WO2001054884A1

WO2001054884A1 - Molded article from thermoplastic composite material and method for producing the same

Info

Publication number: WO2001054884A1
Application number: PCT/JP2001/000514
Authority: WO
Inventors: Koji Matsumoto; Masaki Ito; Koushi Kawabata; Keisuke Hashimoto; Mitsuo Okubo
Original assignee: Sekisui Chemical Co., Ltd.
Priority date: 2000-01-26
Filing date: 2001-01-26
Publication date: 2001-08-02
Also published as: US20020192401A1; CA2383375A1; EP1250995A1; US6716522B2

Description

明細書

熱可塑性複合材料成形体及びその製造方法技術分野

本発明は、熱可塑性複合材料成形体及びその製造方法に関する。背景技術

従来、熱可塑性樹脂に木粉のような植物系充填材を混入した熱可塑性複合材料を押出成形することによって、木質感のある成形体を得ようとする試みが種々行われてきた。

特開平 7— 2 6 6 3 1 3号公報には、セルロース系破砕物 2 0〜 7 5重量⁰ /₀に対して熱可塑性樹脂成形材 8 0〜2 5重量％を混合、ゲル化混練して整粒形成した木質合成粉を押し出し成形してなる木質合成板が開示されている。

しかし、木質感を重視するあまり植物系充填材の充填量を増加し、熱可塑性複合材料全量に対して 7 5重量％程度の植物系充填材を単に高充填して成形した熱可塑性複合材料成形体は、耐久性能の面で問題があり、実際の建築材料としては不充分なものであり、この様な成形体に屋外暴露試験を施したところ、短期間で、植物系充填材に含まれている、リグニンやへミセルロース等の有色微量成分の溶出が原因であると考えられる変退色がみられた。

特開平 0 2— 2 6 5 7 3 1号公報には、熱可塑性樹脂と植物系充填材とからなる熱可塑性複合材料に対する押出成形方法として、押出成形機内で加熱溶融状態にある熱可塑性複合材料を加熱賦形型により所定の形状に賦形し、この賦形物を、この加熱賦形型に接触して設けられた 8 0〜 1 4 0 °Cの成形型でサイジングする方法が開示されている。

し力し、このような押出成形方法では、熱可塑性複合材料を押出成形する速度を上げていくと、成形品の厚み方向について温度ムラによる歪みが大きくなる。このため、賦形品について、表面は冷却固化されるが、中心部は未固化状態となり、その中心部のみが押出されるという現象が生じることから、熟可塑性複合材料に対する押出速度を一定限度以上に上げることはできず、これが生産性を低下させる原因となっていた。

特開平 8— 1 1 8 4 5 2号公報には、熱可塑性樹脂に木粉等の植物系充填材を充填した複合材料を押出成形するに際し、金型出口で押出力に抗する抑制力を加えることで、気泡 ·す等の発生を防止しつつ押出成形する方法が提案されている。しかし、この押出成形方法では、成形速度を上げることができず、工業製品としての生産性を満足することができない。

このような熱可塑性複合材料は、木質材料にみられる暖かみのある触感が特徴である。また、表面切削によって木材に似た表面を作り出すことも試みられている。これらの多くは植物系充填材として木粉が用いられている。

しかし、木粉を充填材として用いると、例えば、樹脂成分との混練時に受ける熱による木粉の分解によつて成形体が褐色に変色し、目的の色に着色するのに多くの顔料が必要になること；混練時に木粉から生じる熱分解物によつて製造装置が損傷すること；更に屋外用途における耐候性の低いこと等の問題がある。

これら問題点の中で特に重大なものとして、屋外用途における耐候性の低さがある。耐候性が低いと、木粉由来の褐色が耐候劣化によって白化してしまうという現象が生じる。その原因は、木質材料に含まれるリグニンが分解することによる。

この問題を解決するため、木粉の表面に酸化チタン粒子を担持させる等の技術が提案されている（特開平 6— 3 9 8 9 3号公報等）。しかし、このような対策を講じても充分な耐候性を得ることができない。

一方、木粉の替わりに、過酸化物で脱色処理した木粉やセルロースパウダー等のように、木質材料からリグニン等の着色成分を取り除いたものを充填材として用いる技術が提案されている（特公平 2— 3 3 7 4 4号公報、特公平 4— 6 4 3 3 7号公報、特公平 4— 7 2 8 2号公報、特開平 1 0— 2 4 5 4 6 1号公報、特開平 1 0— 3 1 6 8 1 7号公報等）。

これらの提案技術では、木粉使用による問題、即ち、成形体が褐色に着色する問題や製造装置損傷の問題は解消できるが、セルロースパウダー等の充填材は木粉に比べて高価な材料であるため、材料コストが高くなるという新たな問題が発生する。特公平 4一 2 7 9 2 4号公報には、樹脂とセルロース系の微粉骨材からなる成形材に対して搔傷を一方向に揃えてサンディング処理を施すことにより表面スキン層の残留内部応力を除去し、その後、木目模様の型付けをしたものが開示されている。

また、 P Eや P P等の熱可塑性樹脂に木粉を混入して、熱可塑性複合材料を得ようとする試みも種々行われており、特に木目調模様を有するものが要求されている。例えば、特開平 8— 2 0 7 0 2 2号公報には、サ一キユラ一ダイを用いて樹脂材料を押出機によりチューブ状に押出成形する際に、押出方向の中間部において外周面側及び内周面側の少なくともいずれか一方から内包に突出した多数個のフィン又は突起を有する抵抗部材を備えたダイを用い、このフィン又は突起による熱可塑性複合材料中の着色材の展伸配向により木目模様を付与する方法が開示されている。

このうち前者の方法では、サンディングに用いるロールの周面にランダムにサンディング刃を突設するものであり、ロールの接している部分のみが搔き取られ、隣接する表面スキン層との表面光沢の差が目立つ欠点がある。また、このような搔傷は突設された金属片で付けられた「キズ」的側面が強く、水分の侵入等の観点から長期使用の際の成形品の欠点となり得る問題点がある。即ち、上記搔傷は、表面スキン層の残留内部応力除去のためのものであるが故に、傷の中央部分では深い溝となり、水分の侵入や滞留が生じ易い。

また、後者の方法では、フィン又は突起を有する抵抗部材でー且分流された樹脂材料がダイ内の樹脂流路中で再度合流して融着するが、この融着部はいわゆるウエルドラインとなり、機械的性質が他の部分より劣る。更に、上記ウエルドラィンが同種の同一層内に存在することとなることに起因して、亀裂伝搬的破損を生じやすい構造となる。また、上記抵抗部材で付与した模様は、その後の金型内の樹脂流路において熱を受けるために、ウエルドラインが消えることはないが、着色剤が分散してコントラストの弱いものとなり、模様の制御が困難となる。更に、上記抵抗部材は金型内部に設けられているため、違う模様を形成するための別の抵抗部材と交換する際に多大な労力が必要となる。発明の要約

本発明は、上記に鑑み、長期に渡って屋外暴露した場合でも変退色が少なく耐久性に優れ、更に、物性、木質感等の外観性にも優れ、高い生産性及び経済性を有する熱可塑性複合材料成形体を提供することを目的とする。

本発明は、熱可塑性樹脂と植物系充填材とを含有し、植物系充填材の含有量が熱可塑性樹脂と植物系充填材との合計量の 5 0〜9 0重量％である熱可塑性複合材料を押出成形する熱可塑性複合材料成形体の製造方法であって、少なくとも、押出機、加熱賦形型、及び、冷却型を有し、加熱賦形型及び冷却型は直結している構成を有する押出成形装置を用いて押出成形する熱可塑性複合材料成形体の製造方法である。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法においては、熱可塑性複合材料を押出成形してなる芯層の表面に、熱可塑性樹脂を含有する樹脂材料からなる被覆層を形成することが好ましい。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法において用いる押出成型機は、押出機、加熱賦形型、冷却型、表面加熱型、及び、加熱被覆型がこの順に配置されており、加熱賦形型及び冷却型、並びに、表面加熱型及び加熱被覆型は、それぞれ直結している構成を有することが好ましく、更に、冷却型及び表面加熱型も直結していることがより好ましい。

上記冷却型において、 1 5 0〜 1 8 0 °Cで一次冷却が行われた後に、 6 0〜 1 4 0 °Cで二次冷却が行われることが好ましい。

上記押出機は、ニ軸異方向押出機であり、ニ軸異方向押出機の出口における熱可塑性複合材料の温度を、熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂の [融点 - 1 5 °C] 〜 [融点 + 1 0 °C] の範囲にすることが好ましい。

上記加熱被覆型は、樹脂材料の賦形用流路と、上記賦形用流路へ上記樹脂材料を供給するための供給用流路とを有し、上記供給用流路と上記賦形用流路とは交差しており、上記供給用流路内に流路厚方向に突出する突起が設けられていることが好ましい。

上記供給用流路内に溝が設けられていることが好ましい。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法を用いて得られる熱可塑性複合材料成形体もまた、本発明の 1つである。

上記熱可塑性複合材料成形体において、上記樹脂材料は、融点が異なり、かつ、非相溶性である熱可塑性樹脂を少なくとも 2種類含有することが好ましい。

上記熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。

上記被覆層の厚さが 0 . 1〜0 . 5 mmであることが好ましい。

上記熱可塑性複合材料成形体は、異形成形体であることが好ましい。

上記熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂と、上記樹脂材料に含有される熱可塑性樹脂とが同じであることが好ましい。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法を用いてなる熱可塑性複合材料成形体であって、樹脂材料が、セルロースパウダーを含有することが好ましい。上記セルロースパウダーの含有量は樹脂材料の 2 0〜6 0重量％であることが好ましい。

上記被覆層の厚さは 0 . 1〜 3 mmであることが好ましい。図面の簡単な説明

図 1は、本発明の実施に用いて好適な押出成形装置の一形態を示す模式的側面図である。

図 2は、図 1に示した装置における各金型の一形態を示す断面図であり、（a ) は加熱賦形型、（b ) は表面加熱型、（c ) は加熱被覆型を表す。

図 3は、図 1に示した装置における各金型の他の一形態を示す断面図であり、 ( a ) は加熱賦形型、（b ) は表面加熱型、（c ) は加熱被覆型を表す。

図 4は、比較例 2で用いた押出成形装置の一形態を示す模式的側面図である。図 5は、図 4に示した装置における各金型の一形態を示す断面図であり、（a ) は加熱賦形型、（b ) は表面加熱型、（c ) は加熱被覆型を表す。

図 1〜図 5において、 1は押出機を表し、 2は加熱賦形型を表し、 3は、冷却賦形型を表し、 4は表面加熱型を表し、 5は押出機を表し、 6は加熱被覆型を表し、 7は押出成形装置を表し、 8は熱可塑性複合材料成形体を表し、 1 0は供給用流路を表し、 1 1は冷却槽を表し、 1 2は引取機を表す。

図 6は、本発明の第一の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置及びその製造ェ程を説明する概略図である。

図 7は、本発明の第一の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置の賦形型の A— A縦断面図である。

図 8は、本発明の第一の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置の賦形型の B— B縦断面図である。

図 9は、本発明の第一の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置の一次冷却型の C— C縦断面図である。

図 1 0は、本発明の第一の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置の二次冷却型の D— D縦断面図である。

図 1 1は、本発明の第二の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置及びその製造工程を説明する概略図である。

図 1 2は、本発明の第二の熱可塑性樹脂複合材料の押出成形装置の一次冷却型の E— E縦断面図である。

図 6〜図 1 2において、 1 3押出成形装置を表し、 1 4は押出機を表し、 1 5 は賦形型を表し、 1 6は一次冷却型を表し、 1 7は流通パイプを表し、 1 8は二次冷却型を表し、 1 9は流通パイプを表し、 2 0は成形品を表し、 2 1は押出成形装置を表し、 2 2は押出機を表し、 2 3は一次冷却型を表し、 2 4は電気ヒーターを表し、 2 5は成形品を表す。

図 1 3は、本発明の押出成形装置の一例を模式的に示す図である。

図 1 4は、図 1 3の押出成形装置の加熱賦形型、一次冷却型及び二次冷却型の各断面を模式的に示す図である。

図 1 3〜図 1 4において、 2 6はニ軸異方向押出機を表し、 2 7は加熱賦形型を表し、 2 8は冷却型を表し、 2 9はアダプタを表し、 3 0は一次冷却型を表し、 3 1は二次冷却型を表し、 3 2は加熱賦形型を表し、 3 3は冷却型を表し、 3 4 は水槽を表し、 3 5は引取機を表す。

図 1 5は、本発明の実施例 1 0及び実施例 1 1に係る樹脂成形体の製造装置の概略構成図である。図 1 6は、本発明の実施例 1 0〜1 3に係る樹脂成形体の縦断面図である。図 1 7は、本発明の実施例 1 2及び実施例 1 3に係る樹脂成形体の製造装置の概略構成図である。

図 1 8は、本発明の実施例 1 2の被覆金型の一方の金型部材の型合わせ面の正面図である。

図 1 9は、同被覆金型の要部を示す断面斜視図である。

図 2 0は、本発明の実施例 1 3の被覆金型の一方の金型部材の型合わせ面の正面図である。

図 2 1は、同被覆金型の要部を示す断面斜視図である。

図 2 2は、（ a ) は実施例 1 2の製造方法で製造された樹脂成形体の表面模様を示す平面図であり、（b ) は実施例 1 3の製造方法で製造された樹脂成形体の表面模様を示す平面図である。

図 2 3は、本発明の被覆金型内において樹脂 Bが引き伸ばされる作用を説明するための作用説明図である。

図 2 4は、本発明の被覆金型に垂直方向溝を設けた場合の樹脂流れを説明するための作用説明図である。

図 2 5は、本発明の被覆金型に垂直方向溝と連結溝を設けた場合の樹脂流れを説明するための作用説明図である。

図 1 5〜図 2 5において、 3 6は熱可塑性複合材料成形体を表し、 3 7は芯層を表し、 3 8は被覆層を表し、 3 9は押出成形装置を表し、 4 0は第 1押出機を表し、 4 1は加熱賦形型を表し、 4 2は冷却型を表し、 4 3は表面加熱型を表し、

4 4は第 2押出機を表し、 4 5は加熟被覆型を表し、 4 6は研磨体を表し、 4 7 は主原料投入口を表し、 4 8は副原料投入口を表し、 4 9は賦形用流路を表し、

5 0は供給用流路を表し、 5 1は基材通過孔を表し、 5 2は突起を表し、 5 3は環状溝を表し、 5 4は枝マ二ホールドを表し、 5 5は連結溝を表す。発明の詳細な開示

以下に本発明を詳述する。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法は、熱可塑性樹脂と植物系充填材とを含有し、植物系充填材の含有量が熱可塑性樹脂と植物系充填材との合計量の 5 0〜9 0重量％である熱可塑性複合材料を押出成形する方法である。

上記熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂としては特に限定されず、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ一 4一メチル一 1—ぺンテン、エチレン一酢酸ビュル共重合体等のポリオレフイン系樹脂；ポリアミド系樹脂、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、フッ素樹脂、ポリフエ二レンサルファイド、ポリスチレン、アタリロニトリル一ブタジエン一スチレン樹脂（A B S樹脂）；ポリ（メタ）アクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸エステル等のアクリル系樹脂；ポリ力一ポネート、ポリウレタン系樹脂；ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビエル、ポリアクリロニトリル、ポリビュルアルコール等のビュル系樹脂；ポリ塩化ビニリデン等のポリビニリデン系樹脂；ポリフエ二レンォキサイド、エチレン—酢酸ビュル共重合体、ポリエステル系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリ尿素系樹脂等が挙げられる。また、必要に応じて、例えば、プラスチック製品、成形時に生成するパリ、定常生産に至るまでに生成するロス原料等のリサイクル材料を使用することもできる。なかでも、成形性ゃ耐薬品性等の物性、コスト性等の点から、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフイン系樹脂が好適に使用される。これらは単独で用いられてもよく、 2種以上が併用されてもよい。

上記植物系充填材としては、得られた成形品の外観が木質調となり、ソフトな感触を与えるもので植物からなる充填物であれば特に限定されず、例えば、材木、木板、合板、パルプ、竹材等の切削屑、研摩屑、切断鋸屑、粉砕物のような木粉；籾殻、胡桃殻のような穀物若しくは果実の殻又はその粉碎物等が挙げられる。また、必要に応じて植物系充填材をシランカツプリング剤やチタンカツプリング剤等で表面処理してもよい。

上記植物系充填材は、通常、粒径が 1〜 1 0 0 0 μ ιηのものであれば使用可能である。 1 m未満であると、均一に分散することが困難となるとともに、押出機内での材料粘度が上昇して押出成形性が低下することがあり、 1 0 0 0 mを超えると、植物系充填材の粒が目立ち木質調の外観が発現しにくくなるとともに、成形品の表面性が低下することがある。好ましくは、 1 0〜3 0 0 /i inであり、より好ましくは、 5〜3 0 0 ΠΙである。

上記熱可塑性複合材料における植物系充填材の含有量は、熱可塑性樹脂と植物系充填材との合計量の 5 0〜9 0重量％である。 5 0重量％未満であると、得られる熱可塑性複合材料成形体の木質感が低下し、 9 0重量％を超えると、熱可塑性樹脂への分散性が低下しはじめ、物性が低下することがある。また、 5 0〜9 0重量％でありば、熱可塑性樹脂の割合が少なく、植物系充填材（固体）の割合が多くなるので、冷却型による冷却効率が高くなり、成形時に奪う熱量が少なくて済む結果、成形速度が上昇する。好ましくは 5 5〜8 0重量％である。

上記植物系充填材は、通常 5〜 1 0重量％程度の水分を含有しているので、予めオーブン等で乾燥するか、又は、押出成形中に脱気ベントによって水蒸気として脱気するのが好ましい。上記植物系充填材の含水量が多いと、成型品中に水蒸気に起因する気泡等が生じて、物性の低下や外観不良等の原因となることがある。上記熱可塑性樹脂及び植物系充填材は、均一に混合して熱可塑性複合材料とされる。

上記熱可塑性複合材料は更に、他の充填材を含有していてもよい。

上記他の充填材としては特に限定されず、例えば、水酸化アルミニウム、エトリンガイト、硅砂、ホウ砂、アルミナ、タルク、カオリン、炭酸カルシウム、シリカ、水酸化マグネシウム、マイ力、フライアッシュ、ケィ酸カルシウム、雲母、二酸化モリブデン、滑石、ガラス繊維、ガラスビーズ、酸化チタン、アスベスト、酸化マグネシウム、硫酸バリウム、クレー、ドロマイト、カルシウム 'アルミネ一ト水和物、鉄粉等の金属粉等が挙げられる。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法においては、熱可塑性複合材料を押出成形してなる芯層の表面に、熱可塑性樹脂を含有する樹脂材料からなる被覆層を形成することが好ましい。これにより、芯層に 5 0〜 9 0重量％の高充填の植物系充填材を含むものでありながら、表面に、熱可塑性樹脂を含有する被覆層が形成されているので、植物系充填材に含まれる有色微量成分の溶出を遮断することができ、屋外暴露が長期に達しても変退色が生じない。

上記樹脂材料に含有される熱可塑性樹脂としては、屋外暴露時の耐候劣化抑制特性を有するものであれば特に限定されず、例えば、上記熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂等が挙げられるが、なかでも、ポリメチレンメタクリレート等のァクリル系樹脂や飽和ポリエステル系樹脂が好ましい。

上記熱可塑性複合材料と樹脂材料とにおいて、同じ種類の熱可塑性樹脂が用いられることは、得られる熱可塑性複合材料成形体のリサイクル性の観点から好ましレ、。更に、熱可塑性複合材料にポリオレフイン系樹脂が用いられる場合は、ポリオレフィン系樹脂が極性に乏しいことから、芯層と被覆層との密着性に鑑み、樹脂材料にもポリオレフイン系樹脂が用いられることが好ましい。

上記樹脂材料は、融点が異なり、かつ、非相溶性である熱可塑性樹脂を少なくとも 2種類含有することが好ましい。融点が異なり、かつ、非相溶性である 2種類の熱可塑性樹脂（以下、融点の低いものを「樹脂 A」といい、融点の高いものを「樹脂 B」という）とが混合された樹脂材料においては、樹脂 Aの融点に合わせた温度条件で成形した場合、樹脂 Bは完全には溶融分散せず、樹脂 Bは粒状となって樹脂 A中に存在し、これら樹脂 A、 Bが非相溶の状態となり、色斑模様が生じ、木目調模様が形成される。

上記樹脂 Aとしては粘度も高いものが好ましく、融点が 1 3 0〜3 0 0 °Cであるものが好ましく、樹脂 Bとの融点差が 1 0〜 1 2 0 °Cであるものがより好ましレ、。

上記樹脂材料は、セルロースパウダーを含有することが好ましい。

上記セルロースパウダーとは、木粉、紙又はパルプを、酸やアルカリ等で化学処理して、リグニン等の不純物を取り除いて白度を増したものを意味し、例えば、日本製紙社製の K Cフロック（製品名）等が挙げられる。

セルロースパウダーを含有する樹脂材料により被覆層を形成することにより、良好な木質感と、優れた耐候性の双方を実現することができる。また、被覆層にのみにセルロースパウダ一を含有しているので、セルロースパウダーの使用量が少なくて済み、比較的安価のもとに、耐候性に優れた熱可塑性複合材料成形体を得ることができる。

上記セルロースパウダーの含有量は、上記樹脂材料の全体の 2 0〜6 0重量％であることが好ましい。 2 0重量％未満であると、良好な木質感が得られず、 6 0重量。 /₀を超えると、セルロースパウダーの分散が困難になる。また、高価なセルロースパウダーを多く含むことになるので経済的に不利となる。

上記樹脂材料がセルロースパウダーを含有する場合、得られた熱可塑性複合材料成形体の被覆層に表面加工を施してもよい。例えば、サンディング等を行うと、表面にセルロースパウダーが露出するので、木質感が更に高まる。

本発明の熱可塑性複合材料成形体には、更に必要に応じて、芯層及び被覆層の両方又はいずれか一方に、他の添加剤を配合してもよい。

上記添加剤としては特に限定されず、例えば、フイラ一分散剤、滑剤、非植物系充填材、顔料、光安定剤、酸化防止剤等の劣化防止剤、発泡剤、可塑剤、難燃剤、酸変性ォレフィン等が挙げられる。

上記フイラ一分散剤や滑剤としては、例えば、ステアリン酸等の脂肪酸系化合物；ステアリン酸アミド、パルチミン酸アミド、メチレンビスステア口アミド等の脂肪酸アミド系化合物；ブチルァレート、硬化ひまし油、エチレンダリコールモノステアレート等のエステル系化合物；セチルアルコール、ステアリ /レアルコ —ル等のアルコール系化合物；流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロヮックス、ポリエチレンワックス等の炭化水素系化合物；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸鉛等の金属石験系化合物；無水マレイン酸変性ポリマー等の変性ポリマー等が挙げられる。

上記非植物系充填材としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維等の補強材、大理石粉、金属粉等が挙げられる。

上記顔料としては、例えば、酸化チタン、ベンガラ、酸化クロム、鉄黒、チタンイェロー、亜鉛一鉄系ブラウン、チタン一コバルト系グリーン、コバルトグリーン、コバルトブルー、銅一クロム系ブラック、銅一鉄系ブラック、黄鉛、モリブデートオレンジ、紺青、カーボンブラック等の無機顔料；ァゾ顔料、フタロシァニン、縮合多環顔料等の有機顔料が挙げられる。

上記光安定剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフエノン系紫外線吸収剤、サリチレート系紫外線吸収剤、シァノアクリレート系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；ヒンダードアミン系ラジカル捕捉剤等のラジカル捕捉剤；ニッケル錯体等の消光剤等が挙げられる。上記被覆層にのみ紫外線吸収剤、紫外線劣化防止剤、酸化劣化防止剤等の添加剤を配合すると性能、コスト面で効果的な改善が期待できる。

上記酸化防止剤としては、例えば、フエノール系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤、ィォゥ系酸化防止剤、リン系酸化防止剤等が挙げられる。これらの劣化防止剤を配合すれば、得られる熟可塑性複合材料成形体の耐候性を更に高めることができる。

上記発泡剤としては、例えば、炭酸アンモニゥム、重炭酸ソーダ等の無機系発泡剤；ジニトロソペンタメチレンテトラミン、 N， N，一ジメチ Λ^— N, N， - ジニトロソテレフタールアミド、ベンゼンスルホニルヒドラジド、 p—トルエンスルホニルヒドラジド、 p， P ' 一ォキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド ) 、 3， 3，一ジスノレホンヒドラジドフエニルスノレホン、ァゾビスイソブチロニトリル、ァゾジカルボンアミド、ァゾジカルボン酸バリウム、ジェチルァゾジカルポキシレート等の有機系発泡剤等が挙げられる。このような発泡剤を樹脂材料に添加すると、樹脂材料が成形中に発泡したり、成形後に発泡することにより、熱可塑性複合材料成形体の木質感を高めることが可能になる。更に、必要に応じて、発泡助剤を添加してもよい。

上記可塑剤として、例えば、 α，一不飽和カルボン酸系モノマー、低分子ォレフィン等が挙げられる。

上記熱可塑性複合材料に含有される熟可塑性樹脂と上記樹脂材料に含有される熱可塑性樹脂との融着が困難な場合は、更に、中間層を設けてもよい。

例えば、芯層にポリプロピレンを用い、被覆層にポリメチレンメタクリレートを用いる場合は、両者の親和性が低く、被覆層の形成が容易ではないので、両者に対して親和性の高い酸変性ポリプロピレン等からなる中間層を設けることにより、芯層と被覆層とが強固に一体化した熱可塑性複合材料成形体を得ることがでさる。

上記被覆層の厚みは特に限定されないが、 0 . 1〜0 . 5 mmであることが好ましい。 0 . 5 mmを越えると、表面のプラスチック感が増加し、見た目の木質感が低下し、 0 . 1 mm未満であると、熱可塑性複合材料成形体を形成することがが困難となる。被覆層の厚みはこの範囲内で、更に、できるだけ薄い方が好ましく、より好ましくは、 0 . 1〜0 . 3 mmである。上記樹脂材料がセルロースパウダーを含有する場合は、被覆層の厚さは、 0 . ：!〜 3 mmであることが好ましい。 0 . 1 mm未満であると、成形上安定した被覆層が形成されにくく、部分的に高度の耐候性を維持することができなくなり、 3 mmを超えると、高価なセルロースパウダーを多く使用することになるので経済的に不利となる。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法は、上記熱可塑性複合材料を、少なくとも、押出機、加熱賦形型、及び、冷却型を有し、加熱賦形型及び冷却型が直結している構成を有する押出成形装置を用いて押出成形することを特徴とする。上記押出成形装置は、押出機、加熱賦形型、冷却型、表面加熱型、及び、加熱被覆型がこの順に配置されており、加熱賦形型及び冷却型、並びに、表面加熱型及ぴ加熱被覆型が、それぞれ直結している構成を有するものであることが好ましく、更に、冷却型及び表面加熱型も直結しているものであることがより好ましい。なお、本明細書において、「直結」とは、間を隔てずに直接結合していることを意味し、一方、「連結」とは、繋がってさえいれば、間にアダプタ一等の他の部材が介在していてもよいことを意味する。

従来の、一般的な熱可塑性樹脂の押出賦形方法としては、押出機に連結されている加熱賦形型と冷却賦形型が分離していて、引き取り機により、引っ張りながら冷却賦形する方法が多く、この場合、加熱賦形型から熱可塑性樹脂が出た時点で金型の拘束がなくなり、成形条件が微妙であったり、複雑な異形形状を維持することが困難であった。特に、植物系充填材を高充填した熱可塑性複合材料では、材料自身の粘性が乏しくなり、その傾向がより顕著に現れ、従来技術では成形品を得ることさえ困難であった。

本発明においては、加熱賦形型及び冷却型が直結している押出成形装置を用いることにより、固化押出成形を行うことができ、押出成形時の背圧を材料にかけた状態のまま冷却固化できるため、押出成形品の密度が上昇し物性が良好になる。また、たとえ粘性のほとんどない熱可塑性複合材料であっても、金型形状の寸法再現精度が高く、従来技術では困難であった植物系充填材が高充填された芯層に熟可塑性樹脂を供給して均一かつ薄肉な被覆層を形成することが可能となる。特に、断面の形状が不整形の異形成形体である熱可塑性複合材料成形体を得ようとする場合は、植物系充填材が高充填された芯層に熱可塑性樹脂を均一に被覆することはこれ迄困難とされていたが、上記の各金型を直結させることにより、これを達成することに成功した。

上記押出機としては特に限定されず、例えば、一軸押出機、同方向二軸押出機、異方向二軸押出機、遊星ねじ押出機、 K C Kコンテ二アンミキサー等が挙げられる。

上記熱可塑性複合材料を上記押出成形装置に供給する方法としては、例えば、以下のような方法が挙げられる。

1 . 熱可塑性複合材料を押出機に直接供給し、これを加熱混練手段により加熱混練してそのまま成形する方法。

2 . 熱可塑性複合材料を押出機により加熱混練してペレットを作製し、得られたペレツトを上記押出成形装置に供給して押出成形する方法。

3 . 熱可塑性複合材料をスーパーミキサー等のパッチ設備で予め加熱混練してぺレツトを作製し、得られたペレツトを上記押出成形装置に投入して押出成形する方法。

上記 1の方法が用いられる場合は、二軸混練押出機等の混練効果の大きい押出機が好適に用いられる。予め配合物がペレット化される、上記 2又は 3の方法では、単軸押出機、二軸押出機等のある程度の押出量を確保できる押出機が好適に用いられる。いずれの場合も、混練性を高めるために二軸以上の押出機を用いることが好ましい。押出機の上流側（スクリュー根本側）に主原料投入口が設けられ、下流側に例えばサイドフィーダ一のような副原料投入部（設備）が設けられた押出機を用いることがより好ましく、これによれば充填材の充填量制御を正確に行うことができ、得られる熱可塑性複合材料成形体の材料特性を向上することができる。

本発明において、生産性を向上させるためには、押出機の出口における熱可塑性複合材料の温度を、熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂の [融点一 1 5 °C] 〜 [融点 + 1 0 °C] の範囲にすることが好ましい。 [融点一 1 5 °C] 未満であると、いずれの押出機を用いても熱可塑性樹脂が溶融せず、得られる熱可塑性複合材料成形体の物性が悪くなる。一方、 [融点 + 1 0 °C] を超えると、押出成形は可能であるが、熱可塑性複合材料の温度上昇により冷却型での冷却効率が低下するため、成形速度が上がらない。

押出機出口における熱可塑性複合材料の温度を熱可塑性樹脂の [融点一 15°C ] 〜 [融点 + 10で] の範囲に制御して低温で押出成形することにより、冷却型での冷却効率が高くなり、成形速度が上昇する。より好ましくは、 [融点一 10 °C] 〜 [融点 + 5で] である。

押出機の出口における熱可塑性複合材料の温度を、熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂の [融点一 1 5 ] 〜 [融点 + 10°C] の範囲にする場合は、押出機としてはニ軸異方向押出機を用いることが必要である。

熱可塑性樹脂の [融点— 15°C] 〜 [融点 + 10°C] の範囲は、通常の押出成形においては極めて低温であり、単軸押出機、二軸同方向押出機等の押出機では押出成形することができない。すなわち、単軸押出機、二軸同方向押出機等の、樹脂を溶融させることで前へ送る推進力を発するタイプの押出機では、熱可塑性樹脂の [融点— 15 ] 〜 [融点 + 10°C] の範囲は極めて低温であるため、樹脂を充分に溶融することができず押出成形を行うことが困難である。

これに対し、ニ軸異方向押出機は、その構造上の作用により前へ送る推進力を有しているので、熱可塑性樹脂を充分に溶融させなくても押出成形が可能であり、 [融点— 1 5°C] 〜 [融点 + 1 Ot] の温度範囲での押出成形に対応できる。上記冷却型の温度は、通過する熱可塑性複合材料の温度よりも 10で以上低い温度から熱可塑性複合材料の固化温度までの間の温度に調節されることが好ましい。

上記冷却型においては、 150〜180°Cで一次冷却が行われた後に、 60〜 140 :で二次冷却が行われることが好ましい。

一次冷却の温度が、 150°C未満であると、成形品の肉厚方向で温度ムラが大きく生じて、熱可塑性複合材料成形体の表面のみが冷却され、その中心部が未固化状態となって、熱可塑性複合材料の押出成形速度を上げることが困難となる。一方、 180°Cを超えると、冷却効果が低下して固化させ難くなる。

二次冷却の温度が、 60で未満であると、熱可塑性複合材料成形体の表面にしわが発生し易くなり、表面特性が低下する。一方、 140°Cを超えると、冷却が不充分となり、成形品の形状精度が低下するため、熱可塑性複合材料の押出成形速度を上げることができない。

上記冷却型において、一次冷却及び二次冷却の 2段階冷却を行うには、一次冷却型と二次冷却型との 2種類の冷却型を設ける方法が挙げられる。

上記一次冷却型及ぴ二次冷却型の温度を制御する第一の手段としては、一次冷却型及び二次冷却型に熱電対と電気ヒーターをそれぞれ設け、これらの熱電対と電気ヒーターにより一次冷却型及び二次冷却型の型内をそれぞれ電気的に温度制御する方法が挙げられる。

上記電気的に温度制御する方法においては、熱電対の電気信号を温度制御装置により所定の温度なるように、電気ヒータ一の電源を自動的に O N、 O F Fさせる。電気ヒータ一は 1 5 0〜1 8 0 °Cの温度範囲を制御するのに好適に用いられる。 1 5 0 °C未満の温度については、電気ヒータ一では制御が難しいので、電気的に温度制御する方法は一次冷却型の温度制御に適している。

上記一次冷却型及び二次冷却型の温度を制御する第二の手段としては、一次冷却型及び二次冷却型に通流部を形成し、この通流部に外部温度調節機内において所定温度とされた加熱媒体を流通させることにより、一次冷却型及び二次冷却型の型内温度をそれぞれ温度制御する方法が挙げられる。

上記加熱媒体としては、例えば、温調水や温調オイル等が挙げられる。即ち、冷却型に設けられた通流部に所定温度とされた温調水や温調オイル等を流通させることにより、冷却型を適温に温度制御することができる。上記通流部は、熱可塑性複合材料成形体の断面形に対しできるだけ均等な配置位置となるように設けておくことが好ましい。冷却型の上下面及び左右面に対応させて通流部を設けておくことにより、冷却型内の温度分布が均一となり易い。温調水は 6 0〜 1 2 0 °Cの温度範囲を制御するのに好適に用いられる。温調水では、 1 2 0 °Cを超える温度制御は困難であるので、温調水は、二次冷却型の温度制御に適している。これに対し、温調オイルは 6 0〜 1 8 0 °Cの温度範囲を制御するのに好適に用いられる。従って、温調オイルは一次冷却型及び二次冷却型のいずれの温度制御にも適している。

上記加熱被覆型は押出方向長さ（リップ）、通常 3〜 1 0 0 mm程度である。 3 mm未満であると、加熱賦形型により得られる押出成形品全面に、均一に被覆することが困難になり、特に複雑異形形状の場合その傾向は著しい。一方、 1 0 0 mmを超えると、先端部型内背圧が上昇し、押出量が低下する。 3〜1 0 0 m m程度であれば、押出成形体の形状にもよるが、容易に押出成形できる。

上記加熱被覆型は、加熱賦形型により得られる押出成形品の全面又は必要な表面部分に形成される被覆層の厚さ分だけ加熱賦形型より大きい形状とされる。上記加熱被覆型の金型內面は、押出方向に一定の断面形状とされる。

本発明において、例えば、被覆層を非相溶である複数の熱可塑性樹脂から構成することにより、多様な木目調模様を有する熱可塑性複合材料成形体を作製する場合、上記加熱被覆型は、樹脂材料の賦形用流路と、賦形用流路へ樹脂材料を供給するための供給用流路とを有し、供給用流路と賦形用流路とは交差しており、供給用流路内に流路厚方向に突出する突起が設けられていることが好ましい。上記供給用流路内に流路厚方向に突出する突起を設けることにより、加熱被覆型内の樹脂流れを制御することが可能となり、強度を犠牲にすることなく耐久性に優れるとともに、多様な木目調模様を有する熱可塑性複合材料成形体を得ることができる。

上記突起の突出高さは、流路厚の 5〜 5 0 %であることが好ましい。 5〜5 0 %であれば、熱可塑性樹脂の流れが完全に妨げられることはない。

上記突起の形状としては特に限定されず、例えば、丸型、角形、多角形等が挙げられる。

上記突起の材質としては特に限定されず、例えば、金属が挙げられ、なかでも金型用鋼材等が好ましい。上記突起には、メツキがなされていてもよい。

上記突起の数は一つであってもよく、複数であってもよい。複数である場合には、等間隔で配置してもよく、非幾何学的なランダムな配置であってもよい。上記加熱被覆型が供給用流路内に流路厚方向に突出する突起を有する態様としては、例えば、図 2 3に示すものが挙げられる。最終成形体の形状に賦形するための賦形用流路 4 9 (出口流路部）と、該賦形用流路 4 9の上流端に接続され且つ賦形用流路に直交するスリット状の材料供給用流路 5 0とを備えるものとすることができる。この場合、上記のように樹脂 Bが引き伸ばされる部位は、芯層との合流部位 X (即ち、供給用流路と賦形用流路の交差部）の直前から、ほぼ剛体である芯層と加熱被覆型との間に形成されるクリアランスである賦形用流路内である。即ち、供給用流路内の樹脂材料の流れを制御することで樹脂 Bを樹脂 A中で所望の状態に分散させ、この状態で賦形用流路内を通過させると、芯層と加熱被覆型との間の剪断力によつて溶融状態又は半溶融状態の樹脂 Bが押出方向に強く引き伸ばされ、上記樹脂流れの制御に応じて多様な木目調模様が形成される。上記供給用流路内には溝が設けられていることがより好ましい。上記供給用流路内に溝を設けることにより、溶融した熱可塑性樹脂が溝を通過する際に非相溶である複数の熱可塑性樹脂により色斑模様が生じる。

上記溝を環状に構成すると、色斑模様が合流する等してより多彩な色斑が発生し、それを芯層の表面に滝状に押出被覆することによって、より本物に近い枉目系の木目調模様を付与できる。

上記溝の断面形状としては特に限定されず、例えば、半円状、略半円状、角形、 V字形等が挙げられる。なかでも、半円状、略半円状が加工面から好ましい。上記溝の配置形態としては特に限定されず、例えば、図 2 4に示すように、加熱被覆型に設けられた主流となる主マユホールド M (例えば、基材の周囲に設けられた環状溝等）力ら垂直方向に複数の支流となる枝マ二ホールド S (垂直方向溝 ) を設けたもの等が挙げられる。これによれば、樹脂材料が枝マ二ホールド Sからスリット状の供給用流路内に流出する際の樹脂流れが、図 2 4に示すように略山形に広がるようになり、略板目状の木目調模様を形成できる。更に、図 2 5に示すように、複数の枝マ二ホールド Sの先端を連結する連結溝 Cを設けることもできる。これによれば、連結溝 Cから板幅方向全体にわたって略均一に樹脂材料が流出するようになり、略征目状の木目調模様を形成できる。

上記樹脂 A及び樹脂 Bを含む樹脂材料からなる被覆層を形成した後に、得られた熱可塑性複合材料成形体の表面を連続的に回転する研磨体を用いて研磨することにより、木目調模様の加飾を行うことができる。この際、熱可塑性複合材料成形体表面は回転する研磨体と接触するので、この接触部分に摩擦熱が発生して温度が局部的に上昇する。この温度が樹脂 Bの融点以上であるとき、樹脂 A及び樹脂 Bはともに溶融状態となり、回転する研磨体の表面で樹脂 Bが研磨方向に細長く引き伸ばされて視覚的な木目調の模様を形成する。また、上記摩擦熱により加熱された温度が樹脂 Bの融点よりも少し低いとき、樹脂 Bは半溶融状態となり、回転する研磨体の表面で研磨方向に細長く引き伸ばされて、視覚的な木目調の模様を形成する。更に、視覚的な木目調の意匠の形成と同時に、研磨体によって、被覆層表面のダメ一ジを可及的に均一にしつつ概略一方向の搔傷を付けることによって、触感的にも木目調の表面を得ることができる。

上記研磨体としては特に限定されず、例えば、回転駆動される研磨ロール、ェンドレスベルト、ブラシ状や櫛状のもの等が挙げられる。また、研磨体の表面材質としては、例えば、サンドペーパー、ナイロン繊維と砥粒、樹脂、金属等の成形体の表面に浅い搔傷を付けることができるものが挙げられる。

上記研磨体により連続的に加飾を行う際に、引き伸ばされた樹脂 Bを素早く固めるため、及び、加飾を行った際に生じる研磨屑を洗い流すために、研磨部（カロ飾部）に直接水をかけながら加飾を行うことが好ましい。

上記押出成形装置で用いられる各金型の内面は、平滑であることが好ましく、更にはメツキ処理、テフロンコート処理等がなされていることがより好ましい。メツキ処理としては、コスト等の点よりクロムメツキ処理が好ましい。

上記冷却型及び表面加熱型の断面形状は、加熱賦形型出口の断面形状と同形状であることが好ましい。同形状でない場合は、金型内の背圧が上昇し、押出量を充分に上げることが困難である。

上記加熱賦形型、冷却型、表面加熱型、加熱被覆型は、それぞれ 1つの金型から構成されるものであっても、複数の金型から構成されるものであってもよい。上記加熱賦形型、冷却型、表面加熱型、加熱被覆型の温度調節手段としては特に限定されず、例えば、プレートヒーター、パンドヒーター、近赤外線ヒーター、遠赤外線ヒーター、オイルや水等を媒体とした温調機等が挙げられる。

上記中間層は、表面加熱型に対し直結された加熱被覆型の次に更にもう一つ加熱被覆型を直結させることにより形成可能になる。

本発明の製造方法により得られる熱可塑性複合材料成形体の形状としては特に限定されないが、本発明の製造方法によれば、異形成形体であっても均一かつ肉薄な被覆層を形成することができる。上記異形成形体としては特に限定されず、例えば、断面形状が対称異形、非対称異形、非対称中空等が挙げられる。

上記熱可塑性複合材料成形体の肉厚は、 1〜5 O m mであることが好ましい。 l mm未満であると、押出成形時に背圧が高くなり過ぎて、押出成形速度が上げられなくなり、 5 O mmを超えると、一次冷却型と二次冷却型を組み合わせても、肉厚方向の温度差が大きくなるため、冷却を均一に行うことが困難になる。

本発明の製造方法により得られる熱可塑性複合材料成形体は、芯層の全面に被覆層が形成されていてもよいが、芯層の必要部分のみに被覆層が形成されていてもよい。通常、押出方向に垂直な面には被覆層を設けない。

以下において、本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法を図面を用いて説明する。

図 1は、本発明に用いられる押出成形装置の一形態を示す模式的側面図である。二軸同方向押出機等の押出機 1は、熱可塑性複合材料成形体 8の芯層を賦形するための加熱混練手段であり、その下流側にアダプタ一を介して加熱賦形型 2が連結され、加熱賦形型 2に対し冷却型 3が直結され、冷却型 3に対し表面加熱型 4 が直結され、更に、表面加熱型 4に対しクロスヘッドの加熱被覆型 6が直結されるとともに、被覆層に用いられる樹脂材料を押し出すための押出機 5が加熱被覆型 6に連結されて、押出成形装置 7が構成されている。

上記押出機 1に供給された芯層用の熱可塑性複合材料は、加熱混練された後、加熱賦形型 2にて賦形され、賦形された形状は冷却型 3にて冷却固化された後、表面加熱型 4によつて表面が加熱され、更に加熱被覆型 6に送給された状態において、押出機 5より押し出された被覆層用の樹脂材料によって被覆されて、被覆層が形成された本発明の熱可塑性複合材料成形体 8が製造される。

図 2 ( c ) に示すように、上記樹脂材料は、表面加熱型 4に直結した加熱被覆型 6に設けられた供給用流路 1 0を経て、芯層の表面に供給される。

複数の被覆層を形成、積層する場合は、冷却型 3、表面加熱型 4、加熟被覆型 6の次に、更に他の加熱被覆型を直結すればよい。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法で用いられる押出成形装置のうち、押出機としてニ軸異方向押出機が用いられる具体的な例を図 1 3及び図 1 4を参照しながら説明する。

図 1 3に示す押出成形装置は、ニ軸異方向押出機 2 6と、この押出機 2 6にァダプタ 2 9を介して接続される加熱賦形型 2 7と、冷却型 2 8とを備えている。ニ軸異方向押出機 2 6には、熟可塑性樹脂と植物系充填材とを含む熱可塑性複合材料が供給される。ニ軸異方向押出機 2 6は、電熱ヒータ一による押出機バレルの温度制御（例えば 1 7 0 °C) と温調オイルによる押出機スクリューの温度制御（例えば 1 6 0 °C) を行う温度調整手段（図示せず）が設けられており、押出機出口における熱可塑性複合材料の温度を熱可塑性樹脂の [融点一 1 5 ] 〜 [ 融点 + 1 0 °C] の範囲に制御することができる。

加熱賦形型 2 7と冷却型 2 8とは直結されており、ニ軸異方向押出機 2 6から押し出された熱可塑性複合材料（溶融状態）を固化押出成形することができる。冷却型 2 8は、一次冷却型 3 0 (冷却温度：例えば 1 5 0〜 1 8 0 °C) と二次冷却型 3 1 (冷却温度：例えば 6 0〜 1 4 0 °C) によって構成されている。一次冷却型 3 0及び二次冷却型 3 1には、それぞれ冷却水の通流部 3 0 a、 3 1 aが形成されている。

加熱賦形型 2 7の断面形状（A— A、 B— B断面）は、図 1 4の（A) 、 ( B ) に示すような形状となっている。また、一次冷却型 3 0の断面形状（C一 C断面）と二次冷却型 3 1の断面形状（D— D断面）は、図 1 4の（C ) 、 (D ) に示すように同一形状となっている。

本発明の熱可塑性複合材料成形体の製造方法を用レ、て得られる熱可塑性複合材料成形体もまた、本発明の 1つである。

本発明の熱可塑性複合材料成形体は、各種建築材料、家具材料、機器パーツ等の広範な用途に用いられる。例えば、薄板とした熱可塑性複合材料成形体は、家屋の室内装飾用の化粧板等の建築材として使用され得る。発明を実施するための最良の形態

(実施例 1 )

熱可塑性樹脂としてホモポリプロピレン（日本ポリケミカル社製、ノバテック MA 3 ) 1 0 0重量部、植物系充填材として木粉（セル口シン N o 4 5、渡辺ケミカル社製、平均粒径 100 m) 300重量部、及び、滑剤としてステアリン酸亜^ (堺化学工業社製、 SZ 2000) 5重量部を、二軸同方向押出機（PC M30、池貝機販社製）を用いて、バレル温度 180°Cで加熟混練しペレツト化した。

ペレット化した原料を、シングル押出機 1 (SLM50、日立造船社製）に投入し、図 1に示した押出成形装置 7であって、図 2に示した加熱賦形型 2 (6 X 6 Ommの矩形断面）、冷却型 3及ぴ表面加熱型 4 ( 6 X 60 mmの矩形断面）、クロスヘッドの加熱被覆型 6 (6. 4 X 6 0. 4 mmの矩形断面）、及び、押出機 5を備えたものを用いて押出成形した。

尚、加熱被覆型 6には、シングル押出機（VS 30、池貝機販社製）を用いて、ポリメチレンメタクリレート（住友化学工業社製、 LG6) を、図 2に示すように、供給用流路 10を介して、芯層の長手方向全周に被覆層厚さが 0. 2mmとなる様に、押出し被覆して、断面矩形の熱可塑性複合材料成形体 8を得た。

(実施例 2 )

金型として、図 3に示した加熱賦形型（異形形状）、冷却型（異形形状、表面加熱型と同一形状であるため図示せず）、表面加熱型（異形形状）、加熱被覆型 (異形形状）を用いて芯層を押出し賦形した後、クロスヘッドの加熱被覆型（異形形状）を用いて、図 1に示した押出機 5から供給された樹脂材料を押出被覆した以外は、実施例 1と同様にして、断面異形の熱可塑性複合材料成形体を得た。

(実施例 3 )

図 3に示した各金型を用い、被覆層形成用の樹脂としてホモポリプロピレン（日本ポリケミカル社製、ノバテック MA 3) を用いたこと以外は、実施例 1と同様にして断面異形の熱可塑性複合材料成形体を得た。

(実施例 4 )

図 3に示した各金型を用い、被覆層形成用の樹脂としてホモポリプロピレン（日本ポリケミカル社製、ノバテック MA 3) と耐候性向上剤（松浦化学社製、 A L I 03、ホモポリプロピレンに対し 1重量％配合）とを用いたこと以外は、実施例 1と同様にして、断面異形の熱可塑性複合材料成形体を得た。

(比較例 1 )

熱可塑性樹脂としてホモポリプロピレン（日本ポリケミカル社製、ノバテック MA3) 1 00重量部、植物系充填材として木粉（セル口シン No 45、渡辺ケミカルネ土製、平均粒径 100 m) 300重量部、及び、滑剤としてステアリン酸亜鉛（堺化学工業社製、 S Z 2000) 5重量部を、二軸同方向押出機（PC M30、池貝機販社製）を用いて、バレル温度 1 80。Cで加熱混練しペレット化した。

ペレット化した原料を、シングル押出機（S LM50、日立造船社製）に投入し、図 2に示した加熱賦形型 2 (6 X 60mmの矩形断面）及び冷却型 3のみを用い、表面加熱型と加熱被覆型は用いずに、押出成形した。

得られた成形体は、実施例 1で得た熱可塑性複合材料成形体において、表面に被覆層が形成されていない成形体に対応するものであった。

(比較例 2 )

熱可塑性樹脂としてホモポリプロピレン（日本ポリケミカル社製、ノバテック MA3) 1 00重量部、植物系充填材として木粉（セル口シン No 45、渡辺ケミカル社製、平均粒径 1 00 / m) 300重量部、及び、滑剤としてステアリン酸亜鉛（堺化学工業社製、 S Z 2000) 5重量部を、二軸同方向押出機（PC M30、池貝機販社製）を用いて、バレル温度 1 80°Cで加熱混練しペレツト化した。

ペレット化した原料を、シングル押出機 1 (S LM50、日立造船社製）に投入し、図 4に示した押出成形装置であって、図 5に示したように加熱賦形型 2 ( 6 X 60mmの矩形断面）に対して、分離された加熱被覆型 6、及び、冷却槽 1 1、引取機 12を備えたものを用いて押出成形した。

尚、加熱被覆型 6には、シングル押出機（VS 30、池貝機販社製）を用いて、ポリメチレンメタクリレート（住友化学工業社製、 LG6) を、図 5に示すように、供給用流路 10を介して、芯層の長手方向全周に被覆厚さが 0. 2mmとなる様に、押出し被覆して、断面矩形の熱可塑性複合材料成形体を得た。以上の実施例、比較例によって得られた長さ 1 mの成形体をサンプルとして 1 年間屋外暴露し、屋外暴露前後の色差（ΔΕ) を評価し、評価結果を表 1に示した。色差（ΔΕ) の評価は分光測色計（東京電色社製、 TC- 1 800) を用いて行った。表 1

(実施例 5 )

熱可塑性樹脂としてポリプロピレン（ノバテック MA 3、日本ポリケミカル社製） 100重量部と、植物系充填材としてセル口シン No. 45 (平均粒径： 4 5メッシュ、渡辺ケミカル社製） 1 50重量部、及び、滑剤としてステアリン酸亜鉛（S Z 2000、堺化学工業社製） 5重量部とを、二軸同方向押出機（PC M30押出機、池貝機販社製）にそれぞれ投入して、バレル温度 1 80°Cで加熱混練してペレツト化し、熱可塑性複合材料のペレツトを得た。

この熱可塑性複合材料のペレットを、図 6に示す押出成形装置 1 3における、パレル温度 180 °Cのシンダル押出機 1 4 ( S H 50、日立造船社製）のホッパ一 14 aから投入し、押出機 1 4から加熱賦形型 1 5、一次冷却型 1 6 (1 60 °C、温調オイル温度制御式）、及び、二次冷却型 1 8 (1 20°C、温調水温度制御式）を順次経て押出成形した。

押出成形装置 1 3において、加熱賦形型 1 5は、図 7に示すように、その前方位置に押出孔 1 5 a (直径 50 mm) 、図 8に示すように、その後方位置に賦形型 1 5 b (横 1 2 OmmX縦 1 5mmX深さ 5mm) を具えている。一次冷却型 1 6は、図 9に示すように、成形型 1 6 a (横 1 20111111 縦1 5 mm X深さ 5 mm) を具えると共に、流通パイプ 1 7が成形型 1 6 aの上下位置にそれぞれ設けられている。二次冷却型 1 8は、図 10に示すように、成形型 1 8 a (横 1 2 OmmX縦 1 5mmX深さ 5mm) を具えると共に、流通パイプ 1 9が成形型 1 8 aの上下位置にそれぞれ設けられている。 20は、押出成形された熱可塑性複合材料成形体である。

(実施例 6 )

実施例 5において、植物系充填材としてのセル口シン No. 45を 50重量部として熱可塑性複合材料のペレツトを得た以外は、実施例 5と全く同じ工程により、押出成形した。

(実施例 7)

実施例 5による熱可塑性複合材料のペレットを、図 1 1に示す押出成形装置 2 1における、バレル温度 1 80 °Cのシンダル押出機 22 ( S H 50、日立造船社製）のホッパー 22 aに投入し、押出機 22から加熱賦形型 1 5、一次冷却型 2 3 ( 1 60 °C_S 電気ヒーター温度制御式）、及び、二次冷却型 1 8 (1 20°C、温調水温度制御式）を順次経て押出成形した。

押出成形装置 2 1において、一次冷却型 23は、図 1 2に示すように、その成形型 23 a (横 1 2 OmmX縦 1 5 mm X深さ 5 mm) を等間隔で取り巻いた状態で電気ヒーター 24が設けられている。 25は、押出成形された熱可塑性複合材料成形体である。

(参考例 1 )

実施例 5の押出成形工程において、一次冷却型 1 6 (1 20°C、温調オイル温度制御式）、二次冷却型 1 8 (1 20° (：、温調オイル温度制御式）とした以外は、実施例 5と全く同一の工程により押出成形した。 (参考例 2 )

実施例 7の押出成形工程において、一次冷却型 16 (1 90°C、電気ヒ一ター温度制御式）、二次冷却型 18 ( 120 °C, 温調水温度制御式）とした以外は、実施例 7と全く同一の工程により押出成形した。

(参考例 3 )

実施例 5の押出成形工程において、一次冷却型 16 ( 140 °C, 温調オイル温度制御式）、二次冷却型 18 (50°C、温調水温度制御式）とした以外は、実施例 5と全く同一の工程により押出成形した。

(参考例 4)

実施例 5の押出成形工程において、一次冷却型 16 (160°C、温調オイル温度制御式）、二次冷却型 18 (120°C、温調水温度制御式）とした以外は、実施例 5と全く同一の工程により押出成形した。

(参考例 5)

実施例 5の押出成形工程において、一次冷却型 16 (160 C、温調オイル温度制御式）、二次冷却型 18 ( 1 50 °C, 温調オイル温度制御式）とした以外は、実施例 5と全く同一の工程により押出成形した。実施例 5〜 7、及び、参考例 1〜5の各押出成形過程において、押出成形時の最高線速（cm,分）を評価し、その結果を表 2に示した。最高線速は、冷却固化された押出成形品が押し出されている範囲、即ち、押出成形品の断面形状が、設計形状の縦長、横長及び肉厚について、それぞれ ±0. 5 mm以内であるときの押出線速の最高の値である。表 2

表 2の結果に示す通り、実施例 5〜 7による場合は、参考例 1〜5による場合との対比において、最高押出線速が極めて大きいことを確認することができた。

(実施例 8 )

熱可塑性樹脂： P P (日本ポリケミカルネ土製、ノバテック MA 3 ) 1 0 0重量部植物系充填材：木粉セル口シン No. 4 5 (渡辺ケミカル社製、平均粒径 4 5メッシュ） 200重量部

滑剤：ステアリン酸亜鉛（堺化学工業社製、 S Z 2 0 00 ) 5重量部以上の熱可塑性樹脂、植物系充填材及び滑剤を、 P CM3 0押出機（二軸同方向押出機、池貝機販社製）を用いて、バレル温度 1 8 0°Cで加熱混練し、ペレツ卜ィ匕した。

次に、ペレット化した原料を、異方向二軸押出機（S LM4 5 C、積水ェ機社製、バレル温度 1 70° ( 、スクリューオイル温調 1 6 0°C) に投入し、図 1 3に示した加熱賦形型 2 7 (6 X 6 0mm, 1 8 0 °C) 、一次冷却型 3 0 (オイル温調 1 6 0°C) 及び二次冷却型 3 1 (オイル温調 1 2 0°C) を用いて固化押出成形した。ただし、異方向二軸押出機の押出機出口の熟可塑性複合材料温度を 1 6 0 °C (P Pの融点 1 6 5°C) に調整した。

なお、熱可塑性複合材料温度は、バレル温度とスクリューオイル温調を制御することで調整した。また熱可塑性複合材料温度は、押出機出口のアダプター 2 9 に樹脂温度センサー（理化工業社製、 RKCセンサー）を用いて測定した。

この実施例 8において、押出成形時の最高線速は 65 cm/分であった。

(実施例 9 )

実施例 8において、ペレット化した原料を用いた押出成形に、異方向二軸押出機（S LM90E、積水ェ機社製、バレル温度 170。C、スクリューオイル温調 160°C、口径アップタイプ）を用いたこと以外は、実施例 8と同様にして固化押出成形を行った。押出成形時の最高線速は 95 cmZ分であった。 (比較例 3 )

実施例 9において、植物系充填材の充填量を 200重量部としたこと以外は、実施例 9と同様にして溶融押出成形を行った。押出成形時の最高線速は 53 cm ノ分であった。 (参考例 6 )

実施例 8において、異方向二軸押出機のバレル温度を 190°C、スクリューォィル温調を 180°Cに設定し、押出機出口の熱可塑性複合材料温度を 180°C ( PP融点 1 65°C) に調整したこと以外は、実施例 8と同様にして固化押出成形を行った。押出成形時の最高線速は 10. S cmZ分であった。

(参考例 7)

実施例 8において、異方向二軸押出機のバレル温度を 150°C、スクリューォィル温調を 140°Cに設定し、押出機出口の熱可塑性複合材料温度を 145°C ( PP融点 165°C) に調整したこと以外は、実施例 8と同様にして固化押出成形を行った。押出成形時の最高線速は 22 cm/分であった。

(参考例 8 )

実施例 8において、ペレット化した原料を用いた押出成形に、単軸押出機（S H50、日立造船社製、バレル温度 190°C) を使用し、押出機出口の熱可塑性複合材料温度を 180°C (? ?融点165で）に調整したこと以外は、実施例 8 と同様にして固化押出成形を行った。押出成形時の最高線速は 8. 2 c mZ分であつ 7こ o (参考例 9 )

実施例 8において、ペレット化した原料を用いた押出成形に、単軸押出機（S H50、日立造船社製、バレル温度 160で）を使用し、押出機出口の熱可塑性複合材料温度を 160°C (??融点165°0 に調整したこと以外は、実施例 8 と同様にして固化押出成形を行ったが、トルク過負荷のため成形は不可能であつた。

(参考例 1 0 )

実施例 8において、ペレット化した原料を用いた押出成形に、二軸同方向押出機（TEX44、日本製鋼所社製、バレル温度 1600 を使用し、押出機出口の熱可塑性複合材料温度を 160°C (P P融点 165°C) に調整したこと以外は、実施例 8と同様にして固化押出成形を行ったが、トルク過負荷のため成形は不可能であった。以上の実施例 8〜 9、比較例 3、及び、参考例 6〜 10の各例で得られた押出成形品（熱可塑性複合材料成形体）からサンプルを切り出し、その各サンプルについて、曲げ強度を J I S K 7203に準じて測定した。その測定結果を下記の表 3に示す。表 3

以上の実施例、比較例及び参考例から明らかなように、押出機の出口の熱可塑性複合材料の温度を [融点一 15°C] 〜 [融点 + l Ot] の範囲に調整することにより、従来の成形方法と比較して成形速度（生産性）が向上することが確認できた。

また、表 3の結果から、押出機の出口の熱可塑性複合材料の温度を [融点一 1 5で] 〜 [融点 + 10°C] の範囲に調整することにより成形される熱可塑性複合材料成形体は、従来品（比較例）と比べて物性（曲げ強度）が優れていることがわかる。

(参考例 1 1 )

熱可塑性樹脂としてポリプロピレン（日本ポリケム社製、ノバテック PP) 1 00重量部、セルロースパウダーとして KCフロック（日本製紙社製） 100重量部、更に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業社製、ユーメックス） 5重量部を、押出成形機にて混練 ·成形して、厚さ lmmの被覆層（シート）を作製した。

次に、ポリプロピレン（日本ポリケム社製、ノバテック PP) 100重量部、木粉として 100メッシュパスの木粉 100重量部、更に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業社製、ユーメックス） 5重量部を、押出成形機にて混練 ·成形して厚さ 3 mmのシート状の部材を作製し、このシート状の部材の表面に上記被覆層を融着することにより、木質含有成形体を得た。 (比較例 4 )

熱可塑性樹脂としてポリプロピレン（日本ポリケム社製、ノバテック P P ) 1 0 0重量部、木粉として 1 0 0メッシュパスの木粉 1 0 0重量部、更に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業社製、ユーメッタス） 5重量部を、押出成形機にて混練 ·成形することにより、厚さ 3 mmのシート状の木質含有成形体を得た。ぐ評価〉

以上の参考例 1 1で得られた木質含有成形体と、比較例 4で得られた木質含有成形体について、下記の木質感及び耐候性を評価した。その評価結果を、下記の表 4に示す。

[木質感評価]

木質含有成形体の表面の木質感を実際の手触りで評価した。

[耐候性評価]

木質含有成形体から、長さ 1 2 0 mm、幅 2 0 mmのサンプルを採取し、そのサンプルについて、 J I S A 1 4 1 5 (サンシャイン促進試験）に基づいて 2 0 0時間の耐候性促進試験を行い、試験前後の色差を測定した。表 4

表 4の結果から明らかなように、参考例 1 1と比較例 4とは、同等の木質感を有しているが、耐候性については参考例 1 1が著しく優れていることがわかる。 (実施例 10)

図 15は、図 16に示すような芯層 37と被覆層 38とからなる 2層構成の熱可塑性複合材料成形体 36を製造するための押出成形装置 39であり、該装置 3 9は、芯層 37の成形用の第 1押出機 40、加熱賦形型 41及び冷却型 42と、被覆層 38の被覆成形前の予備加熱用の表面加熱型 43と、被覆層 38の成形用の第 2押出機 44並びに冷却賦形をも行うクロスへッド型の加熱被覆型 45と、熱可塑性複合材料成形体 36の成形後に被覆層 38の表面に加飾を施すための研磨体 46とを備えている。

芯層 37の成形用の第 1押出機 40として二軸同方向押出機（日本製鋼所社製、 TEX44) を用い、芯層 37の熱可塑性複合材料として、ポリプロピレン（日本ポリケム社製、ノバテック PP、融点 165で） 100重量部を主原料投入口 47から投入し、次いで充填材として木粉（45メッシュ） 200重量部を副原料投入口 48から第 1押出機 40内に投入した。

一方、被覆層 38の成形用の第 2押出機 44としては単軸押出機（池貝機販社製、 VS 30) を用い、上記と同じ融点 165。Cのポリプロピレン（樹脂 A) と、融点 220°Cのポリエステル系樹脂（樹脂 B) とを混合してなる樹脂材料を上記第 2押出機 44の材料投入口から投入した。

第 1押出機 40の押出へッド 40 aに取り付けられた加熱賦形型 41は 200 でに温調されており、成形温度 200°Cで押し出された溶融樹脂材料は、加熱賦形型 41を通過する際に溶融状態を保ちながら所定形状に賦形され、該加熱賦形型 41に直結された 100°Cに温調された冷却型 42を通過する際に冷却賦形され、芯層 37が形状保持できる状態に成形される。

表面加熱型 43は 150°Cに温調されており、上記冷却型 42で一旦冷却賦形された芯層 37の表面を再び加熱し、第 2押出機 44の押出ヘッド 44 aに取り付けられた加熱被覆型 45に、上記樹脂 Aと樹脂 Bの混合材料である樹脂材料を押出成形温度 220°Cで供給し、該樹脂材料を 200°Cに温調された該加熱被覆型 45内で芯層 37の外周に積層被覆して、芯層 37の肉厚 5. 0mm、被覆層 38の肉厚 0. 5mmの合計肉厚 6. 0 mm、板幅 50 mmの板状の熟可塑性複合材料成形体を成形した。

また、上記研磨体 4 6として、モーターの先に取り付けられたナイロン製パフロール（# 4 0 0 ) を用い、この研磨体 4 6を熱可塑性複合材料成形体 3 6の表面に対して水平に設置し、モーターを連続的に回転させて研磨体 4 6を図 1 5に矢視する方向に回転駆動することで、該研磨体 4 6により熱可塑性複合材料成形体 3 6の被覆層 3 8の表面を板幅方向全長にわたって研磨し、同一方向の引つ搔き状木目調模様を施した。

(実施例 1 1 )

実施例 1 0のナイロン製バフロールに代えて、サンドペーパー仕様（# 8 0 ) の加飾ロールを研磨体として使用して、同一方向の引つ搔き状木目調模様を施した。

(参考例 1 2 )

実施例 1 0の押出成形装置で得られた熱可塑性複合材料成形体に、研磨体による加飾を施さなかった。実施例 1 0、実施例 1 1及び参考例 1 2の熱可塑性複合材料成形体についての評価結果は表 5の通りであった。この評価結果から明らかなように、熱可塑性複合材料成形体の表面荒さは研磨体による表面研磨を行った実施例 1 0及び 1 1が、参考例 1 2よりも細かくなり、優れた表面性状が得られている。また、耐候性評価のためにサンシャインウエザーメーターを用いて 1 0 0 0時間促進暴露試験を行い、該試験前後の成形体表面の色差を測定 ·算出したところ、実施例 1 0、 1 1のいずれもわずかに 3以下であった。吸水率も非常に僅かであり、耐久性に優れたものとなっていることが解る。また、参考例 1 2に比して実施例の方が視覚的にも触感的にも木質感に優れたものとなった。表 5

(実施例 1 2 )

実施例 1 2の熱可塑性複合材料成形体は 2層構造であって、図 1 7に示す押出成形装置 3 9を用いて成形された。該押出成形装置 3 9及び製造方法は、研磨体が設けられていない点と、加熱被覆型の構造が異なる点以外は、上記実施例 1 0 と同様であるので詳細説明を省略する。

本実施例の加熱被覆型 4 5は、図 1 8及び図 1 9に示すように、被覆層 3 8を構成する樹脂材料の賦形用の流路 4 9と、該賦形用流路 4 9へ上記樹脂材料を供給するための供給用流路 5 0とを備えている。該供給用流路 5 0は、賦形用流路 4 9と直交状に設けられているとともに、芯層 3 7への被覆層 3 8の被覆幅全体、即ち、熱可塑性複合材料成形体である板材 3 6の板幅全体にわたるスリット状に構成されている。より具体的には、図 1 9に示すように、加熱被覆型 4 5は、上流側の第 1の金型部材 4 5 aと、下流側の第 2の金型部材 4 5 bとを備えており、これら第 1の金型部材 4 5 aと第 2の金型部材 4 5 bとが所定のクリアランスを有して設置されており、このクリアランスによって供給用流路 5 0が構成されている。第 1の金型部材 4 5 aには、芯層 3 7と同形 ·同大の基材通過孔 5 1が形成されている。また、第 2の金型部材 4 5 bと芯層 3 7との間にも所定のクリアランスが形成されており、該クリアランスにより賦形用流路 4 9が構成されている。

上記第 1の金型部材 4 5 aには、供給用流路 5 0内に位置して流路厚方向に突出する突起 5 2が設けられており、該突起 5 2によって供給用流路 5 0内の樹脂流れに変化を生じさせるように制御している。この突起 5 2は、熱可塑性複合材料成形体 3 6である板材の表裏両側にそれぞれ複数（図示例では 4つずつ）設けられている。この複数の突起 5 2の配置はどのようなものであってもよいが、図示例では、表裏とも一直線上に略等間隔に配置している。なお、本実施例では、上記供給用流路 5 0の流路厚（クリアランス）は l mmとし、各突起 5 2の形状は略円柱状とし、突起 5 2の直径を 2 mm、突出高さを 0 . 3 m mとし、突起 5 2間の間隔を 1 0 mmとした。

また、第 1の金型部材 4 5 aには、図 1 8に示すように、基材通過孔 5 1及び上記複数の突起 5 2を取り囲むように環状溝（主マ二ホールド） 3 2が形成されており、第 2押出機 4 4から押し出された樹脂材料は、環状溝 5 3を流れて芯層 3 7の全周にわたって供給され、この環状溝 5 3から上記スリット状の供給用流路 5 0に流れ込み、突起 5 2で樹脂流れに変化を生じさせつつ、芯層 3 7外周面に供給され、賦形用流路 4 9内で所定厚の被覆層 3 8を形成するように賦形される。

本実施例の押出成形装置を用いて上記の成形条件で熟可塑性複合材料成形体 3 6を成形したところ、図 2 2 ( a ) に示すようなゥロコ状の征目模様が被覆層 3 8に形成された。

(実施例 1 3 )

実施例 1 3の押出成形装置では、上記実施例 1 2の加熱被覆型 4 5を図 2 0及ぴ図 2 1に示すものに変更した。この加熱被覆型は、ほぼ剛体である芯層 3に垂直に押出により最外層樹脂を供給することにより最被覆層 3 8を被覆する加熱被覆型 4 5は、芯層 3 7との合流部直前に設けられたクリアランスにより構成される供給用流路 5 0内に、断面半円状主環状溝 5 3を設けるとともに、該主環状溝 5 3に接続されかつ垂直方向に延びる長さ 1 O mmの枝マ二ホールド 5 4 (垂直方向溝）を、 1 O mm間隔で表裏それぞれに 4本ずつ設け、更にこれら 4本の枝マ二ホールド 5 4の先端部間を、枝マ二ホールド 5 4と同じ形状の連結溝 5 5 ( 溝状流路）で連結したものである。

本実施例の製造装置を用いて上記と同様の成形条件で熱可塑性複合材料成形体 3 6を成形したところ、図 2 2 ( b ) に示すような滝状の板目模様が被覆層 3 8 に形成された。産業上の利用可能性

本発明は、上述の構成よりなるので、植物系充填材に含まれる有色微量成分の溶出がなく、屋外暴露が長期に達しても変退色が生じず、耐久性に優れるとともに、木質感等の外観性及ぴリサイクル性にも優れ、より安い建材、環境に優しい建材として用いることができる熱可塑性複合材料成形体を、高い生産性で、経済的に提供することができる。

Claims

請求の範囲

1 . 熱可塑性樹脂と植物系充填材とを含有し、前記植物系充填材の含有量が前記熱可塑性樹脂と前記植物系充填材との合計量の 5 0〜9 0重量％である熱可塑性複合材料を押出成形する熱可塑性複合材料成形体の製造方法であって、

少なくとも、押出機、加熱賦形型、及び、冷却型を有し、前記加熱賦形型及び前記冷却型は直結している構成を有する押出成形装置を用いて押出成形することを特徴とする熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

2 . 熱可塑性複合材料を押出成形してなる芯層の表面に、熱可塑性樹脂を含有する樹脂材料からなる被覆層を形成することを特徴とする請求の範囲第 1項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

3 . 押出機、加熱賦形型、冷却型、表面加熱型、及び、加熱被覆型がこの順に配置されており、前記加熱賦形型及び前記冷却型、並びに、前記表面加熱型及び前記加熱被覆型は、それぞれ直結している構成を有する押出成形装置を用いることを特徴とする請求の範囲第 1又は 2項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

4 . 冷却型及び表面加熱型は直結していることを特徴とする請求の範囲第 3項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

5 . 冷却型において、 1 5 0〜1 8 0 °Cで一次冷却が行われた後に、 6 0〜 1 4 0 °Cで二次冷却が行われることを特徴とする請求の範囲第 1、 2、 3又は 4項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

6 . 押出機は、ニ軸異方向押出機であり、

前記ニ軸異方向押出機の出口における熱可塑性複合材料の温度を、熱可塑性複合材料に含まれる熱可塑性樹脂の [融点一 1 5 °C] 〜 [融点 + 1 0 °C] の範囲にすることを特徴とする請求の範囲第 1、 2、 3、 4又は 5項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

ί

7. 加熱被覆型は、樹脂材料の賦形用流路と、前記賦形用流路へ前記樹脂材料を供給するための供給用流路とを有し、

前記供給用流路と前記賦形用流路とは交差しており、

前記供給用流路内に流路厚方向に突出する突起が設けられている

ことを特徴とする請求の範囲第 3、 4、 5又は 6項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

8. 供給用流路内に溝が設けられていることを特徴とする請求の範囲第 7項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法。

9. 請求の範囲第 1、 2、 3、 4、 5、 6、 7又は 8項記載の熱可塑性複合材'料成形体の製造方法を用いて得られることを特徴とする熱可塑性複合材料成形体。

1 0. .樹脂材料は、融点が異なり、かつ、非相溶性である熱可塑性樹脂を少なくとも 2種類含有することを特徴とする請求の範囲第 9項記載の熱可塑性複合材料成形体。

1 1. 熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂は、ポリオレフイン系樹脂であることを特徴とする請求の範囲第 9又は 1 0項記載の熱可塑性複合材料成形体。

1 2. 被覆層の厚さが 0. 1〜0. 5mmであることを特徴とする請求の範囲第 9、 1 0又は 1 1項記載の熱可塑性複合材料成形体。 '

1 3. 異形成形体であることを特徴とする請求の範囲第 9、 10、 1 1又は 1 2 項記載の熱可塑性複合材料成形体。

14. 熱可塑性複合材料に含有される熱可塑性樹脂と、樹脂材料に含有される熱可塑性樹脂とが同じであることを特徴とする請求の範囲第 9、 1 0、 1 1、 1 2 又は 1 3項記載の熱可塑性複合材料成形体。

1 5. 請求の範囲第 2、 3、 4、 5、 6、 7又は 8項記載の熱可塑性複合材料成形体の製造方法を用レ、て得られる熱可塑性複合材料成形体であって、

樹脂材料は、セルロースパウダーを含有することを特徴とする熱可塑性複合材料成形体。

1 6. セルロースパウダーの含有量が樹脂材料の 20〜60重量⁰ /₀であることを特徴とする請求の範囲第 1 5項記載の熱可塑性複合材料成形体。

1 7. 被覆層の厚さが 0. l〜3mmであることを特徴とする請求の範囲第 1 5 又は 1 6項記載の熱可塑性複合材料成形体。