WO2012140709A1 - フレキシブル電池、及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
前記外装体は、前記電極群を間に挟むように二つ折りにされたフィルム材を含み、
前記フィルム材は、前記電極群の2つの主面とそれぞれ対向する2つの対向部と、前記2つの対向部の間で当該フィルム材を折り曲げた折り目と、前記2つの対向部の周囲にそれぞれ位置する2つの接合代とを含み、
前記2つの接合代が互いに接合されて接合部を形成しており、
前記フィルム材の少なくとも前記2つの対向部が、互いに平行な複数の稜線及び複数の谷線を有する波形に形成されており、かつ前記2つの対向部のうち、一方に形成されている前記複数の稜線と、他方に形成されている前記複数の谷線と、が重なり合っており、
前記折り目が、前記複数の稜線及び前記複数の谷線と平行である、フレキシブル電池に関する。
フィルム材を、互いに平行な複数の稜線及び複数の谷線を含む波形に形成した後、前記複数の稜線及び前記複数の谷線と平行な1つの折り目で、相対すべき部分の一方にある前記複数の稜線と他方にある前記複数の谷線とが重なり合うように、当該フィルム材を二つ折りにするか、または、フィルム材を1つの折り目で二つ折りにした後、相対する部分の一方にある複数の稜線と他方にある複数の谷線とが重なり合うように、当該フィルム材を、前記複数の稜線及び前記複数の谷線を含む波形に形成する工程、
前記1つの折り目で二つ折りにされたフィルム材により前記電極群を挟む工程、並びに、
前記フィルム材の、前記電極群の2つの主面とそれぞれ対向する2つの対向部の周囲に前記折り目のある側を除いて設定された2つの接合代を、互いに接合する工程、
を含む、製造方法に関する。
(実施形態1)
図1に、本発明の一実施形態に係るフレキシブル電池の製造方法により製造されたフレキシブル電池の外観を斜視図により示す。図2に、図1の電池に含まれる電極群の一例を、一部断面図により示す。図3及び図4に、電極群に含まれる正極及び負極の一例をそれぞれ平面図により示す。図5に、外装体の素材の一例としてのラミネートフィルムの構造を一部断面図により示す。
[外装体]
外装体は、耐屈曲性に優れた柔軟性の高い材料(例えばフィルム状の材料)で構成されるのが好ましい。具体的には、外装体は、ラミネートフィルムで構成されており、ラミネートフィルムは、水蒸気バリア層およびバリア層の片面または両面に形成された樹脂層を含む。バリア層は、金属層またはセラミックス層である。
薄型電池に適したシート状の電極が用いられる。電極の平面形状は、特に限定されないが、円形、楕円形、帯状、矩形または矩形に近似できる形状であることが好ましい。矩形に近似できる形状とは、例えば4隅が面取りされた形状や、4隅が円弧状(R状)に丸められた形状などである。
負極は、負極集電体と、負極集電体の片面または両面に付着した負極活物質層とを具備する。負極活物質層は、負極集電体に、負極活物質を圧着または蒸着したり、負極活物質を含む合剤を塗布した後に圧延したりすることにより形成される。
電解質層は、正極と負極とを離間させる機能を有するとともに、イオンの移動を担う電解質を含んでいる。電解質は、液体、ゲルまたは固体のいずれの状態でもよい。なかでも非水電解質は、広い電位窓を有する点で好ましい。電解質層には、その目的を損なわない限り、電解質以外の成分を含ませてもよい。例えば、電解質層の強度、均質性、イオン伝導性などを向上させる目的で、電解質層に無機粒子、樹脂粒子などのフィラーを添加してもよい。無機粒子としては、例えば、アルミナ、シリカなどの微粒子が挙げられる。また、電解質層には、正極と負極との短絡防止のために、不織布や樹脂の延伸シートなどをセパレータ(多孔質シート)として含ませてもよい。
正極は、正極集電体と、正極集電体の片面または両面に付着した正極活物質層とを具備する。正極活物質層は、正極集電体に、正極活物質を蒸着したり、正極活物質を含む合剤を塗布した後に圧延したりすることにより形成される。正極合剤には、正極活物質の他に、結着剤が含まれ、必要に応じて導電剤が含まれる。
次に、本発明の実施形態2を、図面を参照して説明する。
図16に、本発明の実施形態2に係るフレキシブル電池の製造方法に使用されるラミネートフィルムを平面図により示す。
次に、本発明の実施形態3を、図面を参照して説明する。
図20に、本発明の一実施形態に係るフレキシブル電池の製造方法に使用されるラミネートフィルムの概略構成を平面図により示す。
(実施例1)
以下の手順で、図1に示したような、接合部の垂直部及び平行部がともに波形であるフレキシブル電池を作製した。なお、以下の項目(1)~(5)に記載した手順は、露点が-30℃以下のドライエア雰囲気で実施した。
負極活物質層としてのリチウム金属箔(31mm×31mm、厚み20μm)を準備した。それを、12×5mmの突出部を有する31×31mmの銅箔(厚み25μm)からなる負極集電体の一方の面(表面粗さ2.6μm)に、100N/cmの線圧で圧着し、負極を得た。その後、突出部に幅3mm、長さ20mmの銅製の負極リードを超音波溶接した。
正極活物質である、350℃で加熱した電解二酸化マンガンと、導電剤であるアセチレンブラックと、結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVDF)を含むN-メチル-2-ピロリドン(NMP)の溶液((株)クレハ製、商品番号:#8500)とを、二酸化マンガン、アセチレンブラック及びPVDFの質量比が100:5:5となるように混合した。その後、その混合物に適量のNMPを加えることで、ペースト状の正極合剤を得た。
プロピレンカーボネート(PC)とジメトキシエタン(DME)とを、6:4(質量比)の割合で混合して得られた非水溶媒に、電解質塩としての過塩素酸リチウム(LiClO4)を1mol/kgとなるように溶解させて、液体電解質を作製した。
負極と、ゲル状の非水電解質層を含浸させた正極とを、ゲルポリマー電解質を含浸させたセパレータ(電解質層)を介して正極活物質層と負極活物質層とが対向するように積層した。その後、積層したものを、90℃、0.5MPaで1分間熱プレスすることで電極群を作製した。
バリア層としてのアルミニウム箔、シール層(外装体の内側の樹脂層)としてのポリプロピレン層、及び保護層(外装体の外側の樹脂層)としてのナイロン層を備えた42×92mmのラミネートフィルム(厚み110μm)を準備した。図7に示したような、波形成用の上型51及び下型52を含む金型(稜線ピッチ:5mm)を準備した。その金型を使用して、上記のラミネートフィルムを加圧成形することにより、図8に示したような、ほぼ全ての領域が波形に形成されたラミネートフィルムを作製した。
ラミネートフィルムを二つ折りにした後に、上記のラミネートフィルムのほぼ全ての領域を波形に形成した(第2の方法)こと以外は、実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池Bという)を作製した。
図14に示したような、対向面が平坦である融着用の上型55及び下型56を含む金型を使用したこと以外は、実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池C)を作製した。
図16に示したように、各接合代のうち、ラミネートフィルムの長手方向の両端部は波形に形成せず、それ以外の部分は波形に形成した。接合部の融着用の金型として、図18に示したような、接合部の平行部と対応する部分が平坦であり、接合部の垂直部と対応する部分が波形である上型57及び下型58を含む金型を使用した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池D)を作製した。
図23に示すように、ラミネートフィルム40’を折り目2’で二つ折りにした後、ラミネートフィルム40’のほぼ全領域を、折り目2’と平行な稜線44及び谷線45を含む波形46に形成した。このとき、ラミネートフィルム40’の、折り目2’を境界として区分される一方の部分40a’及び他方の部分40b’の各波形の位相が180°ずれるようにした。つまり、その折り目2’に対して、各部分40a’及び40b’の稜線44同士が重なり合い、谷線45同士が重なり合うように、ラミネートフィルム40’を波形に形成した。
図25に示すように、それぞれがバリア層、シール層及び保護層を有する2つのラミネートフィルム61及び62を準備した。そして、各ラミネートフィルム61及び62を、互いに平行な稜線44及び谷線45が等ピッチで並ぶ波形46に形成した。各ラミネートフィルム61及び62を、波形46の位相が合うように重ね合わせた状態で、それらの間の中央に電極群を挟み、電極群と対向するそれぞれの対向部の周囲の部分(各接合代)を融着して接合した。このとき、正極リード及び負極リードの一部を外部に露出させて、正極端子及び負極端子とした。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(比較電池2)を作製した。
(a)柔軟性の評価(3点曲げ試験)
薄型電池の柔軟性を、テンシロン万能試験機(オリエンテック社製RTC-1150A)を用いて、3点曲げ試験で評価した。
具体的には、図26および図27に示すように、対向配置された一対の台座100a、100bの上面端部の支点101a、101bに、薄型電池10の2つの熱溶着された2つの端部をそれぞれ載置した。そして、2つの支点101a、101bで支えられた薄型電池10の中央に、上方から、平板状圧子102の丸みを帯びた先端を線接触させ、圧子102で電池10の中央部に圧力をかけた。
台座100a、100bの支点101a、101bは、曲率半径2mmの曲面になっている。支点間距離は30mmとし、圧子102の先端の曲率半径は5mmとした。荷重印加速度は100mm/分とした。このときに観測される最大荷重は、薄型電池の柔軟性を示す指標となる。最大荷重が小さいほど、柔軟性が優れている。
(高温・多湿保存試験)
各フレキシブル電池について高温・多湿保存試験を行った。電池A~D、並びに比較電池1及び2(以下、試験電池と総称する)をそれぞれ2個準備した。2個の電池のうち、一方の電池について、環境温度:25℃、放電電流密度:250μA/cm2(正極の単位面積あたりの電流値)、並びに、放電終止電圧:1.8Vの条件下で放電試験を実施し、その放電容量を求めた。求められた放電容量を、当該試験前の放電容量とする。
図28に示すように、曲率半径が20mmの曲面部を有する治具120を各試験電池に押し当てて、各試験電池を治具120の曲面部に沿って屈曲させた後、治具120を引き離して各試験電池を元の状態に戻す一連の工程を10000回繰り返した。その後、各試験電池を5MPaの圧力でプレスし、電解質が漏れた各試験電池の数量を確認した。このようにして、封止性能の一部である耐漏液性能を評価した。
接合部のうち、折り目と垂直に延びる2つの垂直部の幅を、それぞれ1mmとし、ラミネートフィルムのサイズを38×92mmとしたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池E)を作製した。
接合部のうち、折り目と反対側の折り目と平行に延びる平行部の幅を10mmとし、ラミネートフィルムのサイズを56×92mmとしたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池F)を作製した。
接合部のうち、折り目と垂直に延びる2つの垂直部の幅を、それぞれ12mmとし、ラミネートフィルムのサイズを60×92mmとしたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池G)を作製した。
電解質層をドライポリマー電解質としたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池H)を作製した。
アセトニトリル100gに、粘度平均分子量100000のポリエチレンオキサイド(米国Sigma-Aldrich corp.製)10gおよびジメトキシエタン(DME)10gを溶解させて、ポリエチレンオキサイドのアセトニトリル溶液を得た。そして、この溶液にLiN(CF3SO2)2を、リチウムイオン濃度[Li]とポリマー中のエチレンオキサイド部のエーテル酸素濃度[EO]とのモル比率[Li]/[EO]が0.05となるように添加した。このようにして、ドライポリマー電解質のアセトニトリル溶液を得た。得られたドライポリマー電解質のアセトニトリル溶液を、リチウム金属箔上、および正極層上にキャストした。そして、室温で48時間真空乾燥し、溶媒成分であるアセトニトリルとDMEを除去して、正極活物質層及び負極活物質層の上に電解質を形成した。そして、負極、正極及び電解質を、間にドライポリマーからなる電解質層を介在させて正極活物質層と負極活物質層とが対向するように積層した。その積層したものを、90℃、0.5MPaの条件で1分間熱プレスすることにより電極群を作製した。
電解質層を液体電解質にしたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池I)を作製した。
負極活物質として、Li-Al合金(Alの質量%:3%)を用いたこと以外は実施例1と同様にして、厚みが400μmであるフレキシブル電池(電池J)を作製した。
図20に示したような、周縁部(接合代)が全て平坦であり、電極群と対向する対向部だけに波形を形成したラミネートフィルムを、第1の方法により準備した。図14に示したような、対向面が全て平坦な上型55及び下型56を含む金型を使用して、各接合代を接合した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、厚み400μmのフレキシブル電池(電池K)を作製した。
ラミネートフィルムを二つ折りにした後で、ラミネートフィルムの各対向部だけを波形に形成した(第2の方法)こと以外は、実施例12と同様にして、厚み400μmのフレキシブル電池(電池L)を作製した。
Claims (11)
- シート状の電極群と、電解質と、前記電極群及び前記電解質を収容する、可撓性を有する外装体と、を具備するフレキシブル電池であって、
前記外装体は、前記電極群を間に挟むように二つ折りにされたフィルム材を含み、
前記フィルム材は、前記電極群の2つの主面とそれぞれ対向する2つの対向部と、前記2つの対向部の間で当該フィルム材を折り曲げた折り目と、前記2つの対向部の周囲にそれぞれ位置する2つの接合代とを含み、
前記2つの接合代が互いに接合されて接合部を形成しており、
前記フィルム材の少なくとも前記2つの対向部が、互いに平行な複数の稜線及び複数の谷線を有する波形に形成されており、かつ前記2つの対向部のうち、一方に形成されている前記複数の稜線と、他方に形成されている前記複数の谷線と、が重なり合っており、
前記折り目が、前記複数の稜線及び前記複数の谷線と平行である、フレキシブル電池。 - 前記接合部が、前記折り目と垂直に延びている複数の垂直部と、前記折り目の反対側で前記折り目と平行に延びている平行部とを含み、
前記複数の垂直部が、それぞれ前記波形に形成されており、かつ前記2つの対向部の波と前記垂直部の波とが連続しており、
前記垂直部に対応する前記2つの接合代の部分のうち、一方に形成されている前記複数の稜線と、他方に形成されている前記複数の谷線と、が重なり合っている、請求項1記載のフレキシブル電池。 - 前記接合部が、前記折り目と垂直に延びている複数の垂直部と、前記折り目の反対側で前記折り目と平行に延びている平行部とを含み、
前記複数の垂直部が、それぞれ前記波形に形成されておらず平坦である、請求項1記載のフレキシブル電池。 - 前記平行部が、前記波形に形成されており、
前記平行部に対応する前記2つの接合代の部分のうち、一方に形成されている前記複数の稜線と、他方に形成されている前記複数の谷線と、が互いに重なっている、請求項2または3記載のフレキシブル電池。 - 前記平行部が、前記波形に形成されておらず平坦である、請求項2または3記載のフレキシブル電池。
- 前記接合部の幅が、1~10mmである請求項1~5のいずれか1項に記載のフレキシブル電池。
- 前記電解質が、ポリマー電解質を含む、請求項1~6のいずれか1項に記載のフレキシブル電池。
- 前記フィルム材が、金属層及び樹脂層を有するラミネートフィルムである、請求項1~7のいずれか1項に記載のフレキシブル電池。
- シート状の電極群と、電解質と、前記電極群及び前記電解質を収容する、可撓性を有する外装体と、を具備するフレキシブル電池の製造方法であって、
フィルム材を、互いに平行な複数の稜線及び複数の谷線を含む波形に形成した後、前記複数の稜線及び前記複数の谷線と平行な1つの折り目で、相対すべき部分の一方にある前記複数の稜線と他方にある前記複数の谷線とが重なり合うように、当該フィルム材を二つ折りにするか、または、フィルム材を1つの折り目で二つ折りにした後、相対する部分の一方にある複数の稜線と他方にある複数の谷線とが重なり合うように、当該フィルム材を、前記複数の稜線及び前記複数の谷線を含む波形に形成する工程、
前記1つの折り目で二つ折りにされたフィルム材により前記電極群を挟む工程、並びに、
前記フィルム材の、前記電極群の2つの主面とそれぞれ対向する2つの対向部の周囲に前記折り目のある側を除いて設定された2つの接合代を、互いに接合する工程、
を含む、製造方法。 - 前記フィルム材を前記波形に形成するときに、前記2つの接合代に対応する部分を前記波形に形成せず平坦にする、請求項9記載のフレキシブル電池の製造方法。
- 前記フィルム材を前記波形に形成するときに、前記2つの接合代に対応する部分を前記波形に形成する、請求項9記載のフレキシブル電池の製造方法。
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