WO2003053880A1 - Materiau a base de si a coefficient de conduction thermique eleve et son procede de fabrication - Google Patents

Materiau a base de si a coefficient de conduction thermique eleve et son procede de fabrication Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a high thermal conductivity Si-containing material and a method for producing the same.
  • a (porous or dense) Si-containing material containing Si as a metal Si phase for example, a metal-silicon-silicon carbide composite material or silicon carbide containing Si and Si as a main phase
  • the material used as the component is high in strength and excellent in heat resistance, oxidation resistance and heat conductivity, so it is currently used in a variety of applications such as kiln tools, heat treatment jigs, and honeycomb filters. It is used.
  • the present invention has been made in view of the problems of the prior art described above, and the purpose of the present invention is to prevent the decrease in thermal conductivity by controlling the lattice constant of the S i phase at room temperature.
  • An object of the present invention is to provide a high thermal conductivity Si-containing material capable of stably expressing high thermal conductivity and a method for producing the same. Disclosure of the invention
  • high thermal conductivity characterized in that the lattice constant at room temperature exceeds 0.5 nm and includes a Si phase controlled to 0.5 nm or less.
  • An Si-containing material is provided.
  • the boron content in the Si phase is preferably 0.2% by weight or less.
  • the Si-containing material may be any of metallic silicon / silicon carbide based material, metallic silicon / monocarbonated silicon composite material, material mainly composed of silicon carbide, and material mainly composed of silicon. One is preferred.
  • a method for producing a high thermal conductivity Si-containing material characterized in that it is fired using a crucible material not containing a B-containing compound.
  • the crucible material is preferably alumina or oxide-bonded silicon carbide material.
  • the Si-containing material of the present invention contains a Si phase whose lattice constant at room temperature is more than 0.5 4 230 nm and controlled to 0.5 4 nm or less It is.
  • the thermal conductivity can be prevented from lowering and high thermal conductivity can be stably expressed.
  • the content of boron in the Si phase is preferably 0.2% by weight or less in order to control the lattice constant.
  • the main feature of the Si-containing material of the present invention focuses on the decrease in the thermal conductivity of the Si-containing material due to the reduction of the lattice constant due to the solid solution of B (boron).
  • the boron content in the Si phase is optimized so as to include a Si phase controlled to 4 nm or more and 0.54 nm or less.
  • the Si-containing material may be any of metallic silicon-silicon carbide based material, metallic silicon monocarbide silicon based composite material, material mainly composed of silicon carbide, and material mainly composed of silicon.
  • metallic silicon-silicon carbide based material metallic silicon monocarbide silicon based composite material, material mainly composed of silicon carbide, and material mainly composed of silicon.
  • metal silicon monosilicon carbide based materials are some from silicon phase consisting of silicon remaining in an unreacted state to almost pure silicon carbide.
  • the silicon carbide phase typically contains a silicon phase and a silicon carbide phase, but the silicon carbide phase may contain an SiC coexistence phase in which the content of silicon changes gradually.
  • metallic silicon-silicon carbide materials are materials that are contained in the range of O mo I% to 5 O mo 1% as the concentration of carbon in the Si-SiC series as described above. Is a generic term for
  • metallic silicon / silicon carbide based composite materials are, for example, materials in which a CZC composite is impregnated with Si, and at least carbon fiber bundles and carbon components other than carbon fibers. Yarns that are three-dimensionally combined while oriented in the layer direction, and are integrated between the yarn assembly that is integrated so as not to separate from each other, and the yarns that are adjacent in the yarn assembly are And a matrix comprising the Si-SiC-based material.
  • examples of the material containing silicon carbide as its main component include a silicon carbide material impregnated with metallic silicon, and a material in which the surface of the silicon carbide material is coated with metallic silicon.
  • the main features of the manufacturing method of the present invention are: using a brazing material containing no B-containing compound (eg, BN etc.), Si-containing material (eg, metal silicon monosilicon carbide material, metal silicon-silicon carbide material) Composite materials, materials mainly composed of silicon carbide). This prevents the contact of the Si-containing material with B (boron), thereby preventing the decrease in the thermal conductivity of the Si-containing material due to the reduction of the lattice constant due to the solid solution of B (boron). can do.
  • B-containing compound eg, BN etc.
  • Si-containing material eg, metal silicon monosilicon carbide material, metal silicon-silicon carbide material
  • Composite materials materials mainly composed of silicon carbide
  • the above-mentioned crucible material is preferably alumina or an oxide-bonded silicon carbide material (a material obtained by sintering and solidifying a clay or the like to SiC as a binder).
  • alumina or an oxide-bonded silicon carbide material a material obtained by sintering and solidifying a clay or the like to SiC as a binder.
  • the lattice constant was calculated by the W PPD method from a diffraction profile obtained by X-ray diffraction at room temperature.
  • the boron content in the Si phase was determined by extraction with metallic silicon by solution treatment and then quantified by ICP emission analysis, and the thermal conductivity was measured by a laser flash method at room temperature.
  • Comparative Examples 1 to 3 are levels in which BN is used for setting, and S i directly reacts with BN, and it is a system in which dissolution through a solid-liquid interface can be considered during melting, As a result, the lattice constant was less than 0.5296 nm and the thermal conductivity was less than 80 WZmK.
  • Comparative Examples 4 to 5 are the levels using BN in a mortar, S i is not in direct contact with BN, and an event assumed during S i melting is B (boron decomposed and generated from BN A system in which the vapor is considered to dissolve through the air-liquid interface with Si, and as a result, the lattice constant is less than 0.54302 nm and the thermal conductivity is less than 100 W / mK.
  • the high thermal conductivity Si-containing material of the present invention and the method for producing the same prevent the lowering of the thermal conductivity and stably exhibit the high thermal conductivity by controlling the lattice constant of the Si phase at room temperature. be able to.

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Description

明 細 書
高熱伝導性含 S i材料及びその製造方法 技術分野
本発明は、 高熱伝導性含 S i材料及びその製造方法に関する。 背景技術
S iを金属 S i相として含む （多孔質又は緻密質） 含 S i材料、 例えば、 S i と S i Cとを主相として含有してなる金属珪素一炭化珪素複合材料又は炭化珪素 を主成分とする材料は、 高強度であり、 且つ耐熱性、 耐酸化性及び熱伝導性に優 れているため、 現在、 窯道具、 熱処理用治具、 ハニカムフィル夕一等の様々な用 途で用いられている。
このとき、 上記含 S i材料の焼成時には、 B N、 B4C及び Cが外配で 1 %添加 された S i C緻密体又は B Nコーティングの反応防止層を施したカーボンからな る窯道具が主に用いられてきた。
しかしながら、 上記窯道具を用いて製造した含 S i材料は、 実際に設計した熱 伝導率を大幅に下回わってしまうという問題点があった。
本発明は、 上述した従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、 その目的 とするところは、 S i相の室温における格子定数を制御することにより、 熱伝導 率の低下を防止するとともに、 高い熱伝導率を安定に発現させることができる高 熱伝導性含 S i材料及びその製造方法を提供することにある。 発明の開示
本発明によれば、 室温における格子定数が 0 . 5 4 3 0 2 n mを超過し、 且つ 0 . 5 4 3 1 1 n m以下に制御された S i相を含むことを特徴とする高熱伝導性 含 S i材料が提供される。
このとき、 S i相中のホウ素含有量は、 0 . 0 2重量％以下であることが好ま しい。 また、 本発明では、 含 S i材料が、 金属珪素一炭化珪素系材料、 金属珪素一炭 化珪素系複合材料、 炭化珪素を主成分とする材料、 珪素を主成分とする材料のい ずれか 1つであることが好ましい。
また、 本発明によれば、 含 B化合物を含有しない窯材料を用いて焼成すること を特徴とする高熱伝導性含 S i材料の製造方法が提供される。
このとき、 上記窯材料は、 アルミナ又は酸化物結合炭化珪素材料であることが 好ましい。 発明を実施するための最良の形態
前記の通り、 本発明の含 S i材料は、 室温における格子定数が 0 . 5 4 3 0 2 n mを超過し、 且つ 0 . 5 4 3 1 1 n m以下に制御された S i相を含むものであ る。
これにより、 熱伝導率の低下を防止するとともに、 高い熱伝導率を安定に発現 させることができる。
また、 本発明の含 S i材料では、 S i相中のホウ素含有量が、 上記格子定数に なるように制御するため、 0 . 0 2重量％以下であることが好ましい。
これは、 S iにおける熱伝導においてフオノンが中心と考えられ、 S i相中の ホウ素含有量が 0 . 0 2重量％を超過する場合、 B (ホウ素） が固溶化し、 その 格子振動の非調和性により熱伝導率が低下することが推測されるからである。 即ち、 本発明の含 S i材料の主な特徴は、 B (ホウ素） の固溶による格子定数 の縮小による含 S i材料の熱伝導率の低下に着目し、 室温における格子定数が 0 . 5 4 3 0 2 n mを超過し、 且つ 0 . 5 4 3 1 1 n m以下に制御された S i相 を含むように、 S i相中のホウ素含有量を最適化したことにある。
更に、 本発明では、 含 S i材料が、 金属珪素—炭化珪素系材料、 金属珪素一炭 化珪素系複合材料、 炭化珪素を主成分とする材料、 珪素を主成分とする材料のい ずれか 1つであることが好ましい。
ここで、 金属珪素一炭化珪素系材料 （S i— S i C系材料） は、 未反応の状態 で残存する珪素からなる珪素相からほぼ純粋な炭化珪素に至るまでの、 いくつか の相異なる相を含む、 典型的には珪素相と炭化珪素相からなるが、 炭化珪素相に は、 珪素の含有量が傾斜的に変化している S i C共存相を含みうるものをいう。 従って、 金属珪素—炭化珪素系材料とは、 このように S i— S i C系列におい て、 炭素の濃度として、 O m o I %から 5 O m o 1 %までの範囲以内で含まれて いる材料の総称である。
また、 金属珪素一炭化珪素系複合材料 （S i— S i C系複合材料） は、 例え ば、 C Z Cコンポジットに S iを含浸した材料であり、 少なくとも炭素繊維の束 と炭素繊維以外の炭素成分とを含有するヤーンが層方向に配向しつつ三次元的に 組み合わされ、 互いに分離しないように一体化されているヤーン集合体と、 この ヤーン集合体中で隣り合う前記ヤーンの間に充填されている S i— S i C系材料 からなるマトリックスとを備えたものである。
更に、 炭化珪素を主成分とする材料は、 例えば、 金属珪素を含浸させた炭化珪 素材料、 炭化珪素材料の表面を金属珪素で被覆したもの等が挙げられる。
次に、 本発明の含 S i材料の製造方法について説明する。
本発明の製造方法の主な特徴は、 含 B化合物 （例えば、 B N等） を含有しない 窯材料を用いて、 含 S i材料 （例えば、 金属珪素一炭化珪素系材料、 金属珪素— 炭化珪素系複合材料、 炭化珪素を主成分とする材料） を焼成することにある。 これにより、 含 S i材料の B (ホウ素） との接触を防止することができるた め、 B (ホウ素） の固溶による格子定数の縮小による含 S i材料の熱伝導率の低 下を防止することができる。
尚、 上記窯材料は、 アルミナ又は酸化物結合炭化珪素材料 （S i Cに粘土等を 結合剤として焼結固化した材料） であることが好ましい。 以下、 本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明するが、 本発明はこれらの実 施例に限定されるものではない。
(実施例 1〜2、 比較例 1〜 5 )
金属珪素 （格子定数 0 . 5 4 3 1 1 n m、 熱伝導率 1 3 3 W/mK) を、 表 1 に示す匣鉢及びセッターを用いて、 A r雰囲気中 1 4 5 O ：、 2 h r焼成するこ とにより、 溶融凝固試料 （S i単味材料） を作製した （実施例 1〜2、 比較例 1 〜5) 。
得られた試料について、 格子定数、 熱伝導率、 S i相中のホウ素含有量をそれ ぞれ測定し、 その結果を表 1に示す。 .
尚、 格子定数は、 室温における X線回折により得た回折プロファイルから、 W PPD法にて算出した。
また、 S i相中のホウ素含有量は、 溶液処理により金属珪素のみ抽出した後、 I CP発光分析法により定量 '算出し、 熱伝導率は、 室温においてレーザーフラ ッシュ法により測定した。
(表 1)
Figure imgf000005_0001
※焼結助剤として B4C、 C外配各 1 %添加された S i C緻密体。 実施例 1〜2は、 焼成 （溶融） 時雰囲気中から B (ホウ素） を排除した条件と すれば、 格子定数が 0. 54302 nmを超過し、 熱伝導率を 1 00 W/mK以 上 （格子定数が 0. 54305 nmを超過し、 熱伝導率を 1 10 WZmK以上） にすることができることを見出した。
尚、 上記格子定数は、 表 1及び溶融凝固処理前の金属珪素 （格子定数 0. 54 31 1 nm、 熱伝導率 133W/mK) のデータの一次回帰式 「格子定数 =3. 14 X 10— 6 ·熱伝導率 + 0. 54271」 から熱伝導率 100WZmK、 1 10 WZmKとなる値を算出した。 —方、 比較例 1〜3は、 セッ夕一に BNを使用した水準であり、 S iが直接 B Nと反応しており、 溶融時に固液界面を通しての溶解が考えられる系であり、 そ の結果、 格子定数は 0. 5296 nm以下、 熱伝導率は 80 WZmK以下であつ た。
比較例 4〜5は、 匣鉢に BNを使用した水準であり、 S iは BNと直接接触し ておらず、 S i溶融時に想定される事象としては、 BNから分解生成された B (ホウ素） 蒸気が S iとの気液界面を通しての溶解が考えられる系であり、 その 結果、 格子定数は 0. 54302 nm以下、 熱伝導率は 100 W/mK未満であ つた。
(実施例 3〜4、 比較例 6)
上記溶融凝固試料 （S i単味材料） の結果をふまえ、 緻密質の S i— S i C系 材料前駆体を、 表 2に示す匣鉢及びセッターを用いて、 A r雰囲気中 145 0で、 2 h r焼成することにより、 S i— S i C系材料 （開気孔率 0%) を作製 した （実施例 3〜 4、 比較例 6) 。
得られた試料について、 格子定数、 熱伝導率、 S i相中のホウ素含有量をそれ ぞれ測定し、 その結果を表 2に示す。
(表 2)
Figure imgf000006_0001
※S i Cに粘土などを結合剤として焼結固化した材料。
実施例 3〜4は、 比較例 6と比較して、 熱伝導率を 1 7 OW/mK以上にする ことができた。 産業上の利用可能性
本発明の高熱伝導性含 S i材料及びその製造方法は、 S i相の室温における格 子定数を制御することにより、 熱伝導率の低下を防止するとともに、 高い熱伝導 率を安定に発現させることができる。

Claims

請 求 の 範 囲
1. 室温における格子定数が 0. 54302 nmを超過し、 且つ 0. 5431 l nm以下に制御された S i相を含むことを特徴とする高熱伝導性含 S i材料。
2. S i相中のホウ素含有量が、 0. 02重量％以下である請求の範囲 1記載 の高熱伝導性含 S i材料。
3. 含 S i材料が、 金属珪素 -炭化珪素系材料、 金属珪素 -炭化珪素系複合材 料、 炭化珪素を主成分とする材料、 珪素を主成分とする材料のいずれか 1つであ る請求の範囲 1または 2記載の高熱伝導性含 S i材料。
4. 含 B化合物を含有しない窯材料を用いて焼成することを特徴とする高熱伝 導性含 S i材料の製造方法。
5. 窯材料が、 アルミナ又は酸化物結合炭化珪素材料である請求の範囲 4に記 載の高熱伝導性含 S i材料の製造方法。
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