WO2000020497A1

WO2000020497A1 - Composition de resine a base de polypropylene et produits de moulage par injection obtenus a partir de cette resine

Info

Publication number: WO2000020497A1
Application number: PCT/JP1999/005412
Authority: WO
Inventors: Hajime Sadatoshi; Kenichi Ohkawa; Susumu Kanzaki; Hisayuki Iwai; Takao Nomura; Shoichi Ichikawa
Original assignee: Sumitomo Chemical Company, Limited; Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha
Priority date: 1998-10-05
Filing date: 1999-10-01
Publication date: 2000-04-13
Also published as: DE19982218B3; US6441081B1; JP2000109620A; CN1287565A; CN1163543C; JP4205786B2; DE19982218T1

Description

明細書ポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体技術分野

本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体に関する。詳しくは、物性の点においては剛性、耐衝撃性に優れ、射出成形加工性の点については、短い成形サイクルを有し、フローマーク、ウエルドラインの発生や面歪みがないなど面品質に特徴を有するポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体に関するものである。更に詳しくは、特定のポリプロピレン系樹脂を主体として、特定のエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム成分およびタルクよりなり、上述のとおり物性および射出成形加工性の優れたポリプロピレン系樹脂組成物、およびこれを射出成形方法により成形した寸法安定性の優れた射出成形体、特に自動車外装用射出成形体（バンパー等）に関するものである。

背景技術

近年、自動車外装用材料としては、軽量化、低コスト化等からプロピレンーェチレンブロックコポリマ一系の材料が広く使用されてきている。

しかし、プロピレン一エチレンプロックコポリマ一は衝撃強度が低く、この衝撃強度を改良するために、例えば、特開昭 53— 22552号、特開平 6— 1 9 2500号、特開平 6— 248156号、特開平 6— 1 92506号およぴ特開昭 53— 40045号公報に記載されているように、プロピレン一エチレンブロックコポリマ一にエチレン一プロピレン共重合体ゴム、エチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム等を配合することが提案されている。ところが、エチレン一プロピレン共重合体ゴム、エチレン一 1—オタテン共重合体ゴム等を配合すると、衝撃強度は改良されるが、逆に剛性度および熱変形温度等の熱的性質が低下し、自動車外装用材料としては難点を有する。

これを解決するために、上記組成物にさらに炭酸カルシウム、硫酸バリウム、マイ力、結晶性ケィ酸カルシウムおよびタルク等の無機充填剤を配合すること力;、例えば、特開昭 51— 136735号、同 53— 64256号、同 53— 642 57号、同 57— 55952号、同 57— 207630号、同 58— 1 7139 号、同 58— 1 1 1846号、同 59— 98157号、特公昭 55— 3374号公報等において提案されている。

しかしながら、プロピレン一エチレンブロックコポリマ一/"エチレン一プロピレン共重合体ゴムまたはエチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム/無機充填剤からなる系の従来の材料は、自動車外装用材料としては、衝撃強度と剛性のバランスおよび射出成形加工性の点で未だ不十分であつた。

発明の開示

かかる状況において、本発明は、衝撃強度と剛性のバランスがより良好で、且つ、フローマークの発生が無い等、射出成形加工性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体を提供することを目的とする。

本発明者は、ポリプロピレン系樹脂を主体として用い、これに特定のゴム成分を特定の組成比で添加することにより、上記目的を満足するポリプロピレン系樹脂組成物およびその射出成形体が得られることを見出し本発明に到達した。すなわち、本発明は、

(1) 下記（ i) および（ i i ) のポリマ一の混合物からなるポリプロピレン系樹脂（A) ： 55〜 75 w t %、

( i ) 第 1セグメントであるプロピレンホモポリマー部分および第 2セグメントであるプロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分を有するプロピレンーェチレンブロックコポリマー

( i i ) 135°Cテトラリン溶液の固有粘度 [ 77 ] P が 0. 8〜： I. 8 d lZ gであるプロピレンホモポリマ一

(2) メノレトフ口一レート（J I S— K— 6758、 1 90 °C) 力 2〜： 10 g/ 10分、 1ーォクテン成分含量が 20〜 25 w t %であるエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（B) ： 21〜30wt%、および

(3) 平均粒子径が 3 μ m以下のタルク（C) ： 5〜20 w t。/₀を含有する組成物であって、該ポリプロピレン系樹脂（A) のプロピレン一エチレンブロックコポリマーの第 2セグメント含量を（A) ' 、エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム含量を（B) ' としたとき、次式 0. 10≤ { (A) ' / [ (A) ' + (B) ' ] } ≤ 0. 30 を満足し、該組成物が ASTM D638に準拠し、 23 °Cにおける引張り試験で 400 %以上の破断伸びを有し、かつ、該組成物のメルトフローレート（J I S—K— 6758、 230°C) が 30 g Z 10分以上であるポリプロピレン系樹脂組成物および上記のポリプロピレン系樹脂組成物の射出成形により得られる射出成形体に係るものである。

以下、本発明について詳細に説明する。

本発明において、ポリプロピレン系樹脂（A) とは、上記（ i) 第 1セグメントであるプロピレンホモポリマ一部分および第 2セグメントであるプロピレン一エチレンランダムコポリマー部分を有するプロピレン一エチレンブロックコポリマ一と（ i i ) 135 °Cテトラリン溶液の固有粘度 [ 7] ] P が 0. 8〜 1. 8 d 1 であるプロピレンホモポリマ一とのポリマ一の混合物からなるプロピレンポリマ一を主体とするポリプロピレン系樹脂をいう。（と（ i の割合については通常（ i ) 10 w t。/₀〜40 w t %に対し（ i i ) 90wt%〜60w t% (但し、（ i ) + ( i i ) = 100 w t %) のものが用いられる。

本発明のポリプロピレン系樹脂（A) は、そのプロピレンホモポリマー部分のゲルパ一ミエーシヨンクロマトグラフィー（GPC) 法による分子量分布を表わす重量平均分子量（Mw) 数平均分子量（Mn) 比である Q値が好ましくは 3.

0~5. 0、より好ましくは 3. 5〜4. 5である。 Q値が 3. 0未満の場合には流動性が悪化し、 Q値が 5. 0をこえると剛性と衝撃性のバランスにおいて好ましい結果が得られない場合がある。

ここでポリプロピレン系樹脂（A) のプロピレンホモポリマ一部分とはプロピレン一エチレンブロックコポリマー（i ) の第 1セグメント部分およびプロピレンホモポリマー（ i i) の両方をさす。

ポリプロピレン系樹脂（A) における、プロピレンホモポリマー（i i ) の特に好適な物性値、組成等は次のとおりである。

即ち、 Q値は好ましくは 3. 0〜5. 0、より好ましくは 3. 5-4. 5であり、さらに 13C— NMRにより計算されるアイソタクチックペンタツド分率は 0.

97以上、好ましくは 0. 98以上である。ァイソタクチックペンタッド分率が 0. 97未満では目的の剛性、耐熱性等を満足することが難しい場合がある。また 1 35°Cテトラリン溶液の固有粘度 [ ] P は 0. 8〜1. 8 d l/g、好ましくは 0. 9〜1. 6 d 1 /gである。固有粘度 [；]] P が 0. 8 d lZ g未満では物性の点において衝撃強度が低くなり、好ましい結果が得られない。また 1. 8 d 1 Zgをこえると流動性が悪化する。

ポリプロピレン系樹脂（A) における第 1セグメントとしてプロピレンホモポリマ一部分、第 2セグメントとしてプロピレン一エチレンランダムコポリマー部分を有するプロピレン—エチレンブロックコポリマ一）の場合の特に好適に要求される物性値、組成等は次のとおりである。

プロピレン一エチレンブロックコポリマ一（ i) において、第 1セグメントであるプロピレンホモポリマー部分の物性は、上記プロピレンホモポリマー（ i i ) の場合に同じである。即ち、 Q値は 3. 0〜5. 0、好ましくは 3. 5〜4. 5であり、 13C— NMRにより計算されるアイソタクチックペンタッド分率は 0, 97、好ましくは 0. 98以上である。また 135°Cテトラリン溶液の固有粘度 [ ] P は 0. 8〜： I. 8 d 1 /g、好ましくは 0. 9〜1. 6 d l Zgである。

プロピレン一エチレンブロックコポリマ一（ i ) の第 1セグメントであるプロピレンホモポリマ一部分は、その製造時に、第一工程のプロピレンホモポリマ一部分の重合後に重合槽内より取り出すことにより得ることができる。取り出されたプロピレンホモポリマーから [ 77 ] Pを求めることができる。

プロピレン一エチレンブロックコポリマー（i) における、第 2セグメントであるプロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分の含量は 5〜 30 w t%であり、好ましくは 10〜 20 w t。/oである。

プロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分のエチレン含量 [ (C2') EP]は、好ましくは 25〜55 w t %、さらに好ましくは 30〜50 w t。/₀である。 25 w t %未満または 55 w t %をこえると、組成物の耐衝撃性に関して好ましい結果が得られない場合がある。プロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分の固有粘度 [τ?] EPは好ましくは 2. 5〜6. O d l Zg、さらに好ましくは 3. 0 〜6. 03 1ノ_§でぁる。 2. 5 d 1 Zg未満では、剛性と衝撃性のバランスにおいて好ましい結果が得られない場合がある。また 6. O d l /gをこえるとブッ部が発生し、面品質の点において好ましい結果が得られない場合がある。

上記諸物性の測定方法について説明する。ァイソタクチック ·ペンタッド分率とは、 A. Z a m b e 1 1 i らによって M a c r omo l e c u l e s, 6 , 9 25 (1 9 73) に発表されている方法、すなわち 13C— NMRを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタツド単位でのァイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマ一単位が 5個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマ一単位の分率である。ただし、 NMR吸収ピークの帰属に関しては、その後発刊された Ma c r o mo l e c u l e s , 8， 6 8 7 ( 1 9 7 5) に基づいて行うものである。

具体的には °C一 NMRスぺクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中の mmmmピークの面積分率としてアイソタクチック 'ペンタツド分率を測定する。この方法により英国 NAT I ONAL PHYS I CAL L ABORATOR Yの NP L標準物質 CRM No. Ml 9- 1 4 P o l y p r o p y l e n e P P/MWDZ2のァイソタクチック .ペンタッド分率を測定したところ、 0. 944であった。

プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i ) において、プロピレン一ェチレンランダムコポリマー部分の全体のブロックコポリマーに対する重量比率 Xは、プロピレンホモポリマー部分と全体のブロックコポリマーの各々の結晶融解熱量を測定することにより、次式から計算で求めることができる。

X= 1一 (ΔΗ f ) T / (ΔΗ f ) P

ここに、（ΔΗ ί) Τ 及び（AH f ) P はそれぞれ次のものを表す。

(ΔΗ f ) T ：ブロックコポリマー全体の融解熱量（c a 1 Zg)

(ΔΗ f ) P ：プロピレンホモポリマー部分の融解熱量（c a 1 /g) また、プロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分のエチレン含量は、赤外線吸収スぺクトル法によりブロックコポリマ一全体のエチレン含量を w t %で測定し、次式から計算で求めることができる。

(C2') EP= (C2' ) T /X

ここに、（C2') T 及び（C2') EP はそれぞれ次のものを表す。 (C2') T ：全体のブロックコポリマ一のエチレン含量（w t%)

(C2，） EP：プロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分のエチレン含量

(w t %)

さらに、プロピレン一エチレンブロックコポリマ一（ i ) において、プロピレンーエチレンランダムコポリマー部分の 1 35 °Cテトラリン溶液中での固有粘度 ί η] EPは、ホモポリマ一部分と全体のブロックコポリマーの各々の固有粘度を測定することにより次式から計算で求めることができる。

ΕΡ= [τ,] Τ /X- (1/X-l) [η] P

ここに、 [ 77 ] P 及び T はそれぞれ次のものを表す。

[ 77] ρ ：プロピレンホモポリマー部分の固有粘度（d I Zg)

[τ?] Τ ：ブロックコポリマ一全体の固有粘度（d 1 /g)

本発明で使用されるプロピレン一エチレンプロックポリマーは、例えば立体規則性重合触媒存在下でプロピレンを重合して第 1セグメントである結晶性プロピレンホモポリマー部分を生成させ、引き続きプロピレンとエチレンをランダム共重合して第 2セグメントであるプロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分を生成させることにより製造される物で厳密な意味では第 1セグメントと第 2セグメントの組成物である。

該ブロックコポリマーはスラリ一重合法および気相重合法等、公知の方法により製造が可能である。

エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム（B) は 1 90°Cでのメルトフローレ一ト（MFR) 力 2〜10 gZl 0分である。 1 90°CでMFRが10 g,l 0分を超えると衝撃強度に関して好ましい結果が得られず、 190°Cでの MFRが 2 gZl O分未満では、ポリプロピレン（A) との分散が悪く衝撃強度に関して好ましい結果が得られない。

エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム（B) は 1—ォクテン成分含量が 20〜 25 w t °/₀である。 1—ォクテン成分含量が 20 w t %未満では耐衝撃性に好ましい結果が得られず、 25 w t %を超えると剛性について好ましい結果が得られず、流動性の低下によるフローマークの発生等、成形品外観に悪影響を及ぼす。エチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（B) は密度が 0. 860〜0. 875 g / c m ³であることが好ましい。密度が 0 . 8 6 0 g Z c m ³未満では剛性に好ましい結果が得られない場合があり、一方、 0 . 8 7 5 g / c m ³を超えると耐衝撃性について好ましい結果が得られない場合がある。

このようなエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（B ) はバナジウム化合物と有機ァルミユウム化合物およびハ口ゲン化工ステル化合物からなるチーダラーナッタ触媒系を用いて炭化水素のような不活性有機溶媒中でエチレンと 1一ォクテンを共重合させることによって得ることができる。またチタン、ジルコニウムまたはハフニゥムに配位した公知のメタロセン化合物とアルモキサンとを組み合わせた触媒、いわゆるメタ口セン触媒を使用してエチレンと 1—ォクテンを共重合させて得ることもできる。

本発明で用いるタルクは、平均粒子径は 3 μ m以下である。 3 /x mより大きいものは衝撃強度の低下が大きく、光沢等の外観も悪くなる。タルクは無処理のまま使用しても良いがポリプロピレン系樹脂との界面接着性を向上させ、また分散性を向上させる目的で通常知られている各種シランカップリング剤、チタンカツプリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類あるいは他の界面活性剤で表面を処理したものを使用することができる。ここでタルクの平均粒子径とは遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた 5 0

%相当粒子径 D 5 0のことを意味する。

本発明において最終組成物はポリプロピレン系樹脂（A) のプロピレンーェチレンブロックコポリマ一の第 2セグメント含量（w t %) を（A) ' 、エチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム含量（w t %) を（B ) ' としたとき、次式 0 . 1 0≤ { (A) ' / [ (A) ' + ( B ) ' ] } ≤0 . 3 0

を満足する必要がある。これらの値未満、もしくは超えると衝撃強度について好ましい結果が得られない。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の引っ張り伸びは 4 0 0 %以上である。引っ張り伸びが 4 0 0 %未満だと脆性破壊になりやすく、自動車外装用成形体として好ましい結果が得られない。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の 2 3 0。Cのメルトフローレ一ト（M F R) は 30 g/10分以上である。 MFRが 30 g/10分未満だと流動性が劣るため、成形が困難となる。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の密度は 0. 95〜1. 05 gZcm³ であることが好ましい。これらの値未満、もしくは越えると自動車外装用成形体としての好ましい形状が得られない場合がある。

これらの物性を満足させる為には、 Q値、ァイソタクチックペンタッド分率、 [η]Ρ、 (C2') ΕΡ、 [τ]]Ε Ρ等を調節して行う。

本発明の組成物は、一軸押出機、二軸押出機、バンバリ一ミキサーまたは熱口ールなどの混練機を用いて製造することができる。各成分の混合は同時に行なつてもよく、また分割して行なってもよい。分割添加の方法として、例えばポリプロピレン系樹月旨（Α) とタノレク（C) を混練した後、エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム（Β) を添加する方法や、予めポリプロピレン系樹脂（Α) にタルク (C) を高濃度に混練してマスタ一バッチとし、それを別途ポリプロピレン系樹脂（Α) やエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（Β) で希釈しながら混練する方法がある。さらに分割添加の第 2の方法として、結晶性ポリプロピレン（Α) とエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（Β) を混練した後、タルク（C) を添加し混練する方法や、予めポリプロピレン（Α) にエチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（Β) を高濃度に混練してマスタ一バッチとし、それにポリプロピレン (Α) 、タルク（C) を添加し混練する方法も好適に採用される。分割添加の第 3の方法として、予めポリプロピレン（Α) とタルク（C) 、ポリプロピレン (Α) とエチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム（Β) をそれぞれ混練しておき、最後にそれらを合わせて混練する方法がある。混練に必要な温度は 170〜25 0 °Cであり、時間は 1〜 20分である。

さらに、これらの混練機においてこれらの基本成分以外に、必要に応じて、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等の添加剤を適宜配合することができる。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、一般に採用されている射出成形法により前記した物性を有する射出成形体にすることができる。特に、該成形体は自動車外装用成形体として好適である。

発明を実施するための最良の形態

以下実施例により本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

次に実施例における物性値の測定法を示す。

(1 ) メルトフ口一レート

J I S— K— 6 758に規定された方法により測定した。断りのない限り測定温度は 230 °Cであり荷重は 2. 1 6 k gで測定した。

(2) 曲げ試験

J I S— K— 7203に規定された方法により測定した。射出成形により成形された試験片を用いた。試験片の厚みは 6. 4mmであり、スパン長さ 1 00m m、荷重速度 2. OmmZ分の条件で曲げ弾性率（FM) 、曲げ強度（F S) を測定した。測定温度は 23 °Cで行つた。

( 3 ) アイゾット衝撃強度（I ZOD)

J I S-K-7 1 1 0に規定された方法により測定した。射出成形により成形された試験片を用いた。試験片の厚みは 6. 4mmであり、成形の後にノッチ加ェされた試験片の衝撃強度を測定した。測定温度は一 30°Cで行った。

(4) 引っ張り試験

ASTM D638に規定された方法により測定した。射出成形により成形された試験片を用いた。試験片の厚みは 3. 2 mm、引っ張り速度 5 OmmZ分の条件で破断伸び（UE) を測定した。測定は 23 °Cで実施した。

(5) フロ一マーク

1 00 X 400 X 3 mmの平板射出成形品に現れるトラ縞模様の度合いを肉眼で観察し、〇（外観良好）、 X (外観不良）の判定をした。

(6) エチレン含量、プロピレン含量

エチレン含量またはプロピレン含量については、プレスシ一トを作製し、その赤外吸収スぺクトルを測定し、該スぺクトルに現れるメチル基（一 CH₃) およびメチレン基（一 CH₂— ) の特性吸収の吸光度を用いて検量線法により求めた。

(7) 固有粘度ウベローデ型粘度計を用いて濃度 0. 1、 0. 2および 0. 5 g,d lの 3点について還元粘度を測定した。固有粘度は、「高分子溶液、高分子実験学 1 1」

(1982年共立出版株式会社刊）第 491頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外揷する外挿法によって求めた。ポリプロピレン系樹脂については、テトラリンを溶媒として用い、温度 135°C で測定した。

(8) 分子量分布（Q値）

ゲルパ一ミエーシヨンクロマトグラフィ一（GPC) により測定し、以下に示す条件で行った。

GPC : Wa t e r s社製 1 50 C型

カラム：昭和電工社製 S h o d e x 80 MA 2本

サンプル量： 300 μ 1 (ポリマ一濃度 0. 2wt%)

流量： 1 m 1 Z分

温度： 135 °C

溶媒： o—ジクロルベンゼン

東洋曹達社製の標準ポリスチレンを用いて溶出体積と分子量の検量線を作成した。検量線を用いて検体のポリスチレン換算の重量平均分子量、数平均分子量を求め分子量分布の尺度として Q値（重量平均分子量（Mw) Z数平均分子量（M n) } を求めた。

上記（2) 、 (3) 、および（4) の物性評価用試験片は、次の射出成形条件下で作製した。組成物を熱風乾燥器で 1 20°Cで 2時間乾燥後、東芝機械製 I S 150 E— V型射出成形機を用い成形温度 220°C、金型冷却温度 50°C、射出時間 15秒、冷却時間 30秒で射出成形を行った。

また以下の組成物は次のような条件で製造した。

ポリプロピレン系樹脂（A) を表 3記載の組成で、ヘンシェルミキサーおよびタンブラ一で均一に予備混合した後、それを二軸混練押出機（日本製鋼所社製 T EX44 S S 30BW— 2V型）にて押出量 30 k g / h r、スクリュー回転数 900 r pm、ベント吸引下で混合、押し出すことにより組成物を製造した。尚、表中における略号は次のものを示す。 B C：プロピレン一エチレンブロックコポリマー

P P ：プロピレンホモポリマー

EBR：エチレン一 1ーブテン共重合体ゴム

EOR：エチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム

P部： BCにおけるプロピレンホモポリマー部分

E P部： B Cにおけるプロピレン一エチレンランダムコポリマー部分実施例 1

プロピレン一エチレンプロックコポリマ一（BC) を 20重量部、プロピレンホモポリマ一（PP) を 44重量部、エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム（E OR) を 24重量部および平均粒子径 2. 5 / mのタルクを 1 2重量部を所定の条件で混練して得られるポリプロピレン系樹脂組成物から試験片を射出成形した。各種材料の物性を表 1および 2に、組成割合を表 3に、また物性結果を表 4に示す。このポリプロピレン系樹脂組成物における式 { (A) ' / [ (A) ， + (B) ' ] } の値は 0. 22である。

比較例 1

エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴムを表 2に示す EOR— 2に替えた以外は実施例 1と同様の処理を行った。物性結果を表 4に示す。このポリプロピレン系樹脂組成物における式 ί (A) ' [ (A) ' + (B) ' ] } の値は 0. 22である。

比較例 2

エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴムを表 2に示す EBR— 1に替えた以外は実施例 1と同様の処理を行った。物性結果を表 4に示す。

このポリプロピレン系樹脂組成物における式 { (Α) ' / [ (Α) ' + (Β) ' ] } の値は 0. 22である。

比較例 3

エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴムを表 2に示す EBR— 2に替え、添加量を 30重量部とした以外は実施例 1と同様の処理を行った。物性結果を表 4に示す。このポリプロピレン系樹脂組成物における式 { (Α) ' ノ [ (Α) ' + (Β) ' ] } の値は 0. 18である。本発明の実施例は比較例に比べ、流動性及びフローマークが良好で、アイゾット衝撃強度、引張り伸びの物性においてもバランス良く優れている。

BC プロピレン一エチレンブロックコポリマー

P P プロピレンホモポリマー

P部 B Cのプロピレンホモポリマー部分あるいは P Pの全体

E P部 B Cのプロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分

含量 1 BCにおける EP部の含量

含量 2 E P部におけるエチレン含量

mmmm ァイソタクチックペンタツド分率表 2

EBR— 1、 2 エチレン一 1—ブテン共重合体ゴム

EOR— 1、 2 エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム表 3 表 4

MF R メノレトフローレート (g. 0分）：測定温度 230°C

FM 曲げ弾性率（kg/cm²)

F S 曲げ強度 (kg/cm²)

UE 破断伸び（％)

フローマーク〇良好、 X不良産業上の利用可能性

本発明によるポリプロピレン系樹脂組成物は、剛性、衝撃強度に優れ、また射出成形性に優れ、流れ性、成形品外観も優れている。本発明によるポリプロピレン系樹脂組成物はかかる物性を利用して射出成形品、特に自動車外装用成形体に好適に用いられる。

Claims

請求の範囲

1. (1) 下記（ i) および（i i) のポリマーの混合物からなるポリプロピレン系樹月旨 (A) ： 55〜 75 w t %、

( i ) 第 1セグメントであるプロピレンホモポリマー部分および第 2セグメントであるプロピレン一エチレンランダムコポリマ一部分を有するプロピレン一エチレンブロックコポリマー

( i i ) 135°Cテトラリン溶液の固有粘度 [ Tj ] P が 0. 8〜： I. 8 d 1 Zgであるプロピレンホモポリマ一

(2) メルトフ口一レート（J I S— K— 6758、 1 90。C) 力 2〜1

0 g/10分、 1ーォクテン成分含量が 20〜25 w t %であるエチレン一 1― ォクテン共重合体ゴム（B) ： 21〜30w t%、および

(3) 平均粒子径が 3 μ m以下のタルク（C) ： 5〜20w t%を含有する組成物であって、該ポリプロピレン系樹脂（A) のプロピレン一エチレンプロックコポリマ一の第 2セグメント量を（A) ' 、エチレン一 1ーォクテン共重合体ゴム含量を（B) ' としたとき、次式

0. 10≤ { (A) ' / [ (A) ' + (B) ' ] } ≤0. 30 を満足し、該組成物が AS TM D 638に準拠し、 23 °Cにおける引張り試験で 400。/₀以上の破断伸ぴを有し、かつ、該組成物のメルトフローレ一ト（J I S-K- 6758, 230°C) が 30 gZl 0分以上であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。

2. 該ポリプロピレン系樹脂（A) において、プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i ) に対するプロピレンホモポリマー（i i) の割合が 10— 40 w t %に対して 60— 90 w t % [ ( i ) + ( i i ) = 100 w t %] である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

3. 該ポリプロピレン系樹脂（A) において、プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i ) の第 1セグメントであるプロピレンホモポリマ一部分およびプロピレンホモポリマー（ i i ) の重量平均分子量（Mw) /数平均分子量（M n) 比である Q値がそれぞれ 3. 0〜5. 0である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

4. 該ポリプロピレン系樹脂（A) において、プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i ) の第 1セグメントであるプロピレンホモポリマー部分おょぴプロピレンホモポリマ一（ i i ) の ¹ c— NMRにより計算されるアイソタクチックペンタッド分率がそれぞれ 0. 97以上である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

5. プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i i ) のプロピレン一ェチレンランダムコポリマ一部分のエチレン含量が 25〜55 w t%である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

6. プロピレン一エチレンブロックコポリマー（ i i ) のプロピレン一ェチンランダムコポリマ一部分の固有粘度が 2. 5-6. 0 d 1 Zgである請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

7. エチレン一 1—ォクテン共重合体ゴム（B) が 0. 860〜0. 875 g

/ c m ³である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

8. ポリプロピレン系樹脂組成物の密度が 0. 95〜： 1. 05 _g/ c m³である請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物。

9. 請求項 1記載のポリプロピレン系樹脂組成物の射出成形により得られることを特徴とする射出成形体。

1 0. 射出成形体が自動車外装用である請求項 9記載の射出成形体。