WO1997023561A1

WO1997023561A1 - Composition a base de resine pour materiaux de construction et panneaux a double vitrage

Info

Publication number: WO1997023561A1
Application number: PCT/JP1996/003787
Authority: WO
Inventors: Takashi Shibuya; Seigo Kotera; Hideki Nakagawa; Yoshitaka Matsuyama
Original assignee: Asahi Glass Company Ltd.
Priority date: 1995-12-26
Filing date: 1996-12-25
Publication date: 1997-07-03
Also published as: EP0811656A4; EP0811656A1; US6235356B1; DE69632314T2; DE69632314D1; US20020009557A1; EP0811656B1

Description

明細書

建材用樹脂組成物および複層ガラス

技術分野

本発明は、建材用樹脂組成物、特に複層ガラスのスぺーサ用樹脂組成物、および樹脂製スぺーサを用いた複層ガラスに関する。

背景技術

近年、複層ガラスは省エネルギーの観点から注目され、その需要が増加しつづけている商品である。その製造には多くの工程が必要であるため、通常のガラス板に比べコス卜が高く、さらなる低コスト化が望まれている。

現在の複層ガラスの多くは、第 4図に示すように、最低 2枚のガラス板 l a , 1 bをスぺーサ 2を介して対向させ、ガラス板 l a , l bとの間に中空層を形成してなる。そして、ガラス板 l a , 1 bとスぺーサ 2との間に一次シール材 3を介在させることによって、中空層を外気から遮断し、対向しているそれらのガラス板の周緣部の内面とスぺーサ外周面とで構成された空隙（凹部）をポリスルフィド系またはシリコーン系で代表される常温硬化型の二次シール材で封着してなつている。

これまで、複層ガラスの製造工程において、種々の簡略化あるいは自動化による生産性改良、ひいてはコストダウンなどが検討され、提案されてきた。例えば、アルミニウムスぺーサを折り曲げ方式にしたり、常温硬化型シール材の塗布方法を自動化させることがあげられる。また、第 5図に示すようにアルミニウムスぺ一ザの代わりに乾燥剤を練り込んだ樹脂をスぺ一サ 4として用いる方法も提案されてきている。

しかし、こうした常温硬化型シール材を用いた複層ガラスでは、用いられるスぺ一ザの種類を問わず、複層ガラス製造後、シール材の硬化のために長時間の養生を必要とする。そのため養生終了までは製品を出荷できない。

したがって、工場内に養生スペースを設け、ある一定期間製品を保管した後に出荷しなければならず、納期が長期化し、客先の要望に必ずしも応え得なかった。また、将来的に増加する需要に対応するには、これまで以上の養生スペースが必要となるため、これを回避し、充分な複層ガラスの供給量を確保するためには、上記の養生時間の短縮が必要と考えられている。

複層ガラスの低コスト化の点からは、乾燥剤を練り込んだ樹脂からなる成形物をスぺーザとして用い、二次シール材を用いずに複層ガラスを製造する方法が提案されている（特公昭 6 1— 2 0 5 0 1 ) 。しカゝし、このスベーサ用樹脂はスぺ一ザとしては硬度が不足し、実際には上記樹脂からなるスぺ一サ単独では複層ガラスとしての形状の維持が困難であった。

また、押出成形可能な硬質樹脂、例えば、塩化ビエル樹脂やホットメルトプチルなどの熱可塑性樹脂に乾燥剤を練り込んだ J I S A硬度（H s A ) 9 5の硬さを有する材料をスぺ一サとして用いる複層ガラスが知られている（特開平 7 - 1 7 7 4 8号公報）。しかし、この H s A 9 5の硬さを有する材料を、複層ガラスのスぺ一サまたはシール材として用いた場合には、複層ガラスのシール部またはガラス板にかかる応力が大きく、シール部の剥離ゃ複層ガラス自体のガラス割れが生じるなどの難点がある。したがって現状では、二次シール材を用いずに、複層ガラスとして要求されるスぺーサのみで寿命、形状維持性、成形性などの特性を全て満足する複層ガラスは知られていない。

ところで、上記公報にもホットメルトブチルの例示があるように、プチル系ゴムはその粘着性、高耐候性および低透湿性という面から建材用途などのシーリング剤として用いられている。しかし、硬度が低くコールドフロー性があるため、使用用途によっては長期耐久性の点で単独では問題がある。また溶融粘度が高いために、作業性が悪いという問題もある。硬度を向上させるために各種フィラーを混合する方法もあるが、フィラーの添加のみによって高硬度化を行うと、溶融粘度が上昇し作業性を著しく損なうことに加え、場合によっては、引張り強度や引き裂き強度が低下するため望ましくない。

すなわち、ブチル系ゴムはガラス板とスぺーザとの間の面をシールし、気密性を維持する機能を有することから、複層ガラスの端部シール材として好適にもちいることができる。この場合、ブチル系ゴムの硬度が低いことより通常はアルミニゥム製などの金属製のスぺ一サが用いられ、スぺ一サとガラス板との間にブチル系ゴムがシール材として配置されることになる。しかし、前述のように金属製スぺーサを用いる必要上複層ガラスの製造工程が複雑化してしまう。こうして、金属製スぺ一サを必要とせず、製造工程をより簡略化し得るシ一リング剤の開発が望まれている。現状では、二次シールを用いずに、複層ガラスとして要求されるスぺーサのみで寿命、形状維持性、成形性などの特性を全て満足する複層ガラスは知られていない。

本発明の目的は、建材用途に必要な性能を満足する樹脂組成物、特に複層ガラスにおいて上記の二次シール材を実質的に必要としないスぺ一サ用榭脂組成物を提供することにある。また、本発明の目的は、製造後の長時間を要する養生の問題を解消し、これまでにない高い生産性を実現できる複層ガラスを提供すること if

発明の開示

本発明は、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを含み、両者の合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0 9 8重量⁰ん、結晶性ポリォレフィンの割合が 2 〜 5 0重量％であることを特徴とする建材用樹脂組成物を提供する。

また、本発明は、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインと無機フイラ一とを含み、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0 9 8重量％、結晶性ポリオレフインの割合が 2 5 0重量％であり、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計 1 0 0重量部に対する無機フィラ一の割合が 2 0 0重量部以下であること特徴とする建材用樹脂組成物を提供する。さらに、本発明は、 2枚以上のガラス板が、その間に中空層を形成するようにスぺ一サを介して隔置されて対向配置された複層ガラスにおいて、前記スぺーサは、 2 5でにぉぃて】 1 5 A硬度が 1 0 9 0の熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする複層ガラスを提供する。

図面の簡単な説明

第 1図は、本発明の複層ガラスの構成の一例を示す概略部分断面図である。第 2図は、熱可塑性樹脂組成物からなるスぺ一サを用いて複層化する前の複層ガラスの構成を示す概略部分断面図である。第 3図は、本発明において熱可塑性樹脂組成物の溶融に用いた押出機の概略図である。第 4図は、従来の複層ガラスの構成の一例を示す断面図である。第 5図は、従来の複層ガラスの構成の一例を示す断面図である。第 6図は、クリープコンプライアンス Jを測定する方法の一例を説明する概略断面図である。

発明を実施するための最良の形態

以下、図面を参照して本発明をさらに詳細に説明する。

第 1図は、本発明の複層ガラスの構成の一例を示す概略部分断面図であり、複層ガラス 1 0は、 2枚のガラス板 1 aおよび 1 b力；、間に中空層 3 0が形成されるようにスぺ一サ 2 0のみによって所定の間隔に保持されてなる。スぺ一サ 2 0 は、 J I S A硬度が 1 0〜 9 0の熱可塑性樹脂組成物から形成されている。なお、上記の「スぺ一サ 2 0のみによる」の意味は、他に二次シール材ゃ金属製のスぺーサなどを不要とすることを指すものであり、必要に応じて適用されるプライマ一処理を含むものとする。

本発明の複層ガラスの構成においてスぺ一サ材料に用レ、る熱可塑性樹脂組成物とは、 2 5°。にぉぃて】 1 5 A硬度が 1 0〜 9 0の熱可塑性榭脂組成物である。このようなスぺーサ用樹脂組成物としては、上記特性を有する限り、いずれの熱可塑性樹脂組成物も使用できる。

なお、近年多方面で使用されている熱可塑性エラストマ一や、加硫密度を調節して加熱による溶融流動しうるようにしたゴム系材料も上記の特性を有する限り本発明でいう「熱可塑性樹脂組成物」に包含される。さらには、これら熱可塑性樹脂組成物に、ジブチルフタレート、ジ一 2—ェチルへキシルフタレ一卜などのいわゆる可塑剤を含めた配合物も、上記の特性を有する限り本発明でいう「熱可塑性樹脂組成物」に含まれる。

具体的には、本発明で使用する上記樹脂組成物は、低透湿性で熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一または上記のゴムもしくはエラストマ一以外の低透湿性の熱可塑性樹脂の少なくとも一方を含むことが好ましく、両者を含むことがより好ましい。さらに、複層ガラスを構成した場合に、複層ガラスの中空層への水分の侵入を防ぐために所定量の乾燥剤が練り込まれた樹脂組成物であることが好ましい。

上記の低透湿性で熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一としては、その水蒸気透過係数が好ましくは 3 0 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ ' c / c m² - s e c * P a以下のゴムもしくはエラストマ一であり、なかでもポリイソブチレンゃィソブチレンとィソプレンとを主体とするブチルゴム、ハ口

ブチル系ゴムが好適である。これらの熱可塑性樹脂および低透湿性で熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一は、単独または 2種以上のブレンドで使用してもよレ、。

また、上記のゴムもしくはエラストマ一以外の低透湿性熱可塑性榭脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、塩化ビニリデン、ポリ塩化ビュルなどや、これらのポリマーを構成するモノマ一の共重合体、またはそれらの変性物が挙げられ、特に高密度のポリエチレンが好ましい。これらの熱可塑性榭脂の水蒸気透過係数は 3 0 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ ' c mZ c m² - s e c ' P a以下が好ましく、 5 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ ' c / c m² - s e c - P a以下がさらに好ましい。この熱可塑性樹脂は、特にスぺ一ザの形状保持性能に寄与する。

本発明におけるスぺーサ用樹脂組成物には、上記低透湿性で熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一、このゴムもしくはエラストマ一以外の熱可塑性樹脂に加え、乾燥剤が配合され、さらに無機フィラーやその他の添加物が必要に応じて配合される。乾燥剤としては、例えば、ゼォライ卜、アルミナ、シリカゲルなどのように、従来の複層ガラスのスぺーサゃシ一ル材に混合されて使用される乾燥剤がいずれも使用できる。

このようなスぺーサ用榭脂組成物は、上記成分を望ましい成分とするが、添加物として粘着付与剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、老化防止剤、熱安定剤、充填材、発泡剤などを必要に応じて上記熱可塑性樹脂に配合して使用しうる。

このスぺーサ用榭脂組成物は、上記成分を混練して調製される。その調製に際しては、得られる樹脂組成物の J I S A硬度が 2 5 °Cにおいて 9 0以下になるように必要成分が配合される。 9 0以下とする理由は次のようである。

J I S A硬度が 9 0を超える熱可塑性樹脂を複層ガラスのスぺ一サとして用いようとした場合、クリープがほとんど起きないために、 J I S R 3 2 0 9に示された耐久試験を実施した際、高温下で空気の膨張による応力がガラス板とスぺ一ザとの接着界面にかかる。このため、接着力が不十分であれば剥離が発生し、仮に接着力が確保されている場合でもガラスが割れることがある。現在知られている接着剤でも、高温あるいは高圧をかけることによって、中空層が膨張する応力に耐えるだけの接着力を得ることは可能であるが、高温高圧をかけることによつてガラスの破損が発生し、著しく生産性が低下するため、製造コスト低減を目標とする本発明の目的には沿わない。

一方、硬度が低すぎると複層ガラスの形状維持性に問題が生じるので、樹脂組成物の J I S A硬度は 2 5 °Cにおいて 1 0以上になるように必要成分を配合することが必要である。さらに J I S A硬度が 1 0以上であっても硬度が比較的小さい場合、中空層の厚みが厚いと板ずれを引き起こすことがある。

一般的に用いられる複層ガラスは、その中空層の厚みが 4〜 1 8 m m程度である（ 6 m mまたは 1 2 m mのものが多い）。したがって、硬度が比較的小さい場合には中空層の厚みが 6 m mのものでは板ずれが生じなくとも、 1 2 m mのものでは板ずれが生じてしまうことがある。上記硬度を 4 0以上にすることによって、中空層の厚みが 1 2 m mのものであっても板ずれを生じないようにできる。このことから、本発明における複層ガラスにおいて熱可塑性樹脂スぺ一ザの】 I S A硬度は 4 0以上が特に好ましい。

J I S A硬度が 9 0を超える樹脂組成物をスぺーサとして用いた複層ガラスは、ガラス板にかかる応力が大きい。そのため、 J I S R 3 2 0 9で指定されている厚さ 5 m mおよび厚さ 3 m mのガラス板を用いたいずれの複層ガラスでも、加速耐久試験中にガラス割れが生じる。

これに対して J I S A硬度が 9 0の樹脂組成物をスぺ一ザとして用いた複層ガラスは、厚さ 5 m mのガラス板を用いた複層ガラスでは上記試験でガラス割れは発生しない。一方、厚さ 3 m mのガラス板を用いた複層ガラスは上記試験でガラス割れが発生する可能性があった。したがって、スぺーサ用樹脂組成物の J I S A硬度の上限は 9 0である。また、 J I S A硬度が 7 5である榭脂組成物をスぺ一サとして用いた複層ガラスは、厚さ 5 m mおよび厚さ 3 m mのガラス板を用いたいずれの複層ガラスでも、上記試験ではガラス割れは発生しない。現在一般的に使用されている複層ガラス用のガラス板は厚さが 3 m mのものであるので、スぺ一サ用樹脂組成物の J I S A硬度は 4 0〜 7 5の範囲がより好適である。

ところで、 J I S A硬度による規定が瞬間的なものであることに対し、クリープ特性を示すクリ一プコンプライアンス Jは、継続的な応力が加わる場合の樹脂の特性を示すもので、弾性率の逆数で表されるものである。このクリープコンプライアンス Jは、例えば次のように測定される。

第 6図は、クリープコンプライアンス Jの測定方法を示す概略断面図である。測定されるべき樹脂材料 6 0は、ガラス板 6 l a , 6 1 bに接着される面の大きさが 1 0 X 50 (mm) で、厚み 1 2 mmに成形されている。そして、樹脂材料に常に 0. 2 k g c m²の応力が加わるように、 4 0°Cの雰囲気温度中でガラス板を図の矢印の方向に引っ張り、 5分後の材料の伸び量から、クリープコンプライアンス Jを計算する。なお、 Jの値はガラス板 6 1 a , 6 1 bの厚みに依存しないが、ここでは厚み 5 mmのガラス板を用いることとする。

例えば、複層ガラスは、その作製後の運搬において、複層ガラスの片側のガラス板を吸盤等で吸着し、パレットへ積み込まれる。逆に、複層ガラスをパレットから取り出すときも同様に吸着される。複層ガラスの吸盤によるいわゆる「片持ち」の状況は通常 5分以下と考えられる。また、夏場の屋外の気温は 4 0°C程度に上昇する。そのため、作業中に板ずれを起こさないためには、クリープコンプライアンス Jが 4 0°C、ずりモード、測定開始 5分後において 1 X 1 0一⁵ (c m ²/d y n e) 以下であることが好ましい。また、クリープコンプライアンス Jが 4 0°C、ずりモ一ド、測定開始 5分後において 1 X 1 0— '。（ c m²/ d y n e ) 以下であると、実質上ほとんどクリープしないため、ガラス板とスぺ一サとの間にかかる応力が大きくなり、剥離、ガラス割れ等の問題点が発生する。そのため、 Jが 40°C、ずりモード、測定開始 5分後において 1 X 1 0— '° (c m²/d y n e ) 以上であることが好ましい。

上記のように、複層ガラスの中空層の厚みは 4〜 1 8 mm程度のものが多い。そのため、クリープコンプライアンス Jが 40。C、ずりモード、測定開始 5分後において I X 1 0— ⁵ ( c m²/ d y n e ) 以下であっても比較的クリープコンプライアンス Jが大きい場合には、中空層の厚みが厚いと板ずれを引き起こすことがある。例えば、クリープコンプライアンス Jが大きい場合には、中空層が 6 m mのものでは板ずれが生じなくとも、 1 2 mmのものでは板ずれが生じてしまうことがある。そこで、クリープコンプライアンスを 1 X 1 0— ^e ( c m 2 / d y n e ) 以下にすることによって、中空層の厚みが 1 2 mmのものであっても板ずれを生じないようにできる。

また、クリープコンプライアンス Jの下限を 1 X 1 0—⁹ ( c mVd y n e ) とすることは、特に好ましレ、。これは、 1 X 1 0— ¹⁰ ( c m²/d y n e ) の値で、例えば、 J I S R 3 2 0 9で規定する耐久試験において、厚さ 5 mmのガラス板を用いた複層ガラスではガラス板が割れなくても、厚さ 3 mmのガラス板を用いた複層ガラスでガラス板が割れることがある。このため、種々の厚みのガラス板においてガラス板の割れが発生しないように、クリープコンプライアンス Jの下限が 4 0°C、ずりモード、測定開始 5分後において 1 X 1 0 ⁹ ( c m²/d y n e ) であることは、特に好ましい。

以上を総合すると、本発明におけるスぺーザに用いる榭脂組成物として、 J I S A硬度が 4 0〜 7 5、クリ一プコンプライアンス J力； 4 0°C、ずりモ一ド、測定開始 5分後において 1 X 1 0 _⁶〜： L X 1 0 ⁹ ( c m²/d y n e ) の範囲のものを用いることは、特に好ましい。

また、樹脂組成物全体としての水蒸気透過係数が 5 0 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ · c mZc m² · s e c · P a以下、さらに露点性能を維持するためには水蒸気透過係数を 5 0 0 X 1 0— ^{I 3} c m³ ' c / c m² - s e c ' P a以下にすることが望ましい。

以上のような J I S A硬度、クリープコンプライアンス Jおよび水蒸気透過係数を有するスぺ一サ用樹脂組成物の具体例は後述の実施例で説明するが、好ましい樹脂組成物の配合成分およびその配合割合は以下の通りである。

熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一 ' · · 1 0 8 0重量％、上記のゴムもしくはエラス卜以外の熱可塑性樹脂 . . ' 0 5 0重量％、粘着付与剤 · ■ · 0 1 5重量％、

乾燥剤および添加剤（カーボンブラック、タルクなど） · · ■ 1 0 6 0重量⁰ /₀。

なお、ここでいう添加剤は、例えば、滑剤、顔料、帯電防止剤、可塑剤、老化防止剤、熱安定剤、酸化防止剤、シランカップリング剤などの加水分解性シリル基含有化合物、発泡剤、無機フィラーを含む充填材等を指し、他で使用している用語「添加物」は、添加剤から無機フイラ一を除き粘着付与剤を加えたものを意味する。

さらに好適に用いることができるスぺ一サ用樹脂組成物として、熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一にブチル系ゴムを用い、このゴムもしくはエラストマ一以外の熱可塑性樹脂に結晶性ポリオレフィンを用いた、以下のものがあげられる。

ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとを含み、両者の合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8重量％、結晶性ポリォレフィンの割合が 2〜 5 0重量％である樹脂組成物。

ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンと無機フィラーとを含み、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0〜9 8重量⁰ /。、結晶性ポリオレフインの割合が 2〜 5 0重量⁰ /。であり、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計 1 0 0重量部に対する無機フィラーの割合が 2 0 0 重量部以下である樹脂組成物。

本発明におけるブチル系ゴムは、ィソブチレンの単独重合体や他の単量体との共重合体、およびそれらの変性物をいう。共重合体としては比較的少量のイソプレンと共重合して得られる共重合体（通常ブチルゴムと呼ばれているもの）が好ましい。変性物としてはハロゲン化ブチルゴムや部分架橋ブチルゴムなどがある。特に好ましいブチル系ゴムは、通常ブチルゴムと呼ばれているィソブチレンとィソプレンとの共重合体、および部分架橋ブチルゴムである。

本発明における結晶性ポリォレフィンは、エチレンやプロピレンなどのォレフィンの単独重合体や他の単量体との共重合体、およびそれらの変性物であって、結晶性を有しているものをいう。重合体の構造はシンジオタクチック構造やアイソタクチック構造であることが好ましいが、他の構造を含んでいてもよい。ォレフィンとしては特にエチレンとプロピレンが好ましい。

共重合体としては 2種以上のォレフィンの共重合体ゃォレフィンと他の単量体との共重合体があり、エチレンやプロピレンと結晶性を阻害しない他の単量体との共重合体が適当である。また共重合体としては、交互共重合体やランダム共重合体よりもブロック共重合体が適当である。変性物としては酸無水物基、カルボキシル基、エポキシ基などの官能基を導入した結晶性ポリオレフインがある。本発明において特に好ましい結晶性ポリオレフィンは、実質的な単独重合体であるポリエチレンとポリプロピレンである。例えば、ポリエチレンとして低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンなどを使用できる。結晶性ポリオレフィンの結晶化度は 3 0 %以上が好ましく、特に 5 0 %以上が好ましい。例えば、通常の結晶性ポリオレフインにおける代表的な結晶化度の値は、低密度ポリエチレンで 5 0〜 6 0 %、高密度ポリエチレンで 7 5〜 9 0 %、ポリプロピレンで 5 5〜 6 5 %である。分子量は特に限定されないが、数平均分子量でポリエチレンでは約 2 0万〜 8 0万、ポリプロピレンでは約 1 0万〜 4 0万のものが適当である。

このようにポリエチレンゃポリプロピレンは高い結晶性を有するためブチル系ゴムより低透湿である。なかでもより低い溶融粘度を示すものは、ブチル系ゴム単独の場合に比較して、組成物の溶融粘度が低下し成形加工性が向上する。したがって、種々の無機フィラーを配合することが可能となってより高硬度のスぺーサ用榭脂材料を実現させ、また経済性の観点からも特にこれらが好ましい。

上記の樹脂組成物においてブチル系ゴムと結晶性ポリオレフィンとの合計量に対する結晶性ポリォレフィンの割合は 2〜 5 0重量％であり、好ましくは 5〜4 0重量⁰ /。である。結晶性ポリオレフインの割合が 2重量％未満では、プチル系ゴムの高硬度化が難しく、また 5 0重量％を超えると結晶性ポリォレフィンの性質が主体となりブチル系ゴムの特性が発現し難くなる。

無機フィラーが配合される場合、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフインとの合計量に対する結晶性ポリォレフィンの割合は少なくてすむ。例えば、プチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計 1 0 0重量部に対して約 5 0重量部以上の無機フィラーが配合される場合には、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフインとの合計量に対する結晶性ポリオレフィンの割合は 2〜 2 0重量％で充分目的の効果が発揮される。

このようにブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを含む本発明の樹脂組成物に実質的に有効量の無機フィラーを配合できる。実質的に有効量とは、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンの合計 1 0 0重量部に対して 1重量部以上をいう。あまりに多量の無機フィラーを配合することは組成物の溶融粘度が上昇し、また、引張り強度や引き裂き強度が低下するため、配合量の上限は 2 0 0重量部であり、好ましくは 1 5 0重量部である。無機フィラー配合の場合の配合量の好ましい下限は 1 0重量部である。

無機フイラ—としては、炭酸カルシウム、タルク、マイ力、カーボンブラックなど、通常無機フイラ一として用いられているものを、単独でまたは 2種以上併用して使用できる。

本発明の樹脂組成物が少なくとも最終的な用途に使用される前において、それに含まれるブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとが高温下で混合されていることがきわめて有効である。この混合における高温とは結晶性ポリオレフィンの結晶融点以上の温度をいう。この混合温度はブチル系ゴムの分解点以下である必要があり、通常のブチル系ゴムの分解点である約 3 0 0 °C以下が好ましい。特に生産性などの面から 2 0 0 °C以下が好ましい。したがつてまた結晶性ポリオレフィンの結晶融点も 2 0 0 °C以下が好ましい。

建材用樹脂材料はその使用温度範囲においてはできるだけ硬度変化の少ないことがより好ましい。こうした要件を満足するためには結晶性ポリオレフインとしては、通常の使用上限温度以上に結晶融点を有するものが好ましい。建材用樹脂材料の通常の使用上限温度は約 8 0 °Cである。

本発明においては結晶性ポリオレフィンが結晶相による凝集力で拘束されているために、ガラス転移温度を超えた温度領域でも非晶性樹脂に見られる急激な硬度低下や流動状態は結晶融点以下では起こらない。逆に、結晶融点を境に溶融粘度の著しい低下が見られ、ブチル系ゴムとの混練性を良好にならしめる効果が期待できる。

このような樹脂組成物には一般的に建材用榭脂材料に配合されうる乾燥剤および上記の添加物を配合できる。特にこの樹脂組成物をスぺーザに用いる場合、ゼオライト、シリカゲル、アルミナなどの乾燥剤、粘着付与剤、可塑剤、シラン力ップリング剤、各種安定剤の配合が好ましい。

特にゼォライ卜などの乾燥剤を樹脂組成物中に 5〜 3 0重量％配合することが好ましい。また、粘着付与効果と可塑化効果を与えるために、ポリイソプチレンを、ポリイソプチレン以外のブチル系ゴム 1 0 0重量部に対し、 2 0 0重量部以下、特には 5 〜 1 5◦重量部添加することも好ましい。

以上を総合すると、本発明において、スぺーサ用榭脂組成物の特に好ましい成分配合割合は、ブチル系ゴム 3 0 〜 5 5重量⁰ん、詰晶性ポレオレフイン 1 〜 8重量％、無機フィラー 1 5 〜 3 0重量。 /₀、乾燥剤および添加物 2 0 〜 4 0重量％である（もちろんこの場合、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0 〜 9 8重量⁰ /。、結晶性ポリオレフィンの割合が 2 〜 5 0重量％である）。

本発明の樹脂組成物は、前記のように少なくともブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを結晶性ポリオレフィンの結晶融点以上ブチル系ゴムの分解点以下の温度で混合して製造されることが好ましい。この混合温度は 1 0 0〜 2 8 0 °C、特に 1 2 0 〜 2 5 0で、が好ましい。他の配合物や添加物は同時に混合してもよく、その混合前または後に混合してもよい。

本発明の組成物は実質的に熱可塑性の組成物であり、通常の溶融混合押出し機やニーダ一などの混合機で混合できる。さらに、上記混合操作と連続して成形を行うこともできる。また、組成物を製造してペレット状などの成形材料とし、その後成形を行うこともできる。成形法としては押出し成形法や射出成形法などの溶融成形法を使用できる。

この樹脂組成物をスぺ一ザに用いる場合、成形操作と連続して成形物を、 2枚以上のガラス板が対向配置された複層ガラス材料の端部に配置して複層ガラスを製造できる。この場合成形機から出た高温の組成物を用いることにより、ガラス板との高い接着性が得られる。また、アプリケ一タなどの装置を用いて組成物の温度低下を抑制しながら、複層ガラス材料に適用することもできる。この装置としては加熱可能なものが好ましい。

上記の建材用樹脂組成物は、第 1図に示す構造の複層ガラス用スぺーサを形成するための組成物に限定されない。例えば、この建材用樹脂よりも硬い材料（例えば金属製や硬質合成樹脂製）のスぺーサとシール材とを組み合わせて端部をシールする構造の複層ガラスにおいて、シール材の材料として本発明の建材用樹脂組成物を使用できる。また、複層ガラス以外の建材用途などの樹脂材料として本発明の建材用樹脂組成物を使用できる。

その一方で、前述のように、本発明の建材用樹脂組成物は、樹脂材料の硬さによってガラス板を隔置する構造の複層ガラスに用いる樹脂スぺ一サ用の樹脂組成物として特に優れる。そして、結晶性ポリオレフインや無機フィラーの配合量を変えて適当な硬さの樹脂材料とすることにより、 2 5でにぉける】 1 5 A硬度 ( H s A ) が 1 0〜9 0である、複層ガラス用樹脂スぺ一サを実現できる。

本発明におけるスぺーサ材料は上記配合成分および比率に限定されないが、上記の配合割合において本発明において好ましい J I S A硬度および水蒸気透過係数を有する樹脂組成物が得られる。

本発明の複層ガラスの構成に使用するガラス板は、通常、建材、車両などに広く使用されている窓、ドアなどのガラス板、強化ガラス、合わせガラス、金属網入りガラス、熱線吸収ガラス、さらには、熱線反射ガラス、低反射率ガラスなどのように、表面に金属や他の無機物を薄くコーティングしたガラス板、有機ガラスと呼ばれるアクリル樹脂板、ポリカーボネート板などであり、特に限定されなレ、。

また、複層ガラスは 2枚のガラス板から構成されるものでもよく、 3枚以上のガラス板から構成されるものでもよレ、。

本発明の複層ガラスは、必要に応じてスぺ一サが当接するガラス面に溶剤に溶解した接着剤を塗布するころもできる。そして、接着剤を風乾した後に、第 2図に示すように 2枚のガラス板 1 a , 1 bを所定間隔（例えば 6 m m、 1 2 m m ) に保持し、次に、上記の樹脂組成物を第 3図に示すような適当な直径のシリンダ一を有する汎用の押出機を用いて、例えば 1 5 0〜 2 0 0 °Cの温度で溶融させ、適当な先端形状をもつダイから押出しながら、 2枚のガラス板間に介在させて冷却することによって形成される。

この複層化の方法は一例であつて、本発明の複層ガラスの製造方法自体は上記方法に限定されず、例えば、前記樹脂組成物から予め所望形状のスぺ一サを成形しておき、これを例えば 2枚のガラス板で熱圧着させて形成してもよレ、。

上記接着剤に適したものとしては、ポリエステルポリオールとポリィソシァネ —卜との組み合わせまたはその反応生成物を含む接着剤（ィ）や、ブチレン基を繰り返し単位とする末端反応性オリゴマーと鎖伸長剤とを反応させて得られるポリマーまたはプレボリマ一を有効成分とする接着剤（口）等が例示できる。

接着剤（ィ）としては、少なくとも 1種類の脂肪族ジカルボン酸を原料とする分子量 1 万以上の高分子量ポリエステルポリオールを主剤とし、 1分子あたり 2 個以上のィソシァネート基を含むポリィソシァネートを硬化剤とする接着剤が望ましい。

ポリイソシァネートとしては、 2 , 4 — トリレンジイソシァネ一卜、 2 , 6 - トリレンジイソシァネート、フエ二レンジイソシァネート、キシレンジイソシァネート、 4 , 4 ' —ジフエニルメタンジイソシァネート、ナフチレン一 1， 5— ジイソシァネート、およびそれらに水添した化合物、エチレンジイソシァネート、プロピレンジイソシァネート、テトラメチレンジイソシァネー卜、へキサメチレンジイソシァネート、イソホロンジイソシァネート、 1—メチル一 2、 4—ジィソシァネ一トシクロへキサン、 1 一メチル一 2、 6 —ジイソシァネ一トシクロへキサン、ジシクロへキシルメタンジイソシァネート、トリフエニルメタントリイソシァネ一トなどのポリィソシァネー卜および前記のポリィソシァネー卜とトリメチロールプロパンとのァダクト体、ビューレット体、イソシァネ一トヌレート体などが挙げられる。

初期接着力の発現を早めるためには芳香族系ポリイソシァネー卜が好ましく、本発明におけるスぺ一サとの相溶性を上げ、接着力を向上させるためには脂肪族系のポリイソシァネートが好ましい。これらのポリイソシァネート化合物は、 1 種単独でも、 2種類以上を併用してもよい。ポリイソシァネートの含有量は特に限定されないが、組成物への硬化性付与の点から、ポリエステルポリオールの水酸基に対し 1〜 1 0倍等量の配合比で含有されているのが望ましい。

この接着剤（ィ）にはシランカップリング剤が含有されていることが好ましい。この場合、シランカップリング剤としては、エポキシ基、アミノ基、メルカプト基の少なくとも 1種類を分子内に有する加水分解性シリル基含有化合物であり、例えば、 γ -グリシドキシプロビルトリメトキシシラン、ジ（γ -グリシドキシプ口ピル）ジメトキシシラン、 3 - ( 3、 4 -エポキシシクロへキシル）ェチルトリメトキシシラン、 γ -ァミノプロピルトリエトキシシラン、 N - /3 -アミノエチル- _γ -アミノプロピルジメトキシメチルシラン、 γ - (Ν-フエニルァミノ ) プロピルトメトキシシラン、メルカプトプロビルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリェトキシシランなどがある。

これらの添加量は特に制限はないが、一般には経済性の点などからポリエステルポリオールおよびポリイソシァネー卜に対し、 0. 05〜 1 0重量部が適当であろう。

接着剤（口）において、ブチレン基を橾り返し単位とする末端反応性オリゴマ一は、炭素数 4の 2価の炭化水素を繰り返し単位とし、かつオリゴマー末端に水酸基、カルボキシル基、アミノ基、メルカプト基、エポキシ基、イソシァネート基などの反応性官能基を有する化合物である。この官能基と反応し得る官能基を有する鎖伸長剤を反応させて伸長や架橋させることにより接着剤として機能する高分子量のポリマーとなり得る化合物である。

繰り返し単位であるブチレン基としては、ェチルエチレン基 [― CH₂ CH (C H₂ CH₃) ―]、 1， 2—ジメチルエチレン基 [― C H ( C H ₃) — CH (C H ₃) — ]、 1， 1―ジメチルエチレン基 [― C (CH₃) ₂— CH₂— ]、テ卜ラメチレン基 [― (CH₂) 4—]などがある。

上記鎖伸長剤としては、例えば、 3官能以上のイソシァネート基を有する化合物を少なくとも 1成分とするポリィソシァネートゃ、 3官能以上の加水分解性ァルコキシシリル基を有する化合物等のシラン力ップリング剤を少なくとも 1成分とする配合物、あるいは、同じく 3官能以上の 2重結合を有する成分とそれを反応せしめるラジカル開始剤とを含有する配合物等が挙げられる。ポッ卜ライフ等の貯蔵安定性等から上記例示のポリィソシァネー卜が望ましい。

これら接着剤（ィ）、（口）にさらに必要に応じて、溶剤、触媒、顔料、フィラ一、酸化防止剤、熱安定剤、老化防止剤等を加えることもできる。

次に実施例および比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。

《建材用樹脂組成物の例（ 1 ) ；»

まず、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを含み、両者の合計量に対するブチル系ゴムの割合が 50〜 9 8重量⁰ /₀、結晶性ポリオレフィンの割合が 2〜 5 0重量％である建材用樹脂組成物、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフィンと無機フィラーとを含み、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 50〜98重量⁰ん、結晶性ポリォレフィンの割合が 2〜50 重量⁰ /。であり、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計 1 00重量部に対する無機フイラ一の割合が 200重量部以下である建材用樹脂組成物に関する実施例を示す。

下記組成例 1〜 7は実施例であり、組成例 8〜 1 2は比較例である。

[組成例 1 ]

ブチル系ゴムとしてム一ェ一粘度 4 7 ML ( 1 + 8) 1 00°Cであるブチルゴムを用い、結晶性ポリオレフインとしてメルトインデックス 20、結晶融点 1 30°C、結晶化度約 80 %である高密度ポリエチレン（HD P E) を用いた。ブチルゴムと HD P Eをラボプラストミルを用いて 1 60°C、 20 r p mで 3 0分間溶融混合を行った。硬度（H s A) については J I S K 630 1に準じて測定した。溶融粘度は 1 60°Cでキヤピログラフにより測定を行い、せん断速度 9 1 s e c—¹の値を示した。水蒸気透過係数については、 60°Cで薄膜の片側に 20 mmH g程度の水蒸気圧をかけ、もう一方を真空にし、薄膜を透過してくる水蒸気の速度から求めた。 1 60°Cにおける粘着性（高温タック）については、必要充分なタックが発現している場合を〇とし、タックが不充分な場合を Xとし、その中間の場合を△とした。

上記の材料と方法を用い、ブチルゴム 70重量。んと HD P E 30重量％からなる組成物について評価した。結果を表 1に示す。なお、表 1、表 2および表 3において、材料の組成の数値は重量。 /。を表し、溶融粘度は 1 0⁴ボイズを単位とし、水蒸気透過係数は 1 0— ¹³ c m³ · c mZ (cm² - s e c - P a) を単位とする。

[組成例 2 ]

組成例 1 と同じ材料と方法を用い、ブチルゴム 8 0重量⁰んと HD P E 20重量％からなる組成物について組成例 1 と同様に評価した。結果を表 1に示す。

[組成例 3 ]

組成例 1と同じブチルゴムおよび HD P Eを用い、さらに無機フィラ一としてタルクと H A F型カーボンブラックを用いて、組成例 1と同じ方法で試験を行つた。

ブチルゴム 4 7. 5重量⁰ /₀、 HDPE 2.5重量％、タルク 30重量⁰ん、カーボンブラック 20重量％からなる組成物についての評価結果を表 2に示す。

[組成例 4 ]

組成例 3と同じ材料を用いたブチルゴム 45重量⁰ /₀、 HDP E 5重量⁰ん、タルク 30重量％、カーボンブラック 20重量％からなる組成物について、組成例 3 と同じように評価した結果を表 2に示す。

[組成例 5 ]

ブチル系ゴムとしてム一二一粘度 4 5 ML ( 1 + 3) 1 2 1°Cである部分架橋ブチルゴムを用い、結晶性ポリオレフインとして組成例 1 と同じ HD P Eを用い、部分架橋ブチルゴム 80重量⁰ /。と HD P E 20重量。 /。からなる組成物について、組成例 1と同様に評価した結果を表 3に示す。

[組成例 6 ]

組成例 5と同じ部分架橋ブチルゴムと HD P E、および分子量 1 2000のポリイソブチレンを用い、部分架橋ブチルゴム 67. 5重量⁰ /o、 HDP E 22. 5 重量％および粘度平均分子量 1 2000のポリイソプチレン（以下、 P I B— A という） 1 0重量％からなる組成物について、組成例 1 と同様に評価した結果を表 3に示す。

[組成例 7 ]

ブチル系ゴムとして粘度平均分子量 72000のポリイソブチレン（以下、 P I B— Bという） 67. 5重量％、 P I B - A 1 0重量％および組成例 1と同じ

HD P E 22. 5重量％からなる組成物について、組成例 1と同様に評価した結果を表 4に示す。

[組成例 8 ]

組成例 1に用いたものと同じ HD P E単独について組成例 1同様に評価した結果を表 1に示す。なお硬度についてはこの例のみ H s Dで測定した。

[組成例 9 ]

組成例 1と同じ材料と方法を用い、ブチルゴム 4 0重量。んと H D P E 60重量％からなる組成物を評価した結果を表 1に示す。 [組成例 1 0 ]

組成例 1に用いたものと同じブチルゴム単独について組成例 1同様に評価した結果を表 1に示す。

[組成例 1 1 ]

組成例 3と同じ材料を用いたブチルゴム 5 0重量⁰ /。、タルク 3 0重量⁰ /₀、カーボンブラック 2 0重量％からなる組成物について、組成例 3と同様に評価した結果を表 2に示す。

[組成例 1 2 ]

組成例 3と同じ材料を用いたブチルゴム 4 5重量％、タルク 3 5重量⁰ /。、力一ボンブラック 2 0重量％からなる組成物について、組成例 3 と同様に評価した結果を表 2に示す。

1 ]

ブチノレゴム H D P E 硬度溶融粘：水蒸気曰

问

透過係数タック組成例 1 7 0 3 0 4 0 1.61 35.3 〇組成例 2 8 0 2 0 1 0 1.62 47.3 〇組成例 8 0 1 0 0 ( 6 8 ) 0.541 7.5 X

組成例 9 4 0 6 0 9 0 0.985 16.5 X

組成例 10 1 0 0 0 0 2.52 158 〇ほ 2 ]

ブチル HDPE タノレク力一ボン硬度 Ϊ容融水蒸気问曰ゴムブラック度透過係数タック組成例 3 47.5 2.5 30 20 25 3.58 9.2 〇組成例 4 45 5 30 20 45 3.16 3.8 〇組成例 11 50 0 30 20 0 3.85 23.3 〇組成例 12 45 0 35 20 0 4.02 21.8 〇 9 一

[表 3 ]

[表 4 ]

表 1に示すようにポリエチレンを添加することによって、ブチルゴムの特性である水蒸気透過性、タックを損なうことなく高硬度化し、また、表 2に示すように無機フィラーを加えることにより、少量ポリエチレンを添加するだけでも高硬度化が実現できた。さらに、表 3、 4に示すようにブチルゴムの代わりに部分架橋ブチルゴムを使用でき、またポリィソブチレンを配合することもできる。

《建材用樹脂組成物の例（2 ) 》

[組成例 1 3 ]

表 5に示す組成物において、乾燥剤を除く成分を混練して J I S A硬度が 6 5の樹脂組成物を得た後に、 4 A型乾燥ゼォライ卜パウダーからなる乾燥剤を加え、さらに混練して乾燥剤を均一に分散させて J I S A硬度が 8 5のスベ一サ用樹脂組成物を得た。

[組成例 1 4〜 3 0 ]

組成例 1 3と同様の手順で、表 5に示す配合でゼォライト混合後における J I S A硬度が表 6に示す値であるスぺ一サ用樹脂組成物を得た。

《複層ガラスの例》

次に、上記組成例 1 3〜 3 0のスぺーサ用樹脂組成物を用いて複層ガラスを作製した例を示す。下記例 1〜 1 3は実施例であり、例 1 4〜 1 8は比較例である。

[例 1 ]

組成例 1 3のスぺーサ用榭脂組成物を直径 4 0 m mのシリンダーを有するゴム用押出機を用いて、予めスべ一サ当接部をプライマ一処理したサイズ 3 2 0 X 5 0 O mm、厚さ 3 mmまたは 5 mmの 2枚のフロ一トガラス板の間に 6 mmまたは 1 2 mmの間隔を保ち、ガラス板の外周部にスぺ一サを押出成形して本発明の複層ガラスを得た。

[例 2〜 1 8 ]

例 1 と同様の手順で、組成例 1 4〜 3 0のスぺ一サ用樹脂組成物を用い、他は例 1 と同様にして複層ガラスを得た。

[評価方法]

耐板ずれ試験：得られた各複層ガラスの片側のガラス板を固定し、他方のガラス板に 1 3 k gの荷重をかけ、 2 5 °Cの温度条件で被荷重側のガラス板の低下量を測定した。その移動量が 2 0分間で 0. 5 mm以下であるものを合格とした。加速耐久試験： J I S R 3 2 0 9にしたがい、厚さ 6 mmのスベ一サを有する複層ガラスについて行った。

露点測定： J I S R 3 2 0 9に記載の装置と方法にしたがって測定した。これらの測定結果を表 6に示す。

表中、

評価項目 A ：初期露点（6体中最も露点が高いもの）

B ： J I S R 3 2 0 9加速耐久試験 1類終了後露点（°C)

C ： J I S R 3 2 0 9加速耐久試験 2類終了後露点（°C)

D ： J I S R 3 2 0 9加速耐久試験 3類終了後露点（°C)

E ： J I S 3類判定

F ：耐久試験中における厚み（ 5 mm/ 6 mm/ 5 mm ：ガラス板中空層/ガラス板）の複層ガラスのガラス割れ（ 1 0 0体中）

G ：耐久試験中における厚み（ 3 mm/ 6 mm/ 3 mm ：ガラス板中空層/ガラス板）の複層ガラスのガラス割れ（ 1 0 0体中）

H ：板ずれ

評価結果 a ：露点一 6 0°C以下

b ：スぺ一サが硬いため、ガラス割れが発生

c ：中空層の厚み 1 2 mmは板ずれあり、 6 mmは板ずれなし [表 5]

ブチル系ゴム無機フイラ- 添加物フ"'チル部分架橋 PIB PIB HDPEタノレク力-ホ、、ン粘着ゼ才コ"ムフ"チルコ "ム -A -B フ、'ラック付与剤ライ卜組成例 13 O , i 28.7 1丄 0 β ο 丄リ · Ό

組成例 14 u.z o.o 11 7 丄 U. ϋ 丄リ.わ 0. 丄， d 組成例 15 a 1

ΔΌ.Ό 丄 /, U 49 丄 U. D 上 u. o 丄 U.O 丄.^ 組成例 16 12 · ft u 丄リ. Ο 丄 U - o 1丄 Π L/. O 91丄. ¾/1 組成例 17 1 Q 1 1 Π

Δ .Ό 2.1 丄リ · o 丄 U.O 1 /1 組成例 J 18 丄 U D.D 4 9 丄 U. t> 1丄 Π U. c t) 丄 Li.t 組成例 J 19 Z 1

丄 .《 Qi 丄. A 0 丄 1 Π IU.O Ζ丄.4 組成例 20 AO P. A 9 ， Π IU.D Ί丄 Π U. G O 9 Ί Λ 組成例 21 n

丄 ZO.D 丄 VJ. o lU. c D 1 I ΠU.D ώΛ丄 . Λ4 組成例 22 丄 O.tl 上 O.t) · u 丄 U.t) i .O 上 u.わ丄 .4 組成例 23 O 1

丄. d 41. 丄.。丄（J.b Z丄.4 組例 24 ^ Q TO u 1 n

組成例 25 46.8 10.6 10.6 10.6 21.4 組成例 26 11.5 46.0 10.6 10.6 21.3 組成例 27 5.6 51.9 10.6 10.6 21.3 組成例 28 21.3 25.6 10.6 10.6 10.6 21.4 組成例 29 8.5 4.2 34.0 10.6 10.6 10.6 21.3 組成例 30 12.5 15.6 18.7 10.6 10.6 10.6 21.4 [表 6]

表 6の結果より、スぺ一サの硬度を 1 0 9 0にすることによって、複層ガラスのガラス割れを低減できるとともに、板ずれ等を防止できる。この場合、スぺ —サを上記の樹脂組成物のみで、露点の上昇がなく、複層ガラスの形状が保持された複層ガラスが得られる。

一方、例 1 0 1 1の複層ガラスは、厚みが 6 mmのガラス板を用いた場合にはガラス割れの発生がないが、厚み 3 mmのガラス板を用いた場合には若干ガラス割れが見られる。また、例 1 2 1 3の複層ガラスは、中空層の厚みが 6 mm の場合には板ずれが発生しないが、中空層の厚みが 1 2 m mの場合には板ずれが発生することがある。

このことから、スぺ一サ用の樹脂組成物の硬度として、 H s A 4 0〜 7 5が特に好ましいことがわかる。さらに、スぺーサ用の樹脂組成物のクリープコンブラィアンス Jの値として、 1 X 1 0一¹⁰〜 1 X 1 0 _ ⁵が好ましく、特に 1 X 1 0一⁹ 〜 1 X 1 0—⁶が好ましいことがわかる。

なお、例 1 ◦の複層ガラスに用いたスぺ一サ用樹脂組成物は、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 9 8 . 0 8重量％、結晶性ポリオレフィンの割合が 1 . 9 2重量⁰んである。一方、例 1 0の複層ガラスでは中空層の厚みによっては若干の板ずれが生じることがある。このことから、ブチル系ゴムと結晶性ポリォレフィンとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8重量。/。、結晶性ポリオレフィンの割合が 2〜 5 0重量％であるということは、上記組成例 2 2の配合割合も実質的に含むものではあるが、組成例 1 3〜 2 1 、 2 3のような配合割合が好ましいことがわかる。

また、例 1 8の複層ガラスに用いたスぺ一サ用樹脂組成物は、本発明における建材用樹脂組成物の組成範囲に含まれるものである。このことから、例 1 8の榭脂組成物（組成例 3 0 ) は、本発明における建材用樹脂組成物のうち、スぺーサ用途には不向きなものであることがわかる。

ところで、本発明における建材用樹脂組成物は、上記のようにスぺ一ザのほかに建材用のシ一ル材に用いられるものである。したがって、組成例 3 0の榭脂組成物は、ガラス板のように脆性のものでない外壁材等をシールする、低透湿性のシール材として好適である。

産業上の利用の可能性

本発明によれば、二次シール材を充填する作業を削減して、養生時間が不要であり、複層ガラス製造時の工程数を大幅に削減でき、かつ複層ガラスが高い生産性および低コストで提供される。

Claims

請求の範囲

1. ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを含み、両者の合計量に対するプチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8重量⁰ん、結晶性ポリォレフィンの割合が 2〜 5 0重量％であることを特徴とする建材用樹脂組成物。

2. ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインと無機フイラ一とを含み、プチル系ゴ厶と結晶性ポリォレフィンとの合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8 重量⁰ /₀、結晶性ポリオレフインの割合が 2〜 5 0重量⁰ /。であり、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフィンとの合計 1 0 0重量部に対する無機フィラーの割合が 2 0 0重量部以下であること特徴とする建材用樹脂組成物。

3. 結晶性ポリオレフインがポリエチレン、ポリプロピレンまたはそれらの変性体から選ばれる 1種以上の重合体からなる、請求項 1または 2の建材用樹脂組成物。

4. 2枚以上のガラス板が、その間に中空層を形成するようにスベーサを介して隔置されて対向配置された複層ガラスにおいて、前記スぺ一サは、 2 5°Cにおいて J I S A硬度が 1 0〜 9 0の熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする複層ガラス。

5. 前記スぺーサは、クリープ特性を示すクリープコンプライアンス Jが 4 0°C、ずりモード、測定開始 5分後において 1 X 1 0_¹° ( c m ²/ d y n e ) 以上 1 x 1 0— ⁵ ( c m²/ d y n e ) 以下である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする請求項 4の複層ガラス。

6. 前記熱可塑性樹脂組成物が、一方が熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマーである少なくとも二種類の熱可塑性樹脂と乾燥剤とを含むものである請求項 4または 5の複層ガラス。

7. 前記熱可塑性樹脂組成物が、下記成分からなる請求項 4または 5の複層ガラス。

熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一 ' · · 1 0〜 8 0重量⁰ /。、前記ゴムもしくはエラストマ一以外の熱可塑性樹脂 · · ' 0〜 5 0重量％、粘着付与剤 · · · 0〜 1 5重量％、

乾燥剤および添加剤 · · ■ 1 0〜 6 0重量％。

8. 前記熱可塑性樹脂組成物が、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとを含み、両者の合計量に対するブチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8重量⁰ /。、結晶性ボリォレフィンの割合が 2〜 5 0重量％であることを特徴とする請求項 4または 5の複層ガラス。

9. 前記熱可塑性樹脂組成物が、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインと無機フイラ一とを含み、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフィンとの合計量に対するプチル系ゴムの割合が 5 0〜 9 8重量。 /。、結晶性ポリォレフィンの割合が 2〜 5 0重量⁰ /₀であり、ブチル系ゴムと結晶性ポリオレフインとの合計 1 0 0重量部に対する無機フィラーの割合が 2 0 0重量部以下であること特徴とする請求項 4または 5の複層ガラス。

1 0. 結晶性ポリオレフインがポリエチレン、ポリプロピレンまたはそれらの変性体から選ばれる 1種以上の重合体からなる、請求項 8または 9の複層ガラス。

1 1 . 前記ゴムもしくはエラストマ一以外の熱可塑性樹脂の水蒸気透過係数または結晶性ポリオレフィンの水蒸気透過係数が、 3 0 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ ' c m / c m² - s e c · P a以下である請求項 7〜 1 0のいずれかの複層ガラス。

1 2. 前記熱溶融成形可能なゴムもしくはエラストマ一の水蒸気透過係数またはブチル系ゴムの水蒸気透過係数が、 3 0 0 0 X 1 0— ^{1 3} c m³ ' c m/ c m² · s e c · P a以下である請求項 6〜 1 1のいずれかの複層ガラス。

1 3 . 前記熱可塑性樹脂組成物の水蒸気透過係数が、 5 0 0 0 X 1 0— ^{l 3} c m ³ - c m/ c m ² · s e c · P a以下である請求項 4〜 1 2のいずれかの複層ガラス。