WO2002095856A2 - Brennstoffzelle - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a fuel cell, comprising at least the following components:
  • a generic fuel cell is described in detail, for example, in the following publications, namely DE-A-36 40 108, DE-A-195 44 323, WO-A-94/09519, WO-A-01/28023, US-A-5 292 600 and in "Spectrum of Science” (July 1995), pages 92 to 98.
  • Fuel cells are electrochemical energy converters and comparable to battery systems that convert stored chemical energy into electricity. In contrast to today's conventional power generators, electricity is generated in a fuel cell without the detour via heat generation.
  • the heart of the fuel cell is the membrane, which may only be permeable to hydrogen ions (protons).
  • protons On the one hand, hydrogen flows past catalysts (e.g. platinum catalysts) and becomes protons and Split electrons on the other air or pure oxygen.
  • the protons pass through the membrane and, together with the electrons acting as the useful current, combine with the oxygen to form water, which remains as the only waste material.
  • the hydrogen releases the electrons at one electrode, the oxygen at the other electrode.
  • Plastic membranes are currently mostly used in fuel cells.
  • the relevant materials are in particular polysulfones (DE-A-198 09 119), thermoplastic polyether ketones and polytetrafluoroethylene with sulfonic perfluorovinyl ether side chains (Nafion 117-DuPont).
  • the published patent application WO-A-01/28023 also presents an elastomer membrane in the form of a vulcanized rubber mixture based on a halogenated rubber, with a carrier material which is loaded with an inorganic acid (for example phosphoric acid) being added to the rubber mixture in order to increase the proton conductivity ,
  • an inorganic acid for example phosphoric acid
  • the object of the invention is to provide a proton-conducting membrane whose base material itself does not have to be proton-conducting, so that a wide range of materials is available to fuel cell technology.
  • a membrane comprising a matrix, into which a proton-conducting polymer substance (ion conductor) is mixed on an organic basis, a new material-related method is described, combined with a high efficiency of the proton conductivity with a technically simple and inexpensive production.
  • the polymer substance is of low molecular weight, specifically with an average molecular weight of at least 1000, in particular at least 1500.
  • the average molecular weight here is a maximum of 5000.
  • the polymer substance can also be of high molecular weight, specifically with an average molecular face greater than 5000.
  • the average molecular weight in this case is a maximum of 50,000, in particular a maximum of 20,000.
  • the polymer substance has functional groups, preferably carboxyl and / or sulfonic acid groups, in particular again from the point of view of salt formation (sodium salt). In contrast to the carrier materials loaded with acids, they are not washed out.
  • the proportion of the matrix as the base material, into which the proton-conducting polymer substance is mixed is 20 to 50% by weight, based on the membrane.
  • the proportion of the polymer substance or the adduct, formed from a carrier material and the polymer substance comprises 80 to 50% by weight. The adduct formation is discussed in more detail at another point.
  • the matrix of the membrane can be a polymer material, preferably a thermoplastic, an elastomer or thermoplastic elastomer.
  • thermoplastic is preferably based on a halogenated and / or sulfonated polyalkene, in particular in turn a halogenated and / or sulfonated polyethylene.
  • an elastomer based on a rubber with a non-polar or polar character can also be used, the following types of rubber being used in particular:
  • Natural rubber (short form: NR)
  • Butadiene rubber (short form: BR)
  • EPDM Ethylene-propylene-diene copolymer
  • Chloroprene rubber (2-chlorobutadiene-1,3; short form: CR)
  • Chlorobutyl rubber (short form: CIIR)
  • Nitrile rubber (short form: NBR), especially carboxylated NBR
  • Acrylic rubber (short form: ACM)
  • Polypropyl oxide rubber (short form: PPOR)
  • thermoplastic elastomers in particular in connection with the materials mentioned above, can also be used, the proportion of the thermoplastic component being ⁇ the proportion of the elastomer component.
  • the matrix is an elastomer or a thermoplastic elastomer, it still contains conventional mixing ingredients, in particular a crosslinking agent for the rubber. These ingredients are a subsystem of the matrix and are related to the total amount of the matrix.
  • the polymer matrix based on the above-mentioned material mostly forms a blend or a block copolymer with the proton-conducting polymer substance.
  • the matrix in particular the polymer matrix presented in more detail here, advantageously also contains a carrier material, for example a molecular sieve with or without water of crystallization.
  • This carrier material is now loaded with the polymer substance as an ion conductor, with the formation of a corresponding adduct.
  • the proportion of the polymer substance is 60 60% by weight, in particular ⁇ 50% by weight, based on the adduct.
  • the matrix of the membrane can also be a nonwoven fabric formed from fibers, the nonwoven fabric being impregnated or coated with the proton-conducting polymer substance.
  • Fig. 2 shows the electrochemical reaction sequence of a fuel cell.
  • the fuel cell 1 comprises a membrane 2 as an electrolyte, comprising a matrix into which an organic-based proton-conducting polymer substance is mixed.
  • the membrane 2 is covered on both sides by catalyst layers 3.
  • Gas-permeable electrodes in the form of an anode 4 and cathode 5 rest on the outwardly facing surface of the catalyst layers 3.
  • the electrically conductive plates 6 delimit the fuel cell on the bottom or cathode side, these plates forming a structural unit with the gas-permeable electrodes.
  • Air is usually sufficient as an oxygen supplier.
  • the membrane can be used for a low-temperature fuel cell at an operating temperature ⁇ 100 ° C.
  • the advantage of the novel membrane is that even material that has no or only a low proton conductivity, but has other advantageous material properties, for example natural rubber, can be activated in a proton-conducting manner by mixing in the ion conductor.
  • Fuel cell single cell proton-conducting membrane catalyst layer electrode (anode) electrode (cathode) electrically conductive plate (bipolar plate) external circuit of electrical consumers

Abstract

Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle (1), umfassend wenigstens folgende Bauteile: eine protonenleitende Membran (2) als Elektrolyt; Katalysatorschichten (3), die beiderseits die Membran (2) überdecken; gasdurchlässige Elektroden in Form einer Anode (4) und Kathode (5), die an der nach aussen weisenden Oberfläche der Katalysatorschichten (3) anliegen; elektrisch leitfähige Platten (6), welche die Elektroden in dicht benachbarten Abständen elektrisch leitend berühren und gemeinsam mit den Elektroden gasführende Kanäle begrenzen; sowie Gasanschlüsse für die Zufuhr von Wasserstoff (H2) einerseits und Sauerstoff (O2) andererseits. Die erfindungsgemässe Brennstoffzelle (1) zeichnet sich dadurch aus, dass die Membran (2) eine Matrix umfasst, in die eine protonenleitende Polymersubstanz auf organischer Basis eingemischt ist.

Description

Brennstoffzelle
Beschreibung
Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle, umfassend wenigstens folgende Bauteile:
- eine protonenleitende Membran als Elektrolyt;
Katalysatorschichten, die beiderseits die Membran überdecken;
- gasdurchlässige Elektroden in Form einer Anode und Kathode, die an der nach außen weisenden Oberfläche der Katalysatorschichten anliegen;
- elektrisch leitfähige Platten, welche die Elektroden in dicht benachbarten Abständen elektrisch leitend berühren und gemeinsam mit den Elektroden gasführende Kanäle begrenzen; sowie
- Gasanschlüsse für die Zufuhr von Wasserstoff einerseits und Sauerstoff andererseits.
Eine gattungsgemäße Brennstoffzelle wird beispielsweise in folgenden Druckschriften ausführlich beschrieben, nämlich DE-A-36 40 108, DE-A-195 44 323, WO-A-94/09519, WO-A-01/28023, US-A-5 292 600 und in „Spektrum der Wissenschaft" (Juli 1995), Seiten 92 bis 98.
Brennstoffzellen sind elektrochemische Energieumwandler und vergleichbar mit Batteriensystemen, die gespeicherte chemische Energie in Strom umwandeln. Im Gegensatz zu den heutigen konventionellen Stromerzeugern erfolgt die Stromerzeugung in einer Brennstoffzelle ohne den Umweg über die Wärmeerzeugung.
Herzstück der Brennstoffzelle ist die Membran, die nur für Wasserstoff-Ionen (Protonen) durchlässig sein darf. Auf der einen Seite strömt Wasserstoff an Katalysatoren (z.B. Platin-Katalysatoren) vorbei und wird dabei in Protonen und Elektronen gespalten, auf der anderen Luft oder reiner Sauerstoff. Die Protonen treten durch die Membran und vereinigen sich zusammen mit den als Nutzstrom fungierenden Elektronen mit dem Sauerstoff zu Wasser, das als einziger Abfallstoff übrigbleibt. Mit anderen Worten: Der Wasserstoff gibt die Elektronen an der einen Elektrode ab, der Sauerstoff übernimmt sie an der anderen Elektrode.
Derzeit werden zumeist Kunststoffmembranen in Brennstoffzellen eingesetzt. Die diesbezüglichen Werkstoffe sind insbesondere Polysulfone (DE-A-198 09 119), thermoplastische Polyetherketone und Polytetrafluorethylen mit sulfonischen Perfluorvinylether-Seitenketten (Nafion 117-DuPont).
In der Offenlegungsschrift WO-A-01/28023 wird ferner eine Elastomermembran in Form einer vulkanisierten Kautschukmischung auf der Basis eines halogenierten Kautschuks vorgestellt, wobei zwecks Erhöhung der Protonenleitfähigkeit der Kautschukmischung ein Trägermaterial beigefügt ist, das mit einer anorganischen Säure (z.B. Phoshorsäure) beladen ist.
Bislang war die Zielsetzung, Membranen herzustellen, deren das Membrangerüst bildende Basiswerkstoff protonenleitend ist, und zwar möglichst ohne Zusatzstoffe. Auf diese Weise war es möglich, Werkstoffe (z.B. Nafion) mit hoher protonenleitender Effizienz einzusetzen. Allerdings musste dann häufig in Kauf genommen werden, dass diese Werkstoffe hinsichtlich Strukturfestigkeit und anderer Anforderungen mechanischer, physikalischer und/oder chemischer Art ihre Grenzen hatten. Auch die Betriebstemperatur hatte einen nicht unerheblichen Einfluss auf die protonenleitende Leistungsfähigkeit dieser Werkstoffe.
Die zusätzliche Einmischung eines mit einer Säure beladenen Trägermaterials führte wiederum zumeist zu einer Auswaschung der Säure.
Die Aufgabe der Erfindung besteht nun darin, eine protonenleitende Membran bereitzustellen, dessen Basiswerkstoff selbst nicht protonenleitend sein muss, so dass der Brennstoffzellentechnik ein breites Werkstoffspektrum zur Verfügung steht. Mit der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle unter Verwendung einer Membran, umfassend eine Matrix, in die eine protonenleitende Polymersubstanz (lonenleiter) auf organischer Basis eingemischt ist, wird ein neuer werkstoffmäßiger Weg beschriften, verbunden mit einer hohen Effizienz der Protonenleitfähigkeit bei gleichzeitig technisch einfacher und kostengünstiger Herstellung.
Die Polymersubstanz ist niedermolekular, und zwar bei einem mittleren Molekulargewicht von wenigstens 1000, insbesondere wenigstens 1500. Das mittlere Molekulargewicht beträgt hier maximal 5000.
Alternativ hierzu kann die Polymersubstanz auch hochmolekular sein, und zwar bei einem mittleren Molekulargesicht von größer 5000. Das mittlere Molekulargewicht beträgt in diesem Fall maximal 50000, insbesondere maximal 20000.
Die Polymersubstanz weist funktionelle Gruppen auf, vorzugsweise Carboxyl- und/oder Sulfonsäure-Gruppen, insbesondere wiederum unter dem Gesichtspunkt der Salzbildung (Natrium-Salz). Eine Herauswaschung findet im Gegensatz zu den mit Säuren beladenen Trägermaterialien nicht statt.
Der Anteil der Matrix als Basiswerkstoff, in die die protonenleitende Polymersubstanz eingemischt ist, beträgt 20 bis 50 Gew.-%, und zwar bezogen auf die Membran. Der Anteil der Polymersubstanz bzw. des Adduktes, gebildet aus einem Trägermaterial und der Polymersubstanz, umfasst 80 bis 50 Gew.-%. Auf die Adduktbildung wird an einer andern Stelle noch näher eingegangen.
Die Matrix der Membran kann ein Polymerwerkstoff sein, vorzugsweise ein thermoplastischer Kunststoff, ein Elastomer oder thermoplastisches Elastomer.
Die thermoplastische Kunststoff basiert vorzugsweise auf einem halogenierten und/oder sulfonierten Polyalken, insbesondere wiederum einem halogenierten und/oder sulfonierten Polyethylen. Alternativ hierzu kann auch ein Elastomer auf der Basis eines Kautschuks mit unpolarem oder polarem Charakter verwendet werden, wobei insbesondere folgende Kautschuktypen zum Einsatz kommen:
Naturkautschuk (Kurzform: NR)
Butadien-Kautschuk (Kurzform: BR)
Ethylen-Propylen-Dien-Mischpolymerisat (Kurzform: EPDM)
Fluorkautschuk (Kurzform: FKM)
Chloroprenkautschuk (2-Chlorbutadien-1,3; Kurzform: CR)
Chlorbutylkautschuk (Kurzform: CIIR)
Brombutylkautschuk (Kurzform: BIIR)
Nitrilkautschuk (Kurzform: NBR), insbesondere carboxylierter NBR
Acrylatkautschuk (Kurzform: ACM)
Polyoxidkautschuk (Kurzform: POR)
Polypropyloxidkautschuk (Kurzform: PPOR)
Auch thermoplastische Elastomere, insbesondere in Verbindung mit den oben genannten Werkstoffen, sind einsetzbar, wobei der Anteil der thermoplastischen Komponente ≥ dem Anteil der Elastomerkomponente ist.
Ist die Matrix ein Elastomer oder ein thermoplastisches Elastomer, so enthält diese noch übliche Mischungsingredienzien, insbesondere ein Vernetzungsmittel für den Kautschuk. Diese Ingredienzien sind ein Teilsystem der Matrix und stehen in Verbindung mit der Gesamtmengenangabe der Matrix.
Die Polymermatrix auf der oben genannten Werkstoffbasis bildet mit der protonenleitenden Polymersubstanz zumeist ein Blend oder ein Blockcopolymerisat.
Vorteilhafterweise enthält die Matrix, insbesondere die hier näher vorgestellte Polymermatrix, zusätzlich ein Trägermaterial, beispielsweise ein Molekularsieb mit oder ohne Kristallwasser. Dieses Trägermaterial wird nun mit der Polymersubstanz als lonenleiter beladen, und zwar unter Bildung eines entsprechenden Adduktes. Der Anteil der Polymersubstanz beträgt ≤ 60 Gew.-%, insbesondere ≤ 50 Gew.-%, und zwar bezogen auf das Addukt. Die Matrix der Membran kann auch ein aus Fasern gebildeter Vliesstoff sein, wobei der Vliesstoff mit der protonenleitenden Polymersubstanz getränkt oder bestrichen ist.
Die Erfindung wird nun anhand schematischer Darstellungen erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 eine Brennstoffzelle;
Fig. 2 den elektrochemischen Reaktionsablauf einer Brennstoffzelle.
Nach Fig. 1 umfasst die Brennstoffzelle 1 eine Membran 2 als Elektrolyt, umfassend eine Matrix, in die eine protonenleitende Polymersubstanz auf organischer Basis eingemischt ist. Die Membran 2 wird dabei beiderseits von Katalysatorschichten 3 überdeckt. An der nach außen weisenden Oberfläche der Katalysatorschichten 3 liegen gasdurchlässige Elektroden in Form einer Anode 4 und Kathode 5 an. Die elektrisch leitfähigen Platten 6 begrenzen die Brennstoffzelle anöden- bzw. kathodenseitig, wobei diese Platten mit den gasdurchlässigen Elektroden eine bauliche Einheit bilden. Ferner sind Gasanschlüsse für den Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (02) vorhanden.
Mehrere Einzelzellen 1 lassen sich nun zu Zellenstapeln verschalten, wobei die Membran bei einer Schichtstärke von zumeist 0,05 bis 1 mm, insbesondere 0,1 bis 0,2 mm, zu einem geringen Gesamtbauraum beiträgt.
Fig. 2 zeigt den elektrochemischen Reaktionsablauf einer Brennstoffzelle mit folgenden Teilabläufen:
- erste Einzelreaktion an der Anode 4 (H2 → 2H+ + 2e);
- Protonenwanderung durch die Membran 2;
- Elektronenfluss über einen äußeren Stromkreis 7, der mit einem elektrischen Verbraucher 8 in Verbindung steht; - zweite Einzelreaktion an der Kathode 5 (2H+ + 2e + 1/2O2 → H2O).
Da es zu teuer wäre, das vorhandene Tankstellennetz durch ein Wasserstoffnetz zu ersetzen, geht die Entwicklung dahin, den Wasserstoff direkt an Bord des Autos zu erzeugen, vorzugsweise aus Methanol, das sich leicht aus Erdgas oder auch aus nachwachsenden Rohstoffen gewinnen lässt und das wie Benzin getankt werden kann. Dazu ist ein Reformierungsreaktor als eine kleine Chemieanlage nötig. Ferner ist die Direkt-Methanol-Brennstoffzelle mit internem Reformer unter Verwendung einer Reformerschicht bekannt (DE-A-199 45 667).
Als Sauerstofflieferant genügt zumeist die Luft.
Die Membran kann für eine Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle bei einer Betriebstemperatur < 100°C verwendet werden.
Der Vorteil der neuartigen Membran ist, dass selbst Werkstoff, die keine oder nur eine geringe Protonenleitfähigkeit aufweisen, jedoch andere vorteilhafte Werkstoffeigenschaften haben, beispielsweise Naturkautschuk, durch das Einmischen des lonenleiters protonenleitend aktiviert werden.
Bezugszeichenliste
Brennstoffzelle (Einzelzelle) protonenleitende Membran Katalysatorschicht Elektrode (Anode) Elektrode (Kathode) elektrisch leitfähige Platte (bipolare Platte) äußerer Stromkreis elektrischer Verbraucher

Claims

Patentansprüche
1. Brennstoffzelle (1), umfassend wenigstens folgende Bauteile:
- eine protonenleitende Membran (2) als Elektrolyt;
- Katalysatorschichten (3), die beiderseits die Membran (2) überdecken;
- gasdurchlässige Elektroden in Form einer Anode (4) und Kathode (5), die an der nach außen weisenden Oberfläche der Katalysatorschichten (3) anliegen;
- elektrisch leitfähige Platten (6), welche die Elektroden in dicht benachbarten Abständen elektrisch leitend berühren und gemeinsam mit den Elektroden gasführende Kanäle begrenzen; sowie
- Gasanschlüsse für die Zufuhr von Wasserstoff einerseits und Sauerstoff andererseits;
dadurch gekennzeichnet, dass
- die Membran (2) eine Matrix umfasst, in die eine protonenleitende Polymersubstanz auf organischer Basis eingemischt ist.
2. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymersubstanz niedermolekular ist, und zwar bei einem mittleren Molekulargewicht von wenigstens 1000, insbesondere wenigstens 1500.
3. Brennstoffzelle nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das mittlere Molekulargewicht maximal 5000 beträgt.
4. Brennstoffzelle nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Polymersubstanz hochmolekular ist, und zwar bei einem mittleren Molekulargewicht von größer 5000.
5. Brennstoffzelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das mittlere Molekulargewicht maximal 50000, insbesondere maximal 20000, beträgt.
6. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymersubstanz funktionelle Gruppen, vorzugsweise Carboxyl- und/oder Sulfonsäure-Gruppen, aufweist.
7. Brennstoffzelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymersubstanz ein Salz der ersten oder zweiten Hauptgruppe des Periodensystems, vorzugsweise ein Natrium-Salz, bildet.
8. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil der Matrix 20 bis 50 Gew.-% beträgt, und zwar bezogen auf die Membran (2).
9. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Matrix der Membran (2) ein Polymerwerkstoff, vorzugsweise ein thermoplastischer Kunststoff, ein Elastomer oder ein thermoplastisches Elastomer ist.
10. Brennstoffzelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass ein thermoplastischer Kunststoff auf der Basis eines halogenierten und/oder sulfonierten Polyalkens Verwendung findet.
11. Brennstoffzelle nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass ein halogeniertes und/oder sulfoniertes Polyethylen Verwendung findet.
12. Brennstoffzelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass ein Elastomer auf der Basis eines Kautschuks mit unpolarem Charakter Verwendung findet.
13. Brennstoffzelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass Naturkautschuk, Butadien-Kautschuk oder ein Ethylen-Propylen-Dien- Mischpolymerisat Verwendung findet.
14. Brennstoffzelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass ein Elastomer auf der Basis eines Kautschuks mit polarem Charakter Verwendung findet.
15. Brennstoffzelle nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass ein halogenierter Kautschuk auf der Basis Fluor, Chlor oder Brom Verwendung findet.
16. Brennstoffzelle nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass Fluorkautschuk, Chloroprenkautschuk, Chlorbutylkautschuk oder insbesondere Brombutylkautschuk Verwendung findet.
17. Brennstoffzelle nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass Nitrilkautschuk Verwendung findet.
18. Brennstoffzelle nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass Acrylatkautschuk Verwendung findet.
19. Brennstoffzelle nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass Polyoxidkautschuk, vorzugsweise Polypropyloxidkautschuk, Verwendung findet.
20. Brennstoffzelle nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass carboxylierter Kautschuk, vorzugsweise carboxylierter Nitrilkautschuk, Verwendung findet.
21. Brennstoffzelle nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass das thermoplastische Elastomer aus einer thermoplastischen Komponente gemäß Anspruch 10 oder 11 und einer Elastomerkomponente gemäß einem der Ansprüche 12 bis 20 gebildet ist.
22. Brennstoffzelle nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil der thermoplastischen Komponente > dem Anteil der Elastomerkomponente ist.
23. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 22, insbesondere nach einem der Ansprüche 9 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass in die Matrix der Membran (2) zusätzlich ein Trägermaterial eingemischt ist.
24. Brennstoffzelle nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass das Trägermaterial mit der Polymersubstanz beladen ist, und zwar unter Bildung eines entsprechenden Adduktes.
25. Brennstoffzelle nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil der Polymersubstanz ≤ 60 Gew.-%, insbesondere ≤ 50 Gew.-%, beträgt, und zwar bezogen auf das Addukt.
26. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Matrix der Membran (2) ein aus Fasern gebildeter Vliesstoff ist.
27. Brennstoffzelle nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass der Vliesstoff mit der Polymersubstanz getränkt ist.
28. Brennstoffzelle nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass der Vliesstoff mit der Polymersubstanz bestrichen ist.
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