoreszenzemissionen aus Fluorophor-markierten Molekülen an der Anregungs-/Nachweisstelle unter Verwendung eines optischen Systems 115 aufgefangen und unter Verwendung eines Detektors 108 erfasst bzw. nachgewiesen. Das analoge Ausgangssignal aus dem Detektor 108 kann dann unter Verwendung eines A/D-Wandlers 116 in ein digitales Signal umgewandelt und zur weiteren Verarbeitung und/oder Anzeige ausgegeben werden.
  • 1B zeigt einen Querschnitt einer weiteren Ausführungsform der Vorrichtung der Erfindung. Die verschiedenen Komponenten der Vorrichtung sind innerhalb eines Gehäuses 90 angeordnet, das an seiner Vorderseite eine Zugangstüre 91 aufweist. Die Zugangstüre 91 ist schwenkbar, um eine Bewegung zwischen einer geschlossenen Stellung (durchgezogene Linie) und einer offenen Stellung (strichpunktierte Linie) zu ermöglichen.
  • Innerhalb des Gehäuses 90 wird der Gel-Halter 901 zwischen zwei Lösungselektroden 902, 902' gegen eine Montageplatte 903 anliegend festgehalten. Die Montageplatte 903 und die Lösungselektroden sind um einen Bolzen 925 nach außen schwenkbar, um eine Beladung eines Elektrophoresegels zu erleichtern. Ein Heizelement 904 ist im Wärmekontakt mit der Rückseite der Montageplatte 903 angeordnet, um eine Erwärmung des Gels zu ermöglichen. Ein Gebläse 905, das von einem Untergehäuse 906 umgeben und zur Außenseite des Gehäuses 90 hin mit einer Luftzufuhr versehen ist, bläst Luft mit Raumtemperatur über die Rückseite des Heizelements 904. Durch eine Kombination von Heizen und Kühlen, für die mittels des Heizelements 904 bzw. des Gebläses 905 gesorgt wird, kann eine gewünschte Temperatur im Bereich von 30 bis 55 Grad C mit einer Toleranz von 0,5 Grad aufrechterhalten werden.
  • Ein Detektormodul 907, bestehend aus einem Array von Photodioden, von denen jede mit einer Leiterplatte verbunden ist, ist mit der Anregungs-/Nachweisstelle im Gel ausgerichtet und fängt Licht auf, das senkrecht zur Oberfläche des Gel-Halters 901 emittiert wird. Die Leiterplatte enthält einen Analog/Digital(A/D)-Wandler, der den von der Diode abgegebenen analogen Strom in ein digitales Spannungssignal umwandelt. Dieses digitale Signal kann dann von der innerhalb des Gehäuses angeordneten Computer-Leiterplatte 914 weiterverarbeitet oder zur Verarbeitung zu einem externen Computer übermittelt werden.
  • Der Anregungsstrahl wird von einer Laserdiode 908 bereitgestellt, die in Ausrichtung mit einer asphärischen Linse 909 montiert ist. Die asphärische Linse 909 kollimiert die aus der Laserdiode 908 abgegebene Strahlung und lenkt sie in Richtung eines Strahlteilers, in diesem Fall ein lichtdurchlässiges Beugungsgitter 920, welches das Licht aus der Laserdiode in 16 Teilstrahlen von im Wesentlichen gleicher Intensität aufteilt. Diese Teilstrahlen werden von einer Linse 921 und Spiegeln 910, 911 zu einer Zylinderlinse 912 geleitet, welche die zerquetschten Flecken an den Anregungs-/Nachweisstellen bildet. Die Spiegel 910, 911 können aus Aluminium oder aus Aluminium-beschichtetem Glas sein, wenn die Anregungswellenlänge unter 650 nm liegt, sind jedoch für längere Wellenlängen wegen des größeren Reflexionsvermögens von Gold bei diesen Wellenlängen vorteilhafterweise aus Gold-beschichtetem Glas. Dielektrische Spiegel können ebenfalls verwendet werden, obwohl sie wesentlich teurer sind.
  • Innerhalb der in 1B dargestellten Vorrichtung befindet sich auch eine mit Öffnungen versehene Sperre 922 zwischen dem letzten Spiegel 911 und der Zylinderlinse 912, die so ausgerichtet ist, dass jeder Teilstrahl durch eine einzelne Öffnung (1-3 mm Durchmesser) in der Sperre hindurchtritt. Diese Sperre reduziert die Menge an Streulicht, welche die Anregungs-/Nachweisstelle erreicht.
  • Eine Stromversorgung 913 ist innerhalb des Gehäuses 90 angeordnet und ist mit den Lösungselektroden 902 verbunden, um den Spannungsgradienten für die Elektrophorese bereit zu stellen.
  • 2A zeigt ausführlicher die Funktionsweise der Strahlteiler 202 (920 in 1B). Strahlung 201 aus einer Anregungsquelle 107 wird durch Verwendung eines Mehrfach-Strahlteilers 202, wie eines Fleckarray-Erzeugungsgitters, das den einfallenden Strahl in eine Anzahl von Teilstrahlen, im Allgemeinen von 2 bis 24 Teilstrahlen, aufteilt, zur Anregungsstelle 106 gelenkt. Bevorzugte Beugungsgitter sind von der Art, die als "durchlässige" oder "Phasen"-Gitter bekannt sind, weil solche Gitter ausgelegt werden können, um unter den resultierenden Teilstrahlen eine Lichtverteilung von gleichmäßiger Intensität zu erzeugen. Bei der dargestellten Ausführungsform wird ein einfallender Laserstrahl von einer Frequenz, die zur Anregung des Fluorophors geeignet ist, in ein binäres Phasengitter von ungefähr 1 Quadratzentimeter gelenkt, das auf Glas, thermoplastischem Kunststoff oder dergleichen von ungefähr 1/8-Inch Dicke montiert ist (Semiconductor Technology Inc., Pointe Claire, Quebec). Der durchgelassene Strahl wird in ein lineares Array der gewünschten Anzahl von Anregungs-Teilstrahlen 203 unterteilt, einer für jede vorgesehene Anregungs-/Nachweisstelle 106. Die Teilstrahlen werden zu einer Fokussierlinse 204 gelenkt (z.B. Stock Nr. G69, 129, Katalog 1994 Edmund Scientific). Bei der dargestellten Ausführungsform weist die Fokussierlinse vorzugsweise eine Brennweite f von 505 mm auf. Die Größe des Flecks an jeder Anregungsstelle kann durch Veränderung des Abstandes d2 zwischen der Linse und der Anregungsstelle verändert werden. Die Flecken weisen zweckmäßigerweise einen Durchmesser zwischen 0,1 mm und 0,2 mm auf. Bei einer bevorzugten Ausführungsform teilt das zur Erzeugung des Fleckarrays dienende Gitter den einfallenden Laserstrahl in ein lineares Array von 16 Flecken, und die Linse ist zwischen 200 bis 500 mm vom Gel angeordnet.
  • Als Alternative zu der in 2A dargestellten Ausführungsform kann die Fokussierlinse 204 weggelassen werden. In diesem Fall ist der Strahl 201 leicht konvergent, während er das Beugungsgitter 202 beleuchtet, so dass die einfallende Strahlung auf die Gel-Oberfläche fokussiert wird.
  • Ein bevorzugtes Fleckarray-Erzeugungsgitter zur Verwendung in einer Vorrichtung mit 16 Kanälen ist ein 1- bis 16-fach-Strahlteiler, wie derjenige, der von Dinova Optics, Quebec, Canada (Teile-Nr. QP 960101-6) erhältlich ist. Fleckarray-Erzeugungsgitter, die einen einfallenden Strahl in eine größere oder kleinere Anzahl von Flecken mit denselben Wellenlängeneigenschaften wie der einfallende Strahl teilen, können verwendet werden, um Strahlung für eine Vorrichtung mit einer größeren oder kleineren Anzahl von Kanälen bereit zu stellen. Mehrere Fleckarray-Erzeugungsgitter können auch parallel mit mehreren zugehörigen Lichtquellen verwendet werden, zum Beispiel können für eine 32-Kanal-Vorrichtung zwei 1- bis 16-fach-Strahlteiler und zwei Laserdioden verwendet werden.
  • Ein alternatives Verfahren zum Erzeugen eines linearen Arrays von Flecken auf einem planaren Gel 220 ist in 2B dargestellt. Bei diesem Verfahren ist eine zweckbestimmte Laserdiode 221 so angeordnet, dass sie elektromagnetische Strahlung zu jeder Anregungs-/Nachweisstelle 222 abgibt. Die Laserdioden 221 sind in einem Array zusammengesetzt. Jede Laserdiode 221 kann ihre eigene Stromversorgung 223 mit unabhängiger Stromeinstellung aufweisen, oder der zugeführte Strom kann verkettet werden.
  • Licht aus jeder Laserdiode 221 wird durch eine sphärische Linse 224 hindurchgeführt, um es zu der entsprechenden Anregungs-/Nachweisstelle 222 auf dem Gel 220 zu lenken. Emittiertes Licht aus jeder Anregungs-/Nachweisstelle 222 wird von einer Linse 226 aufgefangen, von einem optischen Filter 227 gefiltert, um Streulicht der Anregungswellenlänge zu beseitigen, und dann von einer Linse 228 zu einem Photodioden-Detektor 229 gelenkt. Die Detektoren 229 sind mit einer elektrischen Leiterplatte 230 zur Verarbeitung der Detektor-Ausgangsgröße verbunden.
  • Bei der Vorrichtung der Erfindung ist die Anregungs-Strahlungsquelle eine Laserdiode mit einer Wellenlänge, die zur Anregung eines Fluorophors geeignet ist, der an den gerade analysierten Polynucleotidfragmenten angebracht ist. Im Fall der Fluoreszenzmarkierung Cy 5.5 ist eine geeignete Anregungs-Strahlungsquelle eine Phillips 20 mW-Laserdiode (Teile-Nr. CQL806/D), die Licht mit einer Wellenlänge von 675-677 nm erzeugt. Emittiertes Licht wird durch einen 695-735 nm-Bandpassfilter (Omega Optical, Brattleboro, VT) hindurch geleitet und unter Verwendung eines Arrays von Silicium-Photodioden-Detektoren (Hamamatsu Photonics, Hamamatsu City, Japan, Teile-Nr. S2386-18K) erfasst bzw. nachgewiesen.
  • Die in der Vorrichtung der Erfindung enthaltenen Mittel zur Vergrößerung des dynamischen Bereichs sind wirksam, um den dynamischen Bereich des Instruments im Verhältnis zu demselben Instrument ohne dieses Element um mindestens eine Größenordnung zu vergrößern. Verschiedene Mittel zum Vergrößern des dynamischen Bereichs können verwendet werden.
  • Bei einer ersten Ausführungsform der Erfindung sind die Detektoren mit einem Signalverarbeitungssystem verbunden, das zwei unterschiedliche Signalintegrationsperioden aufweist, d.h. zwei unterschiedliche Perioden, während deren man den Detektor Signal akkumulieren lässt, bevor er abgetastet oder gelesen wird. Wenn die Intensität des emittierten Lichts hoch ist, kann es sein, dass der Detektor in einem verhältnismäßig kurzen Zeitraum gesättigt ist. Eine kurze Integrationsperiode gestattet die Erfassung bzw. den Nachweis von sinnvollem Signal, bevor diese Sättigung stattfindet. Wenn andererseits die emittierte Lichtintensität niedrig ist, kann eine längere Integrationsperiode erforderlich sein. Indem man zwischen kurzen und langen Integrationsperioden abwechselt, kann der Detektor daher für einen breiteren dynamischen Bereich sorgen. Der bevorzugte Bereich von kurzen zu langen Perioden liegt zwischen 1:1000 und 1:10 und beträgt vorzugsweise 1:100. Eine geeignete Mindestperiode beträgt 10 ms und eine geeignet lange Periode würde 1 s betragen. Die Abtastperioden sind durch die Zeit getrennt, die man benötigt, um den Detektor aufzusummieren, ungefähr 1 ms. Diese Technik ist in der US Patent Application Serial No. 08/452,719 vollständiger offenbart. Im Allgemeinen wird jedoch die Integrationsperiode durch einen Mikroprozessor bestimmt, der festlegt, wann der Photodioden-Detektor abgetastet werden soll. Speziell erzeugt die Photodiode einen Strom, der proportional zu den erfassten Photonen ist. Der Strom wird in einem Kondensator gespeichert, der Teil eines Integriergliedes ist. Die Spannung auf dem Kondensator wird in den vom Mikroprozessor festgelegten Zeitpunkten mittels eines A/D-Wandlers abgetastet (oder gelesen), wobei er nach der Abtastung entladen und zurückgesetzt werden kann. Alternativ kann nach dem Lesen des Wertes am Ende der kurzen Integrationsperiode das Integrierglied bis zum Ende der langen Integrationsperiode fortfahren, Zählwerte zu akkumulieren, ohne dass der Kondensator entladen und zurückgesetzt wird, zu welchem Zeitpunkt das Integrierglied abgetastet (oder gelesen) und dann entladen und zurückgesetzt wird. Bei dieser Ausführungsform überlappt die kurze Integrationsperiode zeitlich die lange Integrationsperiode. In beiden Fällen überträgt das Integrierglied den abgetasteten Wert als Datenpunkt für eine weitere Verarbeitung.
  • 3A zeigt einen Ausdruck einer emittierten Lichtintensität in Abhängigkeit von der Zeit für eine Probe, die einen Peak 300 mit hoher Intensität und einen Peak 301 mit niedriger Intensität enthält. 3B zeigt das vom Detektor in Abhängigkeit von der Zeit akkumulierte Signal (Zählwerte), wenn der Detektor mit abwechselnden langen Perioden (zum Beispiel 988 ms) und kurzen Perioden (zum Beispiel 10 ms) abgetastet wird, mit einer Lücke (von zum Beispiel 1 ms) zur Abtastung und zum Zurücksetzen nach jeder Periode. Wenn der große Proben-Peak 300 durch die Nachweisstelle hindurchtritt, wird der Detektor gesättigt, wenn die lange Integrationszeit verwendet wird, was zu einem abgeschnittenen Peak 302 führt. Andererseits führt die kurze Integrationsperiode dazu, das jeweils eine verarbeitbare Anzahl von Zählwerten akkummuliert wird, wie durch den Peak 303 wiedergeben. Umgekehrt erzeugt, wenn sich der kleine Peak in der Nachweisstelle befindet, die lange Integrationsperiode verarbeitbare Pegel von Zählwerten, wie durch Peaks 304 wiedergegeben, während die kurze Integrationsperiode im Wesentlichen nicht in der Lage ist, irgendwelche Zählwerte oberhalb des Hintergrunds zu akkumulieren, wie durch die Mulden 305 wiedergegeben. Die akkumulierten Signale aus dem Detektor erzeugen zwei Datenspuren, wie in 3C dargestellt. Nach einer Korrektur hinsichtlich der Unterschiede der Akkumulationsperiode liefern diese zwei Spuren zusammen genommen Informationen über sämtliche der Peaks in der Probe.
  • Diese Technik kann verwendet werden, um für eine bedeutende Vergrößerung des dynamischen Bereichs zu sorgen, die vom Unterschied zwischen der langen Integrationsperiode und der kurzen Integrationsperiode abhängt. Im Allgemeinen sind zwei Integrationsperioden ausreichend, um den dynamischen Bereich einer erfindungsgemäßen Vorrichtung so zu vergrößern, dass der gesamte Bereich abgedeckt wird, der benötigt werden könnte, um getrennte DNA-Fragmente auszuwerten. Im Fall, dass ein sehr hoher dynamischer Bereich erforderlich ist, kann es wünschenswert sein, drei oder mehr Integrationsperioden von unterschiedlicher Länge zu verwenden, um drei oder mehr Datenspuren zu erzeugen, die hinsichtlich des Unterschieds der Integrationsperiode korrigiert und dann kombiniert werden.
  • 4 zeigt eine zweite Ausführungsform der Erfindung, bei der ein Strahlteiler 401, wie eine Glasplatte mit oder ohne Antireflexionsbeschichtung 402, Emissionen 403 aus der Anregungs-/Nachweisstelle 404 in einen Mehrheits- 405 und Minderheits- 406 Anteil aufteilt. Wie dargestellt, kann jeder Anteil mit seinem eigenen Detektor 407 quantifiziert werden. Alternativ kann ein Zerhacker verwendet werden, um Licht aus den zwei Strahlen abwechselnd zu einem einzigen Detektor durchzulassen. Indem man die Frequenz, mit welcher der akkumulierte Photonenzählwert vom Detektor aufgefangen wird, mit der Frequenz verknüpft, mit welcher der Zerhacker durchlässt, können zwei Signale erzeugt werden, die den zwei Teilen des aufgeteilten Emissionsstrahls entsprechen.
  • In Abhängigkeit vom Unterschied zwischen den vom Strahlteiler erzeugten Strahlen ist diese Ausführungsform der Erfindung imstande, für Verbesserungen im dynamischen Bereich eines Instruments von etwa 1 bis 2 Größenordnungen zu sorgen. Eine ebene Glasplatte wird an jeder Oberfläche etwa 4 % des Strahls reflektieren und 92 % Durchlass erlauben; mit einer Antireflexionsbeschichtung kann dieser Unterschied auf 1 % zu 99 % vergrößert werden. Ein hochgradig reflektierender Spiegel kann ebenfalls verwendet werden, der 95 % des Lichts ablenkt und 5 % Durchlass zulässt. In beiden Fällen ergibt der Minderheitsstrahl-Detektor für einen Nachweis nützliche Ergebnisse im linearen Bereich, wenn der Mehrheitsstrahl seinen Detektor sättigt, und der Mehrheitsstrahl kann im Allgemeinen selbst dann für einen Nachweis sorgen, wenn der Minderheitsstrahl zu schwach ist.
  • Die 5A und B veranschaulichen eine dritte Ausführungsform der Erfindung, bei der eine Modulation der Intensität des Anregungsstrahls verwendet wird, um den dynamischen Bereich des Instruments zu verbessern. Die Leistung von Halbleiterlasern kann sehr genau moduliert werden. Zum Beispiel kann eine Phillips 20 mW-Laserdiode über den Bereich von 1-20 mW sehr schnell moduliert werden, indem man einen üblichen elektrischen Impulsgenerator verwendet, der die benötigte Modulationstiefe aufweist, um die elektrischen Strompegel durch die Laserdiode zu erzeugen, welche die gewünschten hohen und niedrigen Intensitätspegel produzieren. Die Ausgangsintensität steht bei diesen Laserdioden über einen Ausgangsbereich von 0,5 bis 20 mW in linearer Beziehung zum elektrischen Strom.
  • Indem man die Ausgangsleistung der Laserdiode in einer Rechteckwellenfunktion, wie in 5A dargestellt, zwischen einem Anregungsstrahl hoher Intensität (zum Beispiel 20 mW) und einem Anregungsstrahl niedriger Intensität (zum Beispiel 1 mW) moduliert und das ansprechend auf den Anteil hoher und niedriger Intensität des Anregungsstrahls erzeugte emittierte Licht getrennt erfasst bzw. nachweist, kann man eine 20-fache Verbesserung im dynamischen Bereich der Vorrichtung erhalten, vorausgesetzt, dass sich die Probe an der Anregungsstelle im linearen Bereich verhält (d.h. kein Pendeln oder Ausbleichen). Anstelle der Rechteckwellenfunktion können auch andere Schwingungsfunktionen verwendet werden, zum Beispiel eine Sinuswelle.
  • Eine getrennte Erfassung des emittierten Lichts, das ansprechend auf die Anteile des Anregungsstrahls mit hoher und niedriger Intensität erzeugt wird, um zwei Datenspuren zu erzeugen, wie in 5B dargestellt, kann unter Verwendung von zwei Detektoren für jede Anregungs-/Nachweisstelle erreicht werden, oder sie kann unter Verwendung eines einzigen Detektors erreicht werden, wobei das akkumulierte Signal vom Detektor auf synchrone Weise mit der Frequenz der Rechteckwellenmodulation des Anregungsstrahls aufgefangen wird.
  • Die Vorrichtung der Erfindung kann ein beliebiges der mehreren Mittel zur Vergrößerung des dynamischen Bereichs der Vorrichtung einschließen, oder sie kann mehr als eines dieser mehreren Mittel in Kombination einschließen. Indem man alle drei Mittel in einer einzigen Vorrichtung kombiniert, kann man eine Verbesserung des dynamischen Bereichs in der Größe von vier bis fünf Größenordnungen oder mehr erhalten.
  • Zum Beispiel wird bei einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung eine Modulation des Anregungsstrahls mit der Verwendung von langen und kurzen Integrationsperioden kombiniert, um den dynamischen Bereich der Vorrichtung zu vergrößern. Vorzugsweise werden die Perioden mit hoher und niedriger Intensität mit den Zeiträumen von langen bzw. kurzen Integrationsperioden koordiniert. Wie in 5C dargestellt, wird so die Laserleistung für einen Zeitraum t1 auf einen hohen Pegel P1 (zur Beobachtung von kleinen Peaks am besten geeignet) in Synchronisation mit einer langen Integrationsperiode (ebenfalls am besten zur Beobachtung von kleinen Peaks geeignet) eingestellt. Die Laserleistung wird dann in Synchronisation mit einer kurzen Integrationsperiode für einen kurzen Zeitraum t2 auf einen niedrigen Pegel P2 verringert, um einen Bereich bereitzustellen, der für die Beobachtung von großen Peaks geeignet ist. Der dynamische Bereich in einer solchen Vorrichtung wird um ein Maß gleich P1t1/P2t2 vergrößert.
  • Eine Modulation der Eingangsstrahlung zwischen einem Ein-Zustand und einem Aus-Zustand kann ebenfalls verwendet werden, um den dynamischen Bereich des Instruments zu vergrößern. Dieser Ansatz kann mit Instrumenten verwendet werden, die eine einzige Integrationsperiode aufweisen, wie in 5D dargestellt, wo die Laserleistung während der ganzen Integrationsperioden I1 und I3 eingeschaltet ist, jedoch nur während eines Teils der Integrationsperiode I2. Dieser Ansatz kann auch in Kombination mit veränderlichen Integrationsperioden verwendet werden und ist besonders nützlich, wenn die kürzeste Integrationsperiode, die von einer Kombination aus Detektor und Integrationsglied erreicht werden kann, noch immer zu lang ist, um eine quantitative Messung eines sehr intensiven Peaks zu erlauben. Indem man die Dauer der Belichtung mit der Anregungsenergie während der kurzen Integrationsperiode verkürzt, wird die Anzahl von Zählwerten, die während dieser Periode akkumuliert werden, weiter verringert, womit die Fähigkeit der Vorrichtung vergrößert wird, große Peaks zu quantifizieren.
  • Die Vorrichtung der vorliegenden Erfindung ist besonders gut zur Durchführung einer Auftrennung und eines Nachweises von Polynucleotid-Fragmenten geeignet, wenn Fragmente verschiedener Größen in signifikant unterschiedlicher Menge vorliegen können. Dies kann zum Beispiel in Assays der Fall sein, in denen eine Kontroll-Nucleinsäure zu einer Probe gegeben und dann coamplifiziert wird. Ein derartiges Verfahren ist in den 6A-6B veranschaulicht. Gesamt-Nucleinsäuren (DNA oder RNA) 601 werden aus einer bekannten Menge einer Patientenprobe hergestellt. Das Präparat 601 wird mit einer Kontroll-Nucleinsäure 602 mit bekannter Menge gemischt, um eine Reaktionsvormischung 603 zu schaffen. Die Vormischung 603 wird mit Reagenzien 604 behandelt, um eine Amplifikationsreaktionsmischung 605 zu schaffen, wenn die Probe DNA ist, oder es werden, wenn die Probe RNA ist, Reagenzien 604 vereinigt, um eine vereinigte Reverse Transcriptions- und Amplifikationsreaktionsmischung 605 zu schaffen. In beiden Fällen werden zwei Paare von Amplifikationsprimern A, B und C, D zu der Amplifikationsmischung 605 gegeben.
  • Das erste Primerpaar (A, B) hybridisiert spezifisch mit dem Sinn- und Antisense-Strang einer konservierten Region des Nucleinsäure-Analyten und der Kontroll-Nucleinsäure 602. Ein Primer des ersten Paars (A, B) ist an seinem 5'-Ende an eine nachweisbare Markierung, wie einen Fluoreszenzmarker, konjugiert. Das zweite Primerpaar (C, D) hybridisiert spezifisch mit dem Sinn- und Antisense-Strang einer zweiten verschiedenen Region des Nucleinsäure-Analyten, die von der konservierten Region getrennt und verschieden ist und für eine Typisierung durch Sequenzanalyse geeignet ist. Ein Primer des zweiten Paars (C, D) ist an seinem 5'-Ende an Biotin oder eine ähnliche Markierung konjugiert, welche(s) ein physikalisches Einfangen des Primers ermöglicht.
  • Wenn die Amplifikationsreagenzien 604 zugegeben werden und die resultierende Reaktionsmischung 605 einem Thermocycling für die Amplifikation unterzogen wird, werden drei amplifizierte Reaktionsprodukte erzeugt, wenn der Nucleinsäure-Analyt in der Patientenprobe vorliegt. Die zwei amplifizierten Reaktionsprodukte, die aus dem ersten Primerpaar erwartet werden, sind i) ein Fragment 606 mit fester Länge aus einer Region des Analyten, die unter allen Varietäten oder Untertypen des Pathogens hoch konserviert ist (das "konservierte Fragment"); und ii) ein Fragment 607 mit einer anderen Länge, das aus der Kontroll-Nucleinsäure erzeugt wird (das "Kontroll-Fragment"). Diese zwei Fragmente sind nachweisbar markiert. Das Amplifikationsprodukt des zweiten Primerpaars erstreckt sich über eine Region hoher Variabilität oder klinischer Relevanz unter Varietäten oder Subtypen des Pathogens (das "Sequenzierungs-Fragment"). Dieses Fragment 608 ist im Allgemeinen länger als die anderen beiden und ist mit Biotin oder einer ähnlichen Markierung markiert, welche(s) das physikalische Einfangen des Sequenzierungs-Fragments ermöglicht.
  • Die Quantifizierung wird durchgeführt, indem man einen Teil der Reaktionsmischung in eine Vorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung lädt und ein elektrisches Feld anlegt, um die amplifizierten Fragmente gemäß ihrer Größe aufzutrennen. Die Peaks 609, 610, die dem konservierten und dem Kontroll-Fragment 606, 607 entsprechen, werden durch Messen der Fläche unter jedem Peak des Ausgangssignals quantifiziert (6B). Da das Kontroll-Fragment in bekannter Menge zugegeben wird, kann die Menge der Nucleinsäure in der ursprünglichen Patientenprobe durch Extrapolation berechnet werden. Das Sequenzierungs-Fragment wird in diesem Schritt nicht nachgewiesen, sondern wird stattdessen als Ausgangspunkt für einen anschließenden Sequenzierungsschritt für eine qualitative Auswertung der Natur der Nucleinsäure in der Probe verwendet.
  • Jede Vorrichtungskonfiguration innerhalb des Bereichs der vorliegenden Erfindung kann eine unterschiedliche Beziehung zwischen der Menge an vorhandenem Polynucleotid und der Fluoreszensintensität darstellen, die über den breiten dynamischen Bereich gemessen wird, der von Interesse sein kann. Zum Beispiel kann für eine Vorrichtung in einer Konfiguration eine 100-fache Vergrößerung der Probe zu einer 100-fachen Vergrößerung des Signals und in einer anderen Konfiguration nur zur einer 10-fachen Vergrößerung des Signals führen. Somit wird jede Vorrichtungskonfiguration zu Beginn kalibriert, um diese Beziehung für die Vorrichtung festzulegen, indem Verdünnungsserien einer Standardprobe mit bekannter Konzentration ausgewertet werden. Diese Kalibrierung kann in einem zusammen mit der Vorrichtung bereitgestellten Datenverarbeitungssystem enthalten sein oder kann vom Benutzer durchgeführt werden.

Claims (8)

  1. Elektrophorese-Trenn- und Echtzeit-Nachweisvorrichtung, umfassend: (a) ein Gehäuse (10, 90), das so ausgestaltet ist, dass es einen Elektrophoresegel-Halter (101, 901) aufnimmt, der ein Elektrophoresegel enthält, das mit Fluorophor-markierten Proben beladen ist; (b) eine oder mehrere Strahlungsquellen (107, 908), wie Laserdioden, zur Bereitstellung von Strahlung einer Frequenz, die für die Anregung des Fluorophors geeignet ist; (c) Mittel zum Richten der Strahlung auf eine Mehrzahl von Anregungs/Nachweisstellen auf dem Elektrophoresegel; (d) eine Anordnung von Detektoren (115, 907), die mit den Anregungs/Nachweisstellen ausgerichtet sind, zum Sammeln von Fluoreszenzemissionen und zur Erzeugung eines elektrischen Ausgangssignals, welches die Intensität der Fluoreszenzemissionen anzeigt; und (e) Mittel zum Modulieren der Strahlung, die auf die Anregungs/Nachweisstellen gerichtet ist, und/oder der Emissionen, die von den Detektoren gesammelt werden, zwischen einem Zustand mit hoher Intensität oder langer Dauer und einem Zustand mit geringer Intensität oder kurzer Dauer, wodurch der dynamische Bereich der Vorrichtung um mindestens eine Größenordnung relativ zu einer Vorrichtung ohne derartige Mittel erhöht wird.
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, bei der die Mittel zur Erhöhung des dynamischen Bereichs einen Strahlteiler (401) umfassen, der einen Strahl emittierten Lichts mit hoher Intensität und einen Strahl emittierten Lichts mit niedriger Intensität aus jeder Anregungs/Nachweisstelle erzeugt.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 2, bei der der Strahl mit hoher Intensität mindestens zehnmal so intensiv ist wie der Strahl mit niedriger Intensität.
  4. Vorrichtung nach Anspruch 2, bei der zwei Detektoren in der Anordnung von Detektoren mit jeder Anregungs/Nachweisstelle fluchten, wobei ein erster der Detektoren ausgerichtet ist, um den Strahl mit hoher Intensität nachzuweisen, und ein zweiter der Detektoren ausgerichtet ist, um den Strahl mit niedriger Intensität nachzuweisen.
  5. Vorrichtung nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4, bei der die Mittel zur Erhöhung des dynamischen Bereichs Mittel zur Modulation der Intensität der Anregungsquelle zwischen einem Pegel mit hoher Intensität und einem Pegel mit niedriger Intensität umfassen.
  6. Vorrichtung nach Anspruch 5, bei der die Intensität der Anregungsquelle zu einer Rechteckwellenfunktion moduliert wird.
  7. Vorrichtung nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6, bei der die Mittel zur Erhöhung des dynamischen Bereichs weiter einen Integrator umfassen, der auf das Ausgangssignal anspricht und daraus ein integriertes Ausgangssignal erzeugt, wobei der Integrator über abwechselnde lange Intervalle und kurze Intervalle integriert, wobei die langen Intervalle mindestens zehnmal länger sind als die kurzen Intervalle.
  8. Vorrichtung nach Anspruch 7, bei der die langen Intervalle mindestens 100-mal länger sind als die kurzen Intervalle.
DE69830412T 1997-03-18 1998-03-18 Vorrichtung zur trennung und zum nachweis von polynucleotidfragmenten im hochdynamischen bereich Expired - Fee Related DE69830412T2 (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US819910 1997-03-18
US08/819,910 US6014213A (en) 1994-12-12 1997-03-18 High dynamic range apparatus for separation and detection of polynucleotide fragments
PCT/CA1998/000239 WO1998041854A1 (en) 1997-03-18 1998-03-18 High dynamic range apparatus for separation and detection of polynucleotide fragments

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE69830412D1 DE69830412D1 (de) 2005-07-07
DE69830412T2 true DE69830412T2 (de) 2006-01-26

Family

ID=25229414

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE69830412T Expired - Fee Related DE69830412T2 (de) 1997-03-18 1998-03-18 Vorrichtung zur trennung und zum nachweis von polynucleotidfragmenten im hochdynamischen bereich

Country Status (6)

Country Link
US (1) US6014213A (de)
EP (1) EP1012593B1 (de)
AU (1) AU6491998A (de)
CA (1) CA2284888A1 (de)
DE (1) DE69830412T2 (de)
WO (1) WO1998041854A1 (de)

Families Citing this family (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6361672B1 (en) * 1996-06-10 2002-03-26 Transgenomic, Inc. Multiple laser diode electromagnetic radiation source in multiple electrophoresis channel systems
US7498164B2 (en) 1998-05-16 2009-03-03 Applied Biosystems, Llc Instrument for monitoring nucleic acid sequence amplification reaction
AU759974B2 (en) 1998-05-16 2003-05-01 Applied Biosystems, Llc Instrument for monitoring polymerase chain reaction of DNA
CA2439307A1 (en) * 2001-02-23 2002-09-06 Genicon Sciences Corporation Methods for providing extended dynamic range in analyte assays
US6793790B1 (en) 2001-06-06 2004-09-21 The Regents Of The University Of California Sample collection system for gel electrophoresis
US6867005B2 (en) * 2001-10-24 2005-03-15 Beckman Coulter, Inc. Method and apparatus for increasing the dynamic range and accuracy of binding assays
AU2003280470A1 (en) * 2002-07-01 2004-01-19 Guava Technologies, Inc. Fluorescent dyes, energy transfer couples and methods
US6894264B2 (en) * 2002-10-15 2005-05-17 Applera Corporation System and methods for dynamic range extension using variable length integration time sampling
US7920906B2 (en) 2005-03-10 2011-04-05 Dexcom, Inc. System and methods for processing analyte sensor data for sensor calibration
US9247900B2 (en) 2004-07-13 2016-02-02 Dexcom, Inc. Analyte sensor
US7654956B2 (en) 2004-07-13 2010-02-02 Dexcom, Inc. Transcutaneous analyte sensor
WO2006127694A2 (en) 2004-07-13 2006-11-30 Dexcom, Inc. Analyte sensor
CN101495656B (zh) 2006-06-07 2017-02-08 纽约哥伦比亚大学理事会 采用带修饰的核苷酸通过纳米通道进行dna序列测定
JP4991252B2 (ja) * 2006-11-10 2012-08-01 株式会社日立ハイテクノロジーズ 電気泳動装置、及び電気泳動分析方法
EP2235179B1 (de) 2007-12-24 2017-11-15 BerGenBio ASA Verfahren zur erzeugung und identifizierung funktioneller rna-interferenzelemente
US9605307B2 (en) 2010-02-08 2017-03-28 Genia Technologies, Inc. Systems and methods for forming a nanopore in a lipid bilayer
US20110192723A1 (en) * 2010-02-08 2011-08-11 Genia Technologies, Inc. Systems and methods for manipulating a molecule in a nanopore
US9678055B2 (en) 2010-02-08 2017-06-13 Genia Technologies, Inc. Methods for forming a nanopore in a lipid bilayer
US8324914B2 (en) 2010-02-08 2012-12-04 Genia Technologies, Inc. Systems and methods for characterizing a molecule
WO2012088341A2 (en) 2010-12-22 2012-06-28 Genia Technologies, Inc. Nanopore-based single dna molecule characterization, identification and isolation using speed bumps
US9581563B2 (en) 2011-01-24 2017-02-28 Genia Technologies, Inc. System for communicating information from an array of sensors
US9110478B2 (en) 2011-01-27 2015-08-18 Genia Technologies, Inc. Temperature regulation of measurement arrays
US8986629B2 (en) 2012-02-27 2015-03-24 Genia Technologies, Inc. Sensor circuit for controlling, detecting, and measuring a molecular complex
US9494554B2 (en) 2012-06-15 2016-11-15 Genia Technologies, Inc. Chip set-up and high-accuracy nucleic acid sequencing
US9605309B2 (en) 2012-11-09 2017-03-28 Genia Technologies, Inc. Nucleic acid sequencing using tags
US9759711B2 (en) 2013-02-05 2017-09-12 Genia Technologies, Inc. Nanopore arrays
US9551697B2 (en) 2013-10-17 2017-01-24 Genia Technologies, Inc. Non-faradaic, capacitively coupled measurement in a nanopore cell array
US9567630B2 (en) 2013-10-23 2017-02-14 Genia Technologies, Inc. Methods for forming lipid bilayers on biochips
CA2926138A1 (en) 2013-10-23 2015-04-30 Genia Technologies, Inc. High speed molecular sensing with nanopores
WO2020023443A1 (en) * 2018-07-23 2020-01-30 The Brigham And Women's Hospital, Inc. Magnetic levitation techniques to separate and analyze molecular entities

Family Cites Families (51)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3916197A (en) * 1973-11-28 1975-10-28 Particle Technology Inc Method and apparatus for classifying biological cells
JPS55156840A (en) * 1979-05-25 1980-12-06 Olympus Optical Co Ltd Specimen detector
JPS55164336A (en) * 1979-06-08 1980-12-22 Olympus Optical Co Ltd Inspecting material detecting method
US5171534A (en) * 1984-01-16 1992-12-15 California Institute Of Technology Automated DNA sequencing technique
US5360523A (en) * 1984-03-29 1994-11-01 Li-Cor, Inc. DNA sequencing
US5230781A (en) * 1984-03-29 1993-07-27 Li-Cor, Inc. Sequencing near infrared and infrared fluorescence labeled DNA for detecting using laser diodes
US5207880A (en) * 1984-03-29 1993-05-04 The Board Of Regents Of The University Of Nebraska DNA sequencing
US5268486A (en) * 1986-04-18 1993-12-07 Carnegie-Mellon Unversity Method for labeling and detecting materials employing arylsulfonate cyanine dyes
US4811218A (en) * 1986-06-02 1989-03-07 Applied Biosystems, Inc. Real time scanning electrophoresis apparatus for DNA sequencing
DE3618605A1 (de) * 1986-06-03 1987-12-10 Europ Lab Molekularbiolog Vorrichtung zur detektion von zur photonenemission anregbaren stoffen
US4823007A (en) * 1986-12-15 1989-04-18 Norand Corporation DNA sequencing gel reading system and method
JPH0799353B2 (ja) * 1987-03-31 1995-10-25 株式会社島津製作所 塩基配列決定装置
JP2550106B2 (ja) * 1987-10-30 1996-11-06 株式会社日立製作所 光分散検出型電気泳動装置
US5045172A (en) * 1987-11-25 1991-09-03 Princeton Biochemicals, Inc. Capillary electrophoresis apparatus
US5246866A (en) * 1987-12-23 1993-09-21 Hitachi Software Engineering Co., Ltd. Method for transcription of a DNA sequence
US4930893A (en) * 1988-03-25 1990-06-05 Molecular Dynamics Electrophoresis imaging system
US4927265A (en) * 1988-04-29 1990-05-22 501 Microphoretic Systems, Inc. Detector for fluorescence and absorption spectroscopy
US4962020A (en) * 1988-07-12 1990-10-09 President And Fellows Of Harvard College DNA sequencing
US5006210A (en) * 1989-02-06 1991-04-09 Iowa State University Research Foundation, Inc. Means and method for capillary zone electrophoresis with laser-induced indirect fluorescence detection
US4960999A (en) * 1989-02-13 1990-10-02 Kms Fusion, Inc. Scanning and storage of electrophoretic records
US5062942A (en) * 1989-04-12 1991-11-05 Hitachi, Ltd. Fluorescence detection type electrophoresis apparatus
JP2853745B2 (ja) * 1989-04-12 1999-02-03 株式会社日立製作所 光検出電気泳動装置
JPH083481B2 (ja) * 1989-06-07 1996-01-17 日立ソフトウェアエンジニアリング株式会社 蛍光式電気泳動パターン読み取り装置
US4981977A (en) * 1989-06-09 1991-01-01 Carnegie-Mellon University Intermediate for and fluorescent cyanine dyes containing carboxylic acid groups
US5108179A (en) * 1989-08-09 1992-04-28 Myers Stephen A System and method for determining changes in fluorescence of stained nucleic acid in electrophoretically separated bands
US5274240A (en) * 1990-01-12 1993-12-28 The Regents Of The University Of California Capillary array confocal fluorescence scanner and method
US5091652A (en) * 1990-01-12 1992-02-25 The Regents Of The University Of California Laser excited confocal microscope fluorescence scanner and method
US5092973A (en) * 1990-01-26 1992-03-03 The Board Of Trustees Of The Leland Stanford Junior University Rectangular capillaries for capillary electrophoresis
US5307148A (en) * 1990-04-05 1994-04-26 Hitachi, Ltd. Fluorescence detection type electrophoresis apparatus
US5104512A (en) * 1990-05-14 1992-04-14 Labintelligence, Inc. Gel electrophoresis system
JP2814408B2 (ja) * 1990-05-22 1998-10-22 日立ソフトウェアエンジニアリング 株式会社 蛍光パターン読み取り装置および蛍光パターン読み取り方法
JPH0743353B2 (ja) * 1990-05-31 1995-05-15 株式会社島津製作所 蛍光検出型ゲル電気泳動装置
US5119316A (en) * 1990-06-29 1992-06-02 E. I. Du Pont De Nemours And Company Method for determining dna sequences
JP2508404B2 (ja) * 1990-10-30 1996-06-19 株式会社島津製作所 塩基配列決定装置
JP2814409B2 (ja) * 1990-11-30 1998-10-22 日立ソフトウェアエンジニアリング 株式会社 多色泳動パターン読み取り装置
US5162654A (en) * 1991-02-01 1992-11-10 Wisconsin Alumni Research Foundation Detection apparatus for electrophoretic gels
JPH04271800A (ja) * 1991-02-28 1992-09-28 Hitachi Ltd 電気泳動装置
US5420691A (en) * 1991-03-15 1995-05-30 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Electric component observation system
JP2873884B2 (ja) * 1991-03-22 1999-03-24 日立ソフトウェアエンジニアリング 株式会社 多色泳動パターン読み取り装置
US5419825A (en) * 1991-07-29 1995-05-30 Shimadzu Corporation Base sequencing apparatus
US5365455A (en) * 1991-09-20 1994-11-15 Vanderbilt University Method and apparatus for automatic nucleic acid sequence determination
US5208466A (en) * 1991-10-08 1993-05-04 Beckman Instruments, Inc. Apparatus and method for aligning capillary column and detection optics
JP2815506B2 (ja) * 1992-04-14 1998-10-27 株式会社日立製作所 光検出型電気泳動装置
CA2141802A1 (en) * 1992-08-10 1994-02-17 Bala S. Manian Differential separation assay methods and test kits
US5736410A (en) * 1992-09-14 1998-04-07 Sri International Up-converting reporters for biological and other assays using laser excitation techniques
DE592060T1 (de) * 1992-10-09 1994-12-08 Univ Nebraska Digitale DNS-Typisierung.
US5324401A (en) * 1993-02-05 1994-06-28 Iowa State University Research Foundation, Inc. Multiplexed fluorescence detector system for capillary electrophoresis
EP0626578B1 (de) * 1993-05-26 1998-07-29 Hitachi Electronics Engineering Co., Ltd. Gelelektrophoresegerät
US5439578A (en) * 1993-06-03 1995-08-08 The Governors Of The University Of Alberta Multiple capillary biochemical analyzer
US5710628A (en) * 1994-12-12 1998-01-20 Visible Genetics Inc. Automated electrophoresis and fluorescence detection apparatus and method
US5786142A (en) * 1995-05-30 1998-07-28 Visible Genetics Inc. Electrophoresis and fluorescence detection method

Also Published As

Publication number Publication date
US6014213A (en) 2000-01-11
WO1998041854A1 (en) 1998-09-24
DE69830412D1 (de) 2005-07-07
EP1012593B1 (de) 2005-06-01
CA2284888A1 (en) 1998-09-24
AU6491998A (en) 1998-10-12
EP1012593A1 (de) 2000-06-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69830412T2 (de) Vorrichtung zur trennung und zum nachweis von polynucleotidfragmenten im hochdynamischen bereich
DE102006058575B4 (de) Multiplex-CE-Fluoreszenzsystem
EP0822395B1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Raman-Korrelationsspektroskopie
DE69531515T2 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Messung von Fluoreszenz-Resonanz-Energie-Übertragung
DE69334085T2 (de) Verfahren und vorrichtung zur konfokalen fluoreszenzabtastung einer kapillarfilteranordnung
DE69722800T2 (de) Probenanalyseverfahren mittels bestimmung einer funktion der spezifischen helligkeit
DE69922601T2 (de) Spektroskopische Nanosekundengatter-Diagnosevorrichtung
DE4011779C2 (de) Elektrophorese-Vorrichtung vom Fluoreszenz-Erfassungstyp und zugehöriger Trägerbehälter
WO1998009154A1 (de) System zur unterscheidung fluoreszierender molekülgruppen durch zeitaufgelöste fluoreszenzmessung
DE2408197A1 (de) Spektrometer
EP2895844B1 (de) Vorrichtung mit einer anordnung optischer elemente
DE69635296T2 (de) Automatisierte optische Ausrichtung mit Hilfe eines galvanometrischen Abtasters
DE19500638A1 (de) Elektrophoresegerät
EP2132551B1 (de) Photoakustischer detektor mit zwei strahlengängen für das anregungslicht
DE102006004005A1 (de) Infrarot-Gasdetektor und Verfahren zur Erfassung einer Gaskonzentration
DE112011101562T5 (de) Erfassen von Wärmekapazitätsänderungen aufgrund von Oberflächen-inkonsistenzen unter Verwendung von Spektralbereichen hoher Absorption im mittleren IR
DE102007040844A1 (de) Konfokales Elektrolumineszenz-Spektralmikroskop
DE19708462A1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur zeitaufgelösten optischen Spektralanalyse von laserinduzierten Mikroplasmen
DE112018007972T5 (de) Anordnung dichroitischer spiegel und lichtdetektionsvorrichtung
DE19822452C2 (de) Verfahren zur Bestimmung der Dichte lumineszierender Moleküle an einer Oberfläche, Verwendung des Verfahrens zur Bestimmung von Adsorptions- und Bindungskinetiken und Gleichgewichts- und Bindungskonstanten von Molekülen an einer Oberfläche durch Lumineszenz-Messungen und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
EP1311829B1 (de) Verfahren und vorrichtung zum messen chemischer und/oder biologischer proben
DE3833064A1 (de) Leseeinheit fuer eine mikrotestplatte
DE102004051311B4 (de) Vorrichtung und Verfahren zur Durchführung der Fluoreszenz- und Emissionsspektrometrie
WO2006136281A1 (de) Raman-spektroskopisches analyseverfahren sowie vorrichtung dafür
DE3743584A1 (de) Optisches spektrometer

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition
8339 Ceased/non-payment of the annual fee